**1. 引言** 先进辐射屏蔽材料的发展仍然是确保核设施和中子基础研究基础设施有效辐射防护的基本要求。在目前可用的屏蔽介质中,基于聚乙烯的聚合物因其高氢含量和强大的中子减速能力而被广泛用于中子屏蔽。然而,纯聚乙烯本身的热中子吸收能力较低,因此需要加入含硼的中子吸收剂。尽管含硼聚合物复合材料已被广泛研究并应用于屏蔽材料,但其成分-厚度组合的定量优化仍缺乏系统的实验验证。本研究将中子照相术与蒙特卡洛中子传输建模相结合,确定了HMWPE/五水合硼砂复合材料成分-厚度设计的实验支持优化窗口。这种综合方法能够实验验证控制非单调衰减行为和中子高含量下屏蔽性能饱和的减速-吸收相互作用。值得注意的是,高分子量聚乙烯(HMWPE)因其优异的机械强度和尺寸稳定性而受到越来越多的关注,这些特性使其在长期辐射暴露和苛刻的核运行条件下具有优势(Craft & Barton, 2017; Eid et al., 2023; Elmahroug et al., 2013; Mitev et al., 2023; Ninyong et al., 2017; Sayyed et al., 2017; Singh & Badiger, 2014)。 除了在放射性废物屏蔽和批量中子减速方面的传统应用外,基于HMWPE的材料也越来越被考虑用于涉及中子和次级伽马射线耦合的混合辐射场的屏蔽。这类环境通常采用复合和多层屏蔽配置来解决(Kim, 2023; Mitev et al., 2023)。在中子屏蔽系统中,次级伽马辐射主要来源于中子诱导的过程,包括辐射俘获、非弹性散射和活化衰变。HMWPE的高氢密度通过弹性散射促进了中子的有效减速,从而影响了热中子谱并间接影响了次级伽马射线的产生和整体屏蔽效果。因此,最近的研究强调了复合设计——特别是将中子吸收剂掺入富氢聚合物基体中——作为一种在保持低密度和可制造性的同时增强中子衰减的有效策略(Knoll, 2000; Chengliang & Mengjia, 2009; Allen et al., 2008; Allen et al., 2010; von der et al., 2015; Paul et al., 2023)。 先前的研究表明,提高聚乙烯的分子量可以改善中子衰减性能,使HMWPE成为研究和动力反应堆环境中辐射屏蔽的有希望的候选材料。然而,从屏蔽物理的角度来看,HMWPE单独使用时捕获热化中子的能力有限,需要加入中子吸收成分来提高整体屏蔽效率。选择高分子量聚乙烯(HMWPE)是因为其高氢含量和对辐射诱导降解的更强抵抗力。其较高的分子量和增加的链缠结密度降低了链断裂的敏感性,有助于在长时间的中子和伽马射线照射下保持结构完整性。此外,HMWPE在辐射环境中表现出更好的尺寸稳定性,蠕变和变形倾向较低。这些特性使其适合作为需要高氢密度和长期材料性能的中子屏蔽应用中的稳定减速基体(Kömmling et al., 2018; Ophoven et al., 2023; Walg & Orion, 2023; Wen et al., 2024)。 将含硼化合物掺入聚乙烯基体是一种成熟的方法,以提高热中子吸收能力,因为硼同位素具有较大的微观吸收截面。这种策略对于用于实验和诊断应用的研究反应堆尤为重要,包括中子照相术。在印度尼西亚G.A. Siwabessy研究反应堆的持续利用和升级背景下,开发高效、轻质且低成本的中子屏蔽材料具有实际意义。五水合硼砂是一种富含硼的化合物,价格便宜且在当地容易获得,是一种有前景的低成本硼载体,适用于基于聚合物的屏蔽系统。 尽管基于蒙特卡洛的方法已广泛应用于各种材料系统的屏蔽优化(Forster et al., 2004; Jumpeno et al., 2020; Lee et al., 2022; Shang et al., 2023),但它们在低成本聚合物-硼复合材料的实际应用中仍受到中子照相术直接实验验证的限制。从辐射物理的角度来看,中子屏蔽效果受能量谱范围内减速、吸收和积累的耦合过程控制;因此,蒙特卡洛传输方法对于解析这些相互作用以及识别仅凭吸收剂含量或厚度无法推断出的材料-几何组合至关重要(Paul et al., 2023)。 传统的基于硼的中子吸收剂(如碳化硼B4C)具有出色的中子捕获能力;然而,由于陶瓷性质导致的高材料成本和较差的加工性,它们在基于聚合物的屏蔽系统中的实际应用受到限制。相比之下,五水合硼砂(Na2B4O7·5H2O)提供了一种低成本且易于加工的替代品,与聚合物基体的兼容性更好,适用于可扩展的屏蔽应用。除了含硼量外,五水合硼砂还含有结构结合的水分子,这些水分子为复合材料系统引入了额外的氢原子。与五水合硼砂相关的氢原子有助于中子减速,但增加硼含量同时会降低复合材料的整体氢密度。因此,屏蔽性能受到减速和吸收之间平衡的控制,而不仅仅是吸收剂含量的影响。 在此背景下,本研究使用集成实验-计算方法开发和评估了含有五水合硼砂的HMWPE基复合材料作为功能性热中子屏蔽材料。与之前独立改变吸收剂含量或厚度的研究不同,本研究通过结合中子照相术和蒙特卡洛传输建模,确立了一个经过实验验证的成分-厚度优化窗口。该研究提供了基于物理的减速-吸收权衡的量化,直接将材料成分和屏蔽厚度与热中子衰减性能联系起来。
**2. 方法论** **2.1. 样品制备** 根据表1中列出的成分,通过将五水合硼砂(Na2B4O7·5H2O)均匀掺入高分子量聚乙烯(HMWPE)基体中制备了复合样品。系统设计了六种HMWPE/五水合硼砂的重量比例,以探究成分-衰减关系,并阐明硼含量在控制热中子屏蔽性能中的作用,遵循了在中子屏蔽应用中使用的含硼聚合物复合材料的既定策略(Tuna et al., 2021)。
**2.3. 蒙特卡洛模拟** 使用MCNP5代码进行了蒙特卡洛中子传输模拟,以支持和独立验证实验中子照相术测量结果(Forster et al., 2004)。在笛卡尔坐标框架内构建了一个三维模型,再现了实验配置的基本特征。系统几何形状使用表面和单元格卡片定义,而材料成分和质量密度基于每种复合材料的实验表征值指定。 实现了一个沿正x方向均匀发射中子的平面热中子源,并垂直于样品表面定向(图2),从而再现了照相术实验中使用的传输几何结构。模拟旨在量化通过复合材料的相对中子衰减,与基于传输的照相术测量结果直接可比。使用F5:N点探测器计数器在样品下游进行中子传输评估,从而能够敏感且几何一致地评估透射中子强度与复合成分和有效厚度的关系。
**下载:下载高分辨率图像(228KB)** **下载:下载全尺寸图像** **图2.**图3(a)展示了使用基于薄膜的检测方法获得的阶梯状HMWPE/五水合硼砂复合材料的代表性中子射线照片。由于给定样品中的每个台阶都具有相同的组成,因此观察到的中子传输变化可以完全归因于有效屏蔽厚度的差异。对于所有研究的组成,传输的中子强度随着厚度的增加而单调减少,这与含氢和硼的屏蔽介质的预期衰减行为一致(Knoll, 2000; Rennie et al., 2020)。这种厚度依赖性反映了HMWPE基体中的氢对中子的减速作用,随后是五水合硼砂相中的硼物种对热中子的吸收作用,这与含硼聚合物系统中的已知衰减机制相符(Hao et al., 2025; Rennie et al., 2020)。
3. 结果与讨论 3.1 中子射线照相分析 使用基于薄膜的检测方法获得的阶梯结构HMWPE/五水合硼砂复合材料的代表性中子射线照片如图3(a)所示。由于给定样品中的每个台阶都具有相同的组成,因此观察到的中子传输变化可以完全归因于有效屏蔽厚度的差异。对于所有研究的组成,传输的中子强度随着厚度的增加而单调减少,这与含氢和硼的屏蔽介质的预期衰减行为一致(Knoll, 2000; Rennie et al., 2020)。这种厚度依赖性反映了HMWPE基体中的氢对中子的减速作用,随后是五水合硼砂相中的硼物种对热中子的吸收作用,这与含硼聚合物系统中的已知衰减机制相符(Hao et al., 2025; Rennie et al., 2020)。
3.2 与MCNP模拟的比较 实验获得的中子传输数据与使用MCNP5进行的蒙特卡洛中子传输模拟进行了系统比较,以阐明潜在的辐射-物质相互作用机制(Forster et al., 2004; Shang et al., 2023)。如图6所示,从中子射线照相获得的归一化灰度传输与代表性复合组成和厚度的模拟传输中子强度之间存在密切的定量对应关系。这种一致性表明,简化的计算几何形状和材料定义充分捕捉了HMWPE/五水合硼砂复合材料内控制中子减速和吸收的主要物理过程(Lee et al., 2022; Paul et al., 2023)。
实验和模拟结果都显示出随着样品厚度的增加,传输的中子强度单调减少,同时随着五水合硼砂含量的增加,衰减在最佳范围内呈现出组成依赖性的增强(Rennie et al., 2020)。测量结果与模拟结果之间的一致性证实了减速-吸收框架,其中富含氢的HMWPE有效地减缓了入射中子,从而增加了硼随后捕获中子的概率(Hao et al., 2025; Ortaç et al., 2023)。在较小厚度下观察到的轻微偏差归因于与束流不均匀性、探测器响应和微观结构不均匀性相关的实验不确定性,这些在理想化的蒙特卡洛模型中没有明确表示。
通过将中子射线照相测量与MCNP模拟相结合,确定了中等五水合硼砂含量的最佳平衡(Hao et al., 2025; Knoll, 2000)。如图6所示,热中子衰减并没有随着硼含量的增加而单调增加,超过一个临界阈值后(Rennie et al., 2020)。相反,在大约40 wt%的五水合硼砂含量和1.5厘米的复合厚度下达到最大衰减,超过这个范围后,进一步增加硼的比例会带来收益递减。这种非线性行为反映了氢-硼复合系统中的内在减速-吸收权衡。在低硼含量下,HMWPE的中子减速占主导地位,但热中子捕获不足。相反,过量的硼负载会降低氢原子密度,从而损害中子减速并限制了有效热化所需的效率(Hao et al., 2025)。因此,确定的最佳值代表了一个组成-厚度窗口,在该窗口中,减速和吸收过程协同平衡,以最大化热中子衰减。
在大约1.5厘米的有效屏蔽厚度下,具有较高五水合硼砂含量的复合材料之间的射线照相灰度强度差异变得微不足道,表明衰减饱和的开始。这种行为强烈表明,超过临界水平的吸收剂含量并不会带来热中子衰减的成比例增加。观察到的饱和反映了减速-吸收权衡,其中过量的硼负载降低了氢密度,从而降低了热捕获之前的中子减速效率(Hao et al., 2025; Ortaç et al., 2023; Yilmaz et al., 2023, ch. 4)。
相应的MCNP5模拟(图6)以半对数形式(ln(It/I0)表示,再现了实验观察到的趋势,确认了衰减随着厚度和五水合硼砂含量的增加而增加。实验和模拟衰减曲线之间的一致性验证了简化几何和材料建模方法在捕捉主导中子传输物理方面的充分性(Forster et al., 2004; Shang et al., 2023)。