普张|刘卫国|王宁|张兆峰
国际行星科学中心，成都理工大学地球与行星科学学院，成都，610059，中国
**摘要**
在晚新生代期间，中国西部经历了逐渐加剧的干旱化过程，然而塔里木盆地内大型湖泊的出现表明存在水文条件改善的时期，这形成了一种明显的矛盾。本文通过分析罗布泊LS2钻孔岩芯中的碳酸盐矿物学特征和氧同位素组成，以探讨约700万至490万年间湖泊白云岩的起源及其水文演变过程。白云岩的丰度与整体碳酸盐的δ18O值存在相关性，白云岩含量较高的区域对应着同位素的富集现象。这种关系结合明显的地层变化表明，白云岩主要是在湖泊水体化学控制下形成的，而非通过后期的埋藏作用形成的。尽管这种模式与蒸发浓缩过程一致，但由于缺乏δ13C–δ18O之间的明显相关性以及对碎屑碳酸盐输入量的定量限制，我们难以确定蒸发作用是主导因素。研究结果表明，该地区存在一个浅水咸水湖系统，其特征是在持续干旱的背景下伴有强烈的水文波动。环境演变可划分为两个阶段：（1）700万至570万年前，表现为一个浅水、还原性的咸水湖，在总体温暖干旱的条件下偶有降温和湿润期；（2）570万至490万年前，湖泊环境仍然较浅，但水文变化更为频繁，表现为相对温暖干燥与冷湿条件之间的交替，同时干旱程度加剧、盐度增加。与区域记录的比较表明，中新世晚期的湖泊扩张并不一定意味着持续湿润的环境，而是蒸发、盆地水文和气候强迫之间复杂相互作用的结果。
**1. 引言**
在晚新生代期间，全球变冷以及青藏高原的持续抬升加剧了亚洲内陆地区的干旱化。这一过程在中国黄土高原上留下了广泛的尘埃堆积记录，标志着黄土高原形成的开始（郭等人，2002a, 2002b；张等人，2010；Bosboom等人，2011；郑等人，2015；Heermance等人，2018；方等人，2020a, 2020b）。尽管总体上呈干旱趋势，但晚新生代的沉积记录仍然稀缺，限制了我们对干旱亚洲内陆地区水文变化的理解。
罗布泊位于塔里木盆地的东北边缘，是干旱亚洲典型的封闭型内陆湖泊系统（董等人，2012）。其沉积物的地球化学特征提供了关于受全球因素和区域强迫（如西风和青藏高原抬升）影响的过去气候变化的宝贵信息。自新近纪以来，这些沉积物记录了干旱化、构造活动和水文演变的综合信息（刘等人，2014a, 2014b, 2020）。大约700万年前以来，全球气候呈现出明显的冷却和干燥趋势（孙和安，2001）。青藏高原的抬升与亚洲内陆地区的干旱化密切相关，使得罗布泊沉积系统成为研究这些耦合过程的关键自然实验室（孙和刘，2006a, 2006b）。然而，塔里木盆地的氧同位素数据显示，晚更新世期间仍存在广泛的湖泊，这表明大型湖泊阶段的环境条件尚不明确（刘等人，2014a, 2014b）。尽管黄土记录表明自约2200万年以来中国西部长期处于干旱状态（郭等人，2002a, 2002b；方等人，2020a, 2020b），但罗布泊的沉积岩芯显示晚更新世期间存在广泛的湖泊环境。这一矛盾提出了一个关键问题：当时中国西部的主要环境条件是什么？
**2. 方法**
罗布泊白云岩的存在为我们提供了了解古气候条件的机会。白云岩是一种常见的碳酸盐矿物，在古代沉积物中普遍存在，但在现代沉积物中较为罕见，这一直是沉积学中的长期谜题。近几十年来，在各种环境中发现了全新世时期的白云岩，包括潟湖（Von der Borch和Jones，1976；Wacey等人，2007）、浅海环境（Teal等人，2000）和盐湖（Wang等人，2008）。已有几种机制被提出来解释其形成过程，如渗滤-回流（Adams和Rhodes，1960）、蒸发排泄（Hsu和Siegenthaler，1969）、成岩过程中的替代作用（Sibley和Gregg，1987）以及微生物作用（Vasconcelos等人，1995；Wright，1999）。在大陆干旱地区，盐湖沉积物中的白云岩通常作为自生成或早期成岩矿物形成，其形成过程受到蒸发强度和水文平衡的强烈控制（Warren，2000；Pommer等人，2023）。当白云岩的形成时间和成岩背景明确时，湖泊白云岩可以为成岩过程和古环境条件提供宝贵的信息。然而，关于罗布泊白云岩形成的系统研究较少，其成因机制和古气候意义仍不清楚，其大型湖泊阶段的环境演变也知之甚少。
**3. 中亚环境演变**
中亚是地球上最广阔的干旱地区之一，其晚新生代的环境演变与全球变冷和青藏高原抬升的共同作用密切相关。来自多个地质记录（包括黄土沉积、海洋尘埃记录和湖泊沉积）的证据表明，中新世晚期是亚洲内陆干旱加剧的关键时期。例如，中国黄土高原的黄土记录显示，自中新世晚期以来风蚀作用增强，冬季季风环流增强（安等人，2001a, 2001b；郭等人，2002a, 2002b；方等人，2020a, 2020b），而海洋沉积记录显示亚洲尘埃通量增加，反映了沙漠源区的扩张（Rea等人，1998；张等人，2014）。与此同时，塔里木盆地及邻近地区的湖泊盆地显示出湖泊萎缩、盐度增加和广泛蒸发岩沉积的现象（孙等人，2005；王和张，2013；刘等人，2014a, 2014b）。在这方面，塔里木盆地是理解亚洲内陆对气候强迫响应的关键档案。作为位于西风下风端的终端盆地，它对水分输送和蒸发-降水平衡的变化极为敏感。其中，位于塔里木盆地东部的罗布泊因其长期湖泊沉积记录和对湖泊水体化学及水文条件变化的敏感性而特别具有价值。
尽管该地区具有重要意义，但在干旱条件下湖泊系统中白云岩的形成机制及其环境意义仍不够清楚。特别是目前尚不清楚这种环境下的白云岩主要是由与湖泊水体化学相关的沉积过程还是后期成岩作用形成的。因此，研究白云岩的起源及其与氧同位素等地球化学指标的关系，对于重建过去的水文条件并将罗布泊记录置于中新世晚期亚洲干旱化的更广泛背景中具有重要意义。本研究旨在通过分析罗布泊沉积物中自700万年以来白云岩的氧同位素和相对含量，探讨白云岩的形成机制及其与古气候变化的关系。研究结果将有助于填补罗布泊湖泊白云岩研究的空白，为白云岩成因的长期争论提供新的实验证据，并通过将白云岩沉积与气候事件联系起来，更好地理解自700万年以来亚洲干旱化的演变过程。
**2. 材料与方法**
塔里木盆地位于中国西部（图1），曾是新特提斯海的一部分，古新世时期的滨海-浅海沉积物与海洋地层互层即可证明这一点（1）。该盆地可能在中新世中期至晚期与残余海洋分离（张等人，2010；Bosboom等人，2011），此后陆地沉积作用成为主导。现代盆地的地形相对平坦，海拔高度在800至1300米之间，周围环绕着平均海拔超过4000米的山脉。这里的气候极度干旱，年平均降水量低于50毫米，年蒸发量约为3000毫米。活动沙丘占据了盆地的大约80%，形成了塔克拉玛干沙漠——中国最大的沙漠，也是世界第二大沙漠（Zhu等人，1980）。厚厚的沙漠沉积物不仅记录了长期的干旱过程，还是东亚尘暴的主要来源（张等人，2003）。青藏高原的新生代抬升、全球长期变冷以及残余海洋的逐渐退缩共同作用加剧了亚洲内陆的干旱化，最终导致了沙漠的形成（Ruddiman和Kutzbach，1989；Harrison等人，1992；An等人，2001a, 2001b；Molnar，2005；孙和刘，2006a, 2006b；Tang等人，2011；Miao等人，2012）。
一些研究表明，亚洲沙漠化的开始可能早在中新世早期（郭等人，2002a, 2002b；Qiang等人，2011），但目前塔里木盆地的沙漠环境（为亚洲风尘的主要来源）是地质上的近期现象（孙和刘，2006a, 2006b）。岩性和孢粉学证据表明，目前的沙漠环境大约在500万年前形成（孙和刘，2006a, 2006b；Zhang和Sun，2011；Chang等人，2012）。然而，这一转变之前的环境条件及其驱动机制仍不清楚。
罗布泊地区位于塔里木盆地的东端，是盆地的终端沉积中心。它被库鲁克塔格山、阿尔屯山和昆仑山所环绕（图1），形成了一个构造封闭的沉积环境。现代气候极为干燥，降水量极低，蒸发量高，温度波动大，年平均降水量低于30毫米，蒸发量约为3000毫米，相对湿度较低（年平均37%），年平均温度约为10.7–11.5°C。这些极端的水文条件导致了持续的负水分平衡和广泛的蒸发岩沉积，为解读中新世晚期至更新世早期湖泊系统的水文敏感性提供了现代类比。从构造角度看，新生代印度板块与欧亚板块的汇聚导致青藏高原及其周围山脉的抬升，增强了雨影效应和盆地隔离，从而加剧了长期干旱化。在中更新世过渡期（约120万至70万年前），冰川-间冰期气候的增强变化加上持续的构造抬升，从根本上重组了区域大气环流和水文系统，最终导致湖泊萎缩、蒸发岩沉积加剧和沙漠环境的形成。
为了研究这些环境变化，我们分析了罗布泊地区（北纬39°46′0″，东经88°23′19″）的一根长达1050米的连续岩芯（LS2）。其年代框架、区域地质背景和岩层划分已在先前研究中确定（Chang等人，2012；刘等人，2020）。根据岩性，岩芯自下而上分为四个主要单元：底部至800米的泥质石灰岩与粘土互层，表明湖泊沉积相对稳定；800至710米的粘土质粉砂与粘土互层，反映湖泊水位的变化；710至35米的粘土质粉砂与粉砂和粘土互层，代表湖泊逐渐变浅、湖泊环境越来越不稳定的过程；以及35至0米的砂质沉积，标志着完全发展的沙漠条件。这一岩层序列记录了罗布泊沉积中心从持续湖泊系统向极端干旱沙漠环境的逐步转变。
总共分析了93个岩芯样本，用于碳酸盐矿物鉴定、定量矿物成分分析和δ18O测量，平均时间分辨率小于2千年。来自湖泊下部层段（约490万年前）的δ18O数据部分已在前文中报告（Liu等人，2014a；Liu等人，2014b），显示出塔里木盆地同期湖泊碳酸盐之间明显的空间异质性，这被解释为水文隔离的间歇性湖泊或具有强烈空间水文平衡变化的区域广泛湖泊系统。这里呈现的新高分辨率记录涵盖了中更新世过渡期间及之后塔里木盆地干旱加剧和永久性沙漠条件建立的关键时期。
2.2 碳酸盐矿物的鉴定和半定量分析
碳酸盐矿物的鉴定及其相对丰度的半定量估计是在国土资源部南京地质矿产研究院的分析测试中心（使用日本Rigaku D/max-A X射线衍射仪）以及地球环境研究所的土壤矿物实验室（使用PANalytical X'Pert Pro X射线衍射仪）进行的。分析遵循标准的X射线衍射（XRD）技术。每种粉末样品约0.1克，经过研磨并通过200目筛子筛选后，压入带盖片的凹形玻璃样品架中，以创建一个平滑、平整的表面。然后在以下操作条件下进行分析：
- PANalytical X'Pert Pro XRD：Cu靶材，45 kV电压，40 mA电流，扫描范围2θ = 10°–40°，步长 = 0.0167°，每步计数时间 = 29.84秒。
- Rigaku D/max-A XRD：Cu靶材，40 kV电压，70 mA电流，扫描范围2θ = 10°–40°，步长 = 0.02°，扫描速度 = 15°/分钟。
碳酸盐矿物种类是根据特征衍射峰及其相应的层间距（d值）来鉴定的。相对丰度的半定量估计基于诊断反射峰的积分强度，主要是方解石的(104)峰（约29.4° 2θ）和白云石的(104)峰（约30.9° 2θ）。为了最小化峰重叠的影响，必要时进行了背景减除和峰去卷积处理，并且只有分辨率良好的峰被用于强度积分。这些程序确保计算出的强度比值得到方解石和白云石相对比例的可靠近似。
2.3 从混合碳酸盐矿物中提取白云石的稳定同位素
由于方解石和白云石具有相似的物理和化学性质，本研究利用它们的溶解行为差异来选择性地去除方解石同时保留白云石。通过比较溶解前后的同位素组成并考虑它们的相对比例，推导出白云石的同位素组成。
使用纯方解石和白云石矿物标准品来确定它们的碳和氧同位素组成，每个标准品进行四次重复分析。结果得出方解石标准品的δ13C = −3.10‰ 和 δ18O = −20.52‰，白云石标准品的δ13C = −2.63‰ 和 δ18O = −4.73‰。
在溶解实验中，将1克每种纯矿物样品放入装有磁力搅拌棒的150毫升烧杯中。每个烧杯加入150毫升0.27摩尔/升的EDTA-2Na溶液，并使用10摩尔/升的NaOH溶液将pH值调整至6.5（比使用NaOH颗粒更容易控制）。溶液在室温下进行磁力搅拌。尽管最初测试了15分钟的反应时间（方法I），但方解石并未完全溶解；因此，将反应时间延长至2小时以确保完全溶解。在整个反应过程中，EDTA-2Na的持续消耗导致pH值逐渐升高；根据需要加入5%的稀HCl溶液以保持pH值在6.5。2小时后，方解石样品完全溶解且没有固体残留物，而白云石样品没有明显反应。处理后的白云石残留物随后进行离心，用去离子水冲洗2-3次，再次离心，干燥，研磨并称重（最终质量约为0.9克）。XRD分析确认残留物为纯白云石。其碳和氧同位素组成为δ13C = −2.65‰ 和 δ18O = −4.66‰，与原始值几乎相同。
制备了总质量为3克的白云石和方解石混合物，并按不同比例混合，然后研磨并通过200目筛子以确保均匀性。首先分析这些混合物的碳和氧同位素组成及矿物含量（后者通过XRD使用诊断峰的积分强度比来估计）。然后按照上述相同的溶解程序用300毫升EDTA-2Na溶液处理每个混合物。处理后的XRD分析验证只有白云石残留，确认方解石被完全去除。白云石残留物的δ13C和δ18O值在溶解后变化很小，分别在±0.2‰范围内。这些值与本研究分析的碳酸盐样品的长期重复测量结果相当，表明EDTA处理没有引入显著的同位素分馏。
2.4 白云石的氧同位素测量
白云石的氧稳定同位素主要采用正磷酸方法进行分析。将约0.5–1.0克样品通过漏斗装入反应容器中，并加入适量的100%无水磷酸。反应在75°C的水浴中进行2.5小时。产生的CO2被纯化、收集，然后在质谱仪（MAT 251）上进行分析。离线方法的同位素结果表示为：δ‰ = [(Rsample / Rstandard) − 1] × 1000 (2.4)，其中R = 18O/16O或13C/12C。结果相对于PDB标准报告，分析精度为±0.1‰。所有白云石氧稳定同位素分析均在中国科学院地球环境研究所的同位素实验室完成。
2.5 Z值计算
为了评估碳酸盐碳和氧同位素的环境意义，采用了Keith和Weber（1964）提出的盐度指数（Z）公式：Z = 2.048 × (δ13C + 50) + 0.498 × (δ18O + 50)。该指数最初用于区分海洋和大陆沉积环境：Z > 120表示海洋沉积，Z < 120表明淡水条件，Z ≈ 120代表不明朗的环境。Z指数在中国沉积学研究中得到广泛应用。对青海、西藏和内蒙古现代盐湖的研究表明，45个盐湖的碳酸盐样品大多显示Z > 120，表明盐湖碳酸盐具有与海洋碳酸盐相似的同位素特征（Sun等人，1997）。因此，该公式也被用来区分大陆环境中的盐湖（Z > 120）和淡水湖（Z < 120）。在这里，Z值用作盐度变化的相对指标，而不是严格区分海洋和大陆环境的标准。
本研究中使用的碳酸盐碳和氧同位素数据来自Liu等人，2014a和Liu等人，2020。
3. 结果
从700万年前到570万年前，白云石的相对含量表现出大幅度、高频的波动，范围从2%到100%。相比之下，在570万年前到490万年前，白云石的相对含量呈现三阶段的高-低-高模式，值在9%到100%之间变化（图2）。图2显示了总白云石相对含量，计算公式为Dolomite/(Dolomite + Calcite) × 100%。接近100%的值表示方解石不存在或低于XRD的检测限，而不是完全缺失。对于Z值计算，仅使用含有可测量量方解石和白云石的样品，以确保碳酸盐同位素解释的一致性。接近纯白云石的区间被排除在Z值计算之外，这一点在图和相应的标题中有所说明。白云石相对含量较高的区间与湖泊沉积阶段相对应，而白云石含量较低的区间与湖泊范围缩减或湖泊干涸有关，在此期间碎屑沉积占主导。在整个700万年前到490万年前的区间内，Z值在117到129之间变化。尽管有些值略低于通常被认为是盐湖条件的120阈值，但大多数值聚集在该值附近或以上。考虑到Z值代表一个具有过渡范围的经验性指标，而不是严格的界限，并结合沉积学证据和白云石的广泛存在，这些数据总体上表明主要是盐湖到微咸湖的条件。白云石的δ18O值范围从−6.93‰到0.42‰，显示出整个剖面中δ18O值的一般下降趋势。在700万年前到570万年前，白云石的δ18O值从−6.93‰到0.15‰变化，大多数波动发生在约9–11‰的短层序区间内，表明湖泊水δ18O的频繁变化。从570万年前到490万年前，δ18O呈现三阶段的高-低-高模式：初始阶段较高（约4‰），中间阶段降至−7‰，最后阶段再次升至约2‰（图2）。
图2. 自700万年前以来Lop Nur剖面中总白云石相对含量（dolomite/(dolomite + calcite)）、碳酸盐整体δ18O（来自Liu等人，2014a；Liu等人，2014b）、Z值和白云石δ18O值的变化。湖泊沉积物显示从700万年前到490万年前（Liu等人，2014a；Liu等人，2014b）。代表性照片显示了从湖泊蓝灰色泥质石灰岩到河流-风成棕色/红色粘土质粉砂的颜色变化（参见Chang等人，2012中的岩性柱图）。
图3a显示了碳酸盐整体δ13C和δ18O值之间的关系。交叉图分析表明δ13C值与δ18O值独立变化，两者之间没有统计学上的显著相关性（R2= 0.12723，P < 0.01，N = 579）。数据点的分布没有显示出系统的共变性。白云石的相对含量与碳酸盐整体氧同位素变化密切相关（图2），较高的白云石相对含量与更正的δ18O值相对应。如图3b所示，白云石相对含量与碳酸盐整体δ18O呈现强正相关（R2= 0.72417，P < 0.01，N = 93），表明碳酸盐整体δ18O的变化主要受白云石比例的影响。
4. 讨论
4.1 成岩作用评估
在解释碳酸盐稳定同位素记录时，成岩作用是一个关键问题，特别是在含白云石的湖泊序列中。本研究中的成岩白云石是指在沉积后通过再结晶和流体-岩石相互作用在埋藏过程中形成的白云石，通常涉及与孔隙水的交换。相比之下，在碳酸盐沉积期间或非常早期的成岩作用过程中形成的白云石被认为与湖水化学性质紧密相关，更有可能保留原始的环境信号。
可用的地层和构造证据表明，在研究期间Lop Nur盆地没有经历深度埋藏或高温成岩作用。没有证据表明存在广泛的埋藏再结晶、热液蚀变或影响研究地层的大规模流体迁移。因此，强烈埋藏成岩作用的叠加潜力被认为是有限的。
更重要的是，白云石相对丰度和氧同位素的地层行为为其起源提供了关键限制。在白云石相对含量较高的时期（约500万年前到600万年前），白云石的丰度并没有持续保持较高或较低，而是表现出明显的波动。这些变化伴随着碳酸盐整体δ18O值的同步变化。如果白云石主要是通过后期埋藏成岩作用形成的，其丰度和同位素组成预计会随时间保持相对一致，反映沉积后再结晶过程中的均质化。观察到的白云石含量与碳酸盐δ18O之间的协变，以及它们的地层变化，更符合与湖水化学变化相关的沉积或非常早期的成岩控制。这一解释也得到缺乏指示高温下再结晶的系统同位素偏移的支持。
此外，白云石丰度与碳酸盐δ18O变化的时间对应关系表明，白云石的形成与盐度和蒸发条件变化下的碳酸盐沉积过程密切相关。这种行为与典型的埋藏成岩白云石形成过程形成对比，后者通常独立于沉积序列中记录的短期环境变化而形成。尽管详细的岩石学观察（例如薄片分析）将进一步有助于区分碎屑碳酸盐、自生碳酸盐和水中沉淀的碳酸盐，但现有的地球化学和地层学证据表明，此处研究的白云石是在碳酸盐沉积或非常早期的成岩过程中形成的。因此，其氧同位素组成被认为在很大程度上保留了原始环境信息，而不是被埋藏成岩过程所修改。
4.2. 洛普努尔盆地中的碳-氧同位素关系及其对白云石生成的意义
在封闭的湖泊系统中，理论预期增强蒸发会导致湖泊水体中δ13C和δ18O的耦合富集，从而使沉淀碳酸盐中的碳和氧同位素呈正相关。这种关系已在许多以蒸发为主的湖泊环境中得到记录。然而，本研究中获得的碳酸盐碳和氧同位素数据并未显示出明显的正δ13C–δ18O相关性。仅从经典蒸发模型的角度来看，这种明显的差异需要谨慎解释。一种可能的解释与湖泊碳酸盐的混合起源有关。研究区域的湖泊沉积物包含丰富的原生碳酸盐和碎屑碳酸盐成分。碎屑碳酸盐的碳同位素组成可能主要反映了源区特征或沉积前的条件，因此可能不会直接或同步地响应湖泊水中溶解无机碳（DIC）的短期变化。在这种情况下，碎屑碳酸盐的加入可能会部分掩盖原始同位素信号。但需要注意的是，本研究并未定量限制碎屑碳酸盐的比例和同位素组成，也未应用任何端元混合模型。因此，碎屑输入对整体δ13C信号的影响程度仍不确定。
相比之下，湖泊碳酸盐中的氧同位素通常被认为对水文平衡更敏感，包括蒸发-入流动态及其相关的盐度变化。因此，δ18O的变化可能提供有关湖泊水条件相对变化的有用信息。然而，在缺乏独立限制的情况下，δ18O本身不能被视为蒸发强度的确定指标，特别是在多种过程可能影响同位素组成的系统中。
本研究观察到碳酸盐δ18O值与相对白云石丰度之间存在地层对应关系，高白云石含量的区间通常与更正的δ18O值相关。这种关系与增强蒸发和升高的湖水盐度一致，但并不能唯一证明这一点。它可能表明白云石的形成受到与水文条件相关的湖水化学变化的影响。然而，如果没有独立的地球化学代用指标或定量限制，就不能排除其他解释——如水源变化、温度变化或早期成岩过程。
此外，如果白云石主要在晚期埋藏成岩过程中形成，其丰度预计将与短期沉积环境波动脱钩，其氧同位素组成更可能反映了成岩流体或温度效应，导致地层序列中δ18O值的相对均匀性。然而，研究区域的白云石丰度和碳酸盐δ18O值都表现出明显的地层变化，并显示出随时间的一般共变。这种关系表明沉积环境条件对白云石形成有强烈影响。然而，这种模式并不排除沉积柱内早期成岩过程的贡献。因此，我们将白云石解释为主要在受控环境中形成的，可能在早期成岩过程中经历了某种修改，而不是晚期埋藏成岩的产物。
总之，尽管碳酸盐碳和氧同位素没有显示出强烈蒸发主导的封闭盆地系统所预期的经典正相关，但这种差异并不一定排除蒸发的作用。相反，δ18O变化和白云石丰度的组合模式可能反映了蒸发、碎屑输入和成岩过程之间的复杂相互作用。鉴于当前的数据集，这些因素的相对重要性无法完全解决，关于蒸发是主要控制因素的解释应被视为暂时的，需要进一步通过其他代用指标或定量建模来确认。
4.3. LS2岩心中的白云石生成及其古环境意义
对中国湖泊系统中白云石形成机制的研究揭示了多样的生成机制和古气候意义。例如，对洛普努尔沉积物的地球化学研究确定了四个古气候阶段（32–9千年前），反映了湖泊扩张、蒸发以及对海因里希事件和年轻干期等全球气候事件的响应（Luo等人，2008年）。虽然蒸发岩矿物如珍珠泉石和泻盐石记录了极端蒸发事件（Liu等人，2006年，2008年），但湖泊白云石的形成提供了关于湖水化学和古气候条件的补充信息。现代白云石的形成已在青藏高原的湖泊中被记录下来，在那里高Mg/Ca比率和盐度下，蒸发浓缩和微生物作用促进了白云石的沉淀（Li等人，2020年）。在青海湖，球状白云石聚集体表明其具有微生物起源（Yu等人，2007年）。相比之下，天山北部白垩纪和始新世的湖泊白云石是在蒸发和盐度条件下形成的，可能受到25–50°C热液流体的影响（Wang等人，2020年）。类似的热液白云石化作用也在青藏高原的伦波拉盆地发生在早期喜马拉雅造山期（Chen等人，2021年）。这些研究表明，湖泊白云石可能通过根本不同的过程形成，强调了澄清洛普努尔LS2岩心中白云石起源和环境意义的必要性。
在洛普努尔的LS2岩心中，矿物学分析表明碳酸盐组分仅由白云石和方解石组成，某些区间仅含有白云石。白云石在岩心的下部特别丰富且变化较大（图2）。这引发了两个关键问题：（1）洛普努尔沉积物中的白云石是自生的（在湖泊内形成的）吗？（2）如果是这样的话，它记录了哪些古环境和气候信号？我们的数据显示，较高的白云石相对含量对应于更正的总体碳酸盐δ18O值，两者之间存在强烈的正相关（R2= 0.724，P < 0.01，N = 93；图3b）。这种模式与湖泊系统中增强蒸发一致，但并不能唯一证明这一点。在此期间，方解石和白云石的δ18O值均显示出整体富集趋势。如果这些碳酸盐同时形成，这种富集可能反映了蒸发驱动的湖水同位素组成的变化；然而，目前缺乏确认共沉淀的沉积学或岩石学证据。
这些观察结果表明，白云石的形成可能与湖泊沉积阶段有关，并可能受到水文条件的影响。然而，将白云石形成主要归因于强烈蒸发仍然是不确定的，因为其他因素——如水源变化、温度变化或早期成岩过程——也可能对观察到的地球化学模式有所贡献。此外，由于缺乏对碎屑碳酸盐输入及其同位素组成的定量限制，解释总体δ18O信号时引入了进一步的不确定性。4.9百万年之前的相对正δ18O值与湖泊沉积环境大致一致，可能表明有蒸发的影响。类似的山西干旱至半干旱湖泊也报告了类似的同位素特征（例如，Liu等人，2009年）。然而，鉴于上述限制，单凭δ18O富集不能作为蒸发主导条件的决定性证据，推断的环境解释应被视为暂时的。从地球化学角度来看，这种蒸发对白云石形成的控制进一步得到了逐步浓缩的湖水中镁富集的支持。LS2岩心中富含镁的白云石可能是在高盐度、蒸发条件下沉淀的。如果是在原地形成的（自生的），高镁含量与来自富含镁的湖水的沉淀一致。逐步蒸发浓缩了Mg2+和K+离子，最终有利于在蒸发后期形成含镁的碳酸盐（如白云石）（Han等人，2022年；Santos等人，2023年；Fussmann等人，2020年；Kwiecień等人，2024年）。这一解释得到了较高白云石相对含量与更正δ18O值之间对应关系的支持，反映了强烈的蒸发和咸湖条件。增强的变暖和蒸发可能加强了昼夜温度循环，这可能进一步促进了湖水中的白云石沉淀（Chen等人，2021年）。此外，某些沉积区间中粘土矿物的存在可能通过提供晶体生长基质促进了早期白云石的成核。这与Drummond等人的发现一致，他们强调了富含镁的粘土在各种含水层和湖泊环境中的成核作用。结合强烈的蒸发和升高的盐度，富含镁的粘土的存在可能促进了早期白云石的成核。LS2岩心中的白云石被解释为在强烈蒸发和高盐度湖泊环境中自生的。其氧同位素特征因此成为古气候条件和古代湖泊演变的强大指标。这种形成机制可能由富含镁的粘土催化，为盆地的环境历史提供了关键记录。
总体碳酸盐δ18O值较高的时期表明蒸发加剧的时期。通过检查总体碳酸盐δ18O、白云石相对含量和白云石δ18O之间的关系，我们推断强烈的蒸发对应于白云石丰度的增加和更正的白云石δ18O值。如果白云石是碎屑来源的，其同位素组成不会与其相对丰度表现出如此强的线性相关。湖泊阶段白云石含量的显著增加表明存在蒸发驱动的白云石，可能是在高盐度条件下早期成岩过程中形成的次生矿物。大约4.9百万年后，白云石相对含量保持在一个相对稳定的范围内，与向河流-风成沉积环境的转变相吻合（Liu等人，2014a，Liu等人，2014b）。这种稳定性可能反映了沉积条件和沉积物供应的变化，与湖泊环境的衰退有关，而不是表明纯粹的碎屑来源。尽管在此阶段不能排除更大的碎屑贡献，但δ18O值和岩石学观察（例如薄片）表明自生过程可能仍然起到了作用。此外，白云石相对含量和δ18O之间的总体共变——其中强烈的蒸发对应于更高的白云石丰度和更正的δ18O——支持了显著的自生成分。这与预期一致，即强烈的蒸发促进了碳酸盐沉淀和重氧同位素的富集。因此，洛普努尔LS2岩心中的白云石主要被解释为在蒸发湖泊条件下形成的，可能在环境转变后有碎屑输入的变化。
Liu等人（2014年）研究了洛普努尔中总体碳酸盐的氧同位素，确定了两个沉积环境：7至4.9百万年前的间歇性湖泊环境和4.9百万年后的河流-风成环境。由于白云石主要是自生的，其δ18O组成有效地记录了湖泊条件的存在和特征，尽管短期水文波动可能没有完全解决。尽管如此，白云石丰度和δ18O变化的结合提供了关于蒸发强度和区域干旱性的见解。基于这些参数，我们重建了从7至4.9百万年的洛普努尔古环境和古气候演变。
4.4. LS2岩心揭示的环境演变阶段
根据多个代用指标（白云石相对含量、δ18O值、岩石类型和地球化学指标）的变化，洛普努尔地区的晚新近纪环境演变可以分为六个阶段，其中前两个阶段描述如下：
第一阶段（7.0–5.7百万年前）：浅咸湖，以温暖-干旱条件为主。岩石学和地球化学特征表明，湖泊主要是浅的且还原性的，盐度高，蒸发强烈。升高的Z值和富集的δ18O值及其大幅度波动表明，水文系统以蒸发为主，伴有间歇性的短期气候振荡。这一时期与晚中新世区域干旱加剧的证据相符。中国黄土高原的黄土记录表明，在此期间尘埃积累增加，冬季季风环流增强（An等人，2001a，An等人，2001b；Guo等人，2002a，Guo等人，2002b），而海洋沉积物记录显示亚洲尘埃通量增加，反映了内陆沙漠地区的扩张（Rea等人，1998年；Zhang等人，2014年）。罗布泊记录的高盐度和蒸发条件与整个内陆亚洲的干燥趋势是一致的。大约640万年前，Z值略有下降，δ18O值变得更负，这可能反映了干旱程度的暂时减弱。类似的短期波动也在区域记录中有所体现，表明晚中新世的气候变化是在长期干旱趋势基础上发生的，而不是单向变化。
第二阶段（570万至490万年前）：在加剧的干旱条件下，湖泊逐渐变浅。这一阶段的特点是湖泊沉积持续进行，但出现了明显的湖泊变浅和水文不稳定加剧的情况。Z值和δ18O值显示出明显的波动，总体趋势呈上升趋势，表明蒸发作用增强，盐度增加。这一阶段与晚中新世的关键气候过渡期（约600万至500万年前）相吻合，这一时期在中亚地区得到了广泛认可。塔里木盆地和柴达木盆地的湖泊记录显示湖泊面积缩小，蒸发岩沉积增加（Sun等人，2005年；Wang和Zhang，2013年；Liu等人，2014a，Liu等人，2014b），而黄土和海洋尘埃记录则表明干旱条件持续加强。这些记录之间的一致性表明罗布泊盆地对区域尺度上的水文变化做出了响应。δ18O和Z值的反复波动可能反映了有效湿度的短期变化，这些变化叠加在整体干旱加剧的趋势之上。整个阶段中石膏的出现进一步证实了盐度持续较高以及湖泊环境以蒸发作用为主的特点。
总结来说，第一阶段（700万至570万年前）的特点是在温暖干燥的条件下湖泊较浅且逐渐萎缩，后期气候略有变冷和湿润；第二阶段（570万至490万年前）则是在相对温暖干燥但气候波动的情况下湖泊逐渐变浅，蒸发和盐度高一直是这一阶段的主要特征。这两个阶段都表明水文系统受到蒸发作用的强烈控制，从700万年前到490万年前干旱程度逐渐加剧。罗布泊的记录与区域黄土、海洋尘埃和湖泊档案的一致性表明，这些变化并非孤立事件，而是反映了从盆地尺度到大陆尺度的整个水循环的重组。这种区域一致性表明，罗布泊湖泊的演变是由大规模气候强迫驱动的，而不仅仅是局部因素造成的，使其成为干旱中亚地区环境变化的敏感指标。
5. 结论
罗布泊沉积物中白云石的相对丰度与总碳酸盐δ18O值之间存在强烈的正相关关系，表明碳酸盐矿物组成与氧同位素变化之间存在联系。这种模式与蒸发作用有关，但并非唯一的判据。现有证据表明，LS2岩心中的部分白云石可能是原生的，形成于碳酸盐沉积或早期成岩过程中；然而，由于缺乏对碎屑输入和成岩作用的定量约束，这一解释仍存在不确定性。综合白云石含量、氧同位素和其他地球化学指标表明，晚中新世（700万至490万年前）的罗布泊是一个浅湖环境，可以划分为两个阶段：第一阶段（700万至570万年前）主要是一个受温暖干燥条件控制的浅湖系统，后期可能出现向凉爽湿润条件的转变；第二阶段（570万至490万年前）同样是一个浅湖环境，但在整体温暖干燥的背景下存在短期温暖干燥和凉爽湿润的波动。两个阶段都出现了石膏等蒸发岩矿物，表明盐度较高且蒸发作用强烈。然而，湖泊的演变可能受到多种因素的影响，包括水文平衡、沉积物供给和成岩过程。在区域尺度上，罗布泊的记录与晚中新世整个中亚地区的干旱趋势一致，这可能与青藏高原抬升和全球变冷有关。尽管如此，这些过程的相对贡献仍不确定。总体而言，LS2岩心提供了塔里木盆地晚中新世水文演变的重要但尚不完整的记录，突显了构造和气候过程在区域干旱化过程中的共同作用。
作者贡献声明：
Pu Zhang：写作——审查与编辑、原始草案撰写、可视化、方法学研究、数据分析、数据管理、概念构建。
Weiguo Liu：写作——审查与编辑、项目监督、数据管理、概念构建。
Ning Wang：可视化、数据验证、方法学研究。
Zhaofeng Zhang：写作——审查与编辑、可视化、数据验证、软件应用、概念构建。
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