有机磷农药（OPs）由于其高效性和低成本而被广泛用于作物保护，以提高产量[1]。然而，过度使用导致食物链中残留物积累的风险增加，对人类健康构成潜在威胁[2,3]。因此，开发有效的OPs检测方法非常重要。传统的检测技术如色谱法[4,5]、电化学分析[6,7]和酶联免疫吸附测定[8,9]已被广泛用于准确检测农药。然而，这些技术依赖于昂贵的复杂仪器和复杂的操作程序，往往限制了实际应用。因此，开发一种简便且经济高效的OPs残留分析替代方法是必要的。
近年来，比色方法在农药检测领域引起了相当大的兴趣，因为它们具有可视化、操作简单和适合现场分析的优点[[10], [11], [12]]。现有的策略大致可分为两类：一类是利用天然酶的级联检测系统，另一类是利用农药对纳米酶的直接抑制作用来构建传感平台[13]。例如，Yang等人[14]利用OPs对碱性磷酸酶（ALP）的抑制作用构建了一种比色检测方法。这种抑制作用阻止了ALP催化的抗坏血酸2-磷酸盐水解为抗坏血酸（AA），从而降低了AA对纳米酶催化的TMB氧化的抑制作用。Liu等人[15]基于马拉硫磷在Ag3PO4/UiO-66上的快速吸附实现了对其的比色检测，这抑制了该材料的氧化酶活性。然而，尽管这些方法具有相当大的价值，但它们本质上是为单一目标分析设计的。因此，它们在涉及多种农药共存的实际应用中的性能不太理想。
受哺乳动物嗅觉系统启发的传感器阵列技术因其能够为不同分析物生成独特的响应模式而受到广泛关注[16]。其原理基于多个传感器单元的协同作用，其中传感元件捕获各种信号。随后通过数据融合和分析实现对复杂系统的广泛监测[[17], [18], [19]]。将比色检测与传感器阵列结合使用，可以通过颜色变化直观地观察结果，同时便于同时识别和区分多个目标[[20], [21], [22]]。此外，为了进一步提高灵敏度，修改信号识别元件至关重要。这一组件非常关键，因为其性能直接决定了传感器阵列的识别能力。
作为天然酶的替代品，纳米酶表现出多种催化活性和增强的耐受性[23,24]。为了提高传感器阵列的灵敏度，单原子纳米酶（SANs）是信号识别的理想选择，因为它们实现了100%的原子利用率、高活性和稳定性[25,26]。其中，基于Fe的SANs因其成本效益和低毒性而尤为突出，已有几项关于传感器阵列的研究报道。例如，Jing等人[27]开发了一种基于Fe–N/C纳米酶的传感器阵列，具有类似氧化酶的活性，可用于区分五种生物抗氧化剂。同样，Zhang等人[28]使用两种Fe–N–C SANs建立了用于识别十种致龋细菌的传感器阵列。然而，这些催化剂在多农药检测中的应用仍然很大程度上未被探索。值得注意的是，我们的研究小组通过一步合成开发了一种新型单原子催化剂，创建了一种无需额外后处理的二氧化硅辅助的层次多孔结构，从而提高了催化活性并降低了生产成本[29]。后续研究进一步证实了其出色的氧化酶模拟活性，在比色检测系统中表现出有效性[30]。鉴于这种具有优势特性的组合，特别是其适合食品分析的低毒性，这种催化剂将成为多OPs检测的理想比色探针。
在这里，我们制备了一种基于Fe的SAN比色传感器阵列用于监测OP残留物（图1）。合成的Fe–N/C单原子纳米酶（Fe–N/C SAN）表现出类似氧化酶的活性，催化底物的比色反应以生成独特的响应模式。这些响应被转换为数字数据并进行了降维处理以便视觉区分。通过将线性判别分析（LDA）与留一法交叉验证（LOOCV）相结合，验证了区分和识别的可靠性。这种方法能够同时区分六种OPs：磷胺（Pho）、三氯芬（Tri）、丙硫磷（Pro）、氯吡硫磷（Chl）、对硫磷（Par）和对硫磷甲基（Pam）。还实现了对它们浓度的半定量分析以及不同比例混合物的识别。此外，我们将该阵列与智能手机平台集成，实现了无需仪器的便携式检测。因此，这项工作为多OPs的特异性区分和现场检测提供了一种可靠的策略，有助于有效控制OP残留物。
