水系锌离子电池(AZIBs)的实际应用受到锌阳极内在不稳定性的严重限制,这种不稳定性主要源于有害的枝晶生长和寄生氢演化反应(HER)。在这里,我们提出了一种基于氧化钒多聚物的界面工程策略,使用[(CH3)2NC5H4NH4(NH4)2[V10O28]·8H2O(DMAP-V10)作为多功能电解质添加剂。在循环过程中,DMAP-V10会自发地在锌表面形成致密且均匀的保护性界面层。这种由氧化还原反应产生的界面层显著抑制了HER反应,使其起始电位降低了0.38伏,并同时均匀了锌离子(Zn2+)的扩散,从而实现了无枝晶的锌沉积,且锌晶粒优先沿(002)晶向生长。因此,Zn||Zn对称电池在1 mA cm−2DMAP-V10电解质的Zn||NaV3O8·1.5H2O(NVO)全电池表现出显著提升的倍率性能和长期循环稳定性。这项工作证明了基于氧化还原反应的界面工程在稳定锌阳极方面的有效性,并为开发下一代高性能水系锌离子电池提供了可行的途径。