锂常被称为21世纪的“白色石油”，随着全球能源格局向更清洁、更可再生的方向转变，锂已成为电动汽车和储能系统等战略领域不可或缺的资源[1]，[2]。近年来，全球对锂的需求迅速增长，预计从2020年到2040年将增加40倍以上，进一步加剧了供需矛盾[3]，[4]。目前，锂的供应主要依赖于南美的盐湖卤水和澳大利亚的硬岩锂辉石矿床[5]，[6]。然而，地缘政治因素、供应链集中以及环境问题对全球锂的稳定供应构成了重大挑战[7]，[8]。在这种情况下，开发并利用国内锂资源，特别是低品位和非传统资源[9]，对于确保资源安全和支持新能源产业的可持续发展具有重要意义。
中国拥有丰富的锂云母资源，主要分布在江西省宜春等地，这些资源被认为是锂辉石和盐湖卤水的重要补充[10]。然而，锂云母具有复杂的化学成分和晶体结构，通常含有高浓度的杂质元素，如Al、Fe、K和Si。为了高效提取锂，通常采用硫酸焙烧-浸出法，该方法会产生大量强酸性的浸出液[11]，[12]。处理这种浸出液面临几个主要技术挑战：首先，Al/Li比例极高（本研究中Al/Li约为20），铝的去除往往伴随着大量的锂损失，使得选择性分离变得困难[13]；其次，多种杂质离子的共存导致相互干扰，严重限制了有价值金属的有效回收；第三，强酸性环境和大量残留酸不仅加剧了设备腐蚀，还降低了基于中和的传统处理方法的效率并增加了成本[14]。目前，处理此类废液的主要方法仍然是中和沉淀[15]，该方法通常可以实现超过95%的铁去除率和80–99%的铝去除率。然而，这种方法容易形成氢氧化铝胶体，导致固液分离困难，并通过吸附和夹带造成显著的锂损失（通常为15–25%）[16]。此外，它还会产生大量难以处理的危险固体废物，这与绿色和循环发展的原则相悖[17]，[18]。因此，迫切需要开发一种能够在高酸性和高杂质条件下运行的新工艺，以实现锂云母浸出液中有效组分的选择性分离和资源利用。
从复杂酸性体系中选择性地分离Al和Fe是后续锂纯化的关键预处理步骤。然而，现有的方法都存在固有的局限性。如上所述，中和沉淀法简单且应用广泛，但选择性差、锂损失大且会产生污泥[19]。虽然溶剂萃取法具有高选择性和低锂损失（通常为3–10%[20]），但过程耗时较长，需要大量易燃和有毒的有机溶剂，运营成本高，并存在相分离和二次污染的风险[21]。基于结晶的方法，如钾明矾（硫酸钾）结晶法，利用钾明矾在低温下的溶解度降低特性提供了另一种可行的选择[22]。该方法可以以易于分离的晶体形式回收部分铝。然而，其效果受到溶解度平衡的限制，难以完全去除铝[23]。近年来，有机酸沉淀法因其高选择性和环保性而受到广泛关注[24]。某些有机沉淀剂，如草酸[25]、苯甲酸盐[26]和8-羟基喹啉[27]，在特定pH条件下可以与Al3+和Fe3+等金属离子形成稳定的低溶性复合物沉淀，而碱金属离子和一些稀土离子仍留在溶液中，从而实现高效分离。然而，大多数先前的研究仅关注使用特定沉淀剂选择性地分离单一目标金属离子，这限制了这些方法的广泛应用[28]，[29]。如果能够开发出一种沉淀剂，在同一体系中选择性地与多种目标金属离子形成复合物并实现试剂的再生和重复使用，将对简化复杂金属混合物的分离、降低运营成本和推进绿色冶金技术具有重要的理论意义和实际价值。
回收的铝和铁的增值利用对于实现真正的废物资源化过程和提高整体工艺经济性也至关重要。由于过量磷排放导致的水体富营养化是一个全球性的环境问题[30]。同时，从水和废水中回收磷酸盐越来越被认为是替代继续开采有限磷酸盐矿资源的可行方案[31]。在可用的处理技术中，吸附法因其简单性、相对较低的成本和高效率而被认为是深度去除磷酸盐的最有效方法之一[32]。基于铝和铁的吸附剂，如氢氧化铝、聚铝氯化物和氢氧化铁，因其对磷酸盐物种的强亲和力而被广泛研究[33]，[34]，[35]。然而，单一金属吸附剂往往存在吸附容量有限或pH适用范围狭窄的问题。需要多种金属的协同作用来提供更多的吸附位点并在不同pH条件下增强稳定性[36]，[37]。因此，如果能够从锂云母浸出液中回收的铝和铁制备出高效的Al-Fe复合磷酸盐吸附剂，不仅有助于浸出液的处理，还能将杂质衍生的废物流转化为有价值的环保材料。
本研究开发了一种用于处理锂云母酸浸出液的集成资源导向工艺。该工作的关键创新在于将杂质分离与产品合成相结合，建立了闭环资源利用路径。具体而言，首先使用钾明矾结晶法去除Al，然后使用苯甲酸钠选择性共沉淀剩余的Al和Fe，再生沉淀剂，并从回收的杂质资源中制备Al-Fe复合磷酸盐吸附剂。这项工作不仅提供了一种有效且环保的锂云母酸浸出液处理策略，还展示了将杂质转化为有价值环保材料的可行途径，为锂资源加工链中的清洁生产和资源回收提供了技术支持和理论基础。
