干旱后复水条件下稻田中土壤-水界面处全氟和多氟烷基物质的补偿性释放

时间:2025年11月9日
来源:Journal of Hazardous Materials Advances

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本研究探讨了干旱后复水(PDR)对水稻田土壤-水界面全氟化合物(PFAS)迁移的影响。结果表明PDR显著促进短链PFAS(C3-C7)向表土水释放,迁移速率达2.69-11.07 μg/L/天,且干旱加剧了短链PFAS在表土水的分布,抑制其在微生物吸附和其他土壤组分中的积累。代谢组学发现7-氯-L-色氨酸(氧化应激)和N-乙酰-L-苯丙氨酸(氨基酸代谢)是关键调控代谢物(p<0.001)。

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吴建毅|李凌轩|陈淼|曾美娟|黄新林|涂文清
农业农村部鄱阳湖流域农业资源与生态重点实验室,江西农业大学土地资源与环境学院,南昌330045,中国

摘要

全氟和多氟烷基物质(PFAS)的积累以及日益频繁的干旱事件对农业生态系统的安全构成了威胁。然而,干旱后的重新补水(PDR)如何调节土壤-水界面上PFAS的补偿性迁移机制仍不清楚。为了解决这一问题,本研究在干旱后重新补水条件下,探讨了PFAS在表层水(OW)、土壤溶液、土壤微生物吸附部分(SM)以及其他土壤组分(OF)中的迁移情况。研究结果表明,在干旱后重新补水过程中,短链PFAS会大量释放到表层水中,迁移速率范围为2.69至11.07 μg/L/天。干旱进一步加速了短链PFAS在表层水中的分布(β = 0.51),并抑制了它们在土壤微生物吸附部分(SM)和其它土壤组分(OF)中的滞留(β = −0.43和−0.74)。短链PFAS的补偿性迁移受到非生物和生物因素的共同调控。相比之下,长链PFAS的补偿性迁移主要由生物因素驱动,包括土壤细菌和原生动物。土壤非靶向代谢组学分析确定了7-氯-L-色氨酸(与氧化应激反应相关)和N-乙酰-L-苯丙氨酸(与氨基酸代谢相关)是参与PFAS迁移的关键代谢物(p < 0.05)。验证实验进一步证实这两种代谢物显著改变了土壤-水界面的PFAS释放情况(p < 0.001)。这些发现为受干旱影响的稻田中的PFAS污染控制提供了新的见解,并强调了在动态气候条件下制定有针对性的管理策略的必要性。

引言

由于全氟和多氟烷基物质(PFAS)的广泛工业应用和不当处理,它们在农田土壤中普遍存在[1],[2],尤其是来自水成膜泡沫、垃圾填埋场渗滤液和生物固体[3]。随着PFAS的不断积累,农田土壤已成为PFAS污染的主要储存库[4],其浓度范围从低于1 ng/g到超过1000 ng/g[5]。高浓度的PFAS增加了它们在稻田中对作物的生物可利用性[6],对作物生产和粮食安全构成了风险[7]。在各种土壤组分中,土壤溶液(SS)中的PFAS具有最高的迁移性[8],表明它们有很强的潜力迁移到作物组织和灌溉水中[9]。最近的研究表明,PFAS容易释放到稻田中的表层水中。此外,长期干旱会进一步促进PFAS向土壤溶液中的迁移[10],说明干旱可以改变稻田中土壤和水分之间的PFAS分配。
在稻田中,长期干旱会降低土壤湿度,限制水稻根系对水分的吸收,从而影响植物的生长和发育[11]。此外,干旱还会破坏土壤结构,降低其保水能力[12],导致养分流失和土壤肥力下降。尽管干旱后的重新补水(PDR)常用于缓解稻田中的干旱影响[13],但干旱前的条件往往会对土壤环境产生持久的影响[14]。这些持久影响表现为补偿性反应,例如重新补水可以促进作物生长[15],并增加农业土壤中氮和磷的流失[16]。这种补偿现象在各种土壤组分中都有广泛观察到。特别是,重新补水改变了稻田中养分和重金属的循环[12]。Bi等人(2020年)报告称,重新补水通过改变微生物群落加速了玉米田中的磷流失[17];Chen等人(2018年)发现,干旱后的重新补水通过改变土壤溶液中的有机质(DOM)增加了水稻植株中镉的生物可利用性[18]。这些效应主要是由于干旱对土壤微生物群落的干扰所致[19]。
关于PFAS污染,Li等人(2021年)证明微生物可以从环境中吸附PFAS[20]。最近的研究表明,土壤微生物产生的胞外聚合物(EPS)在水淹稻田中强烈调节PFAS在水和土壤之间的迁移[21]。此外,灌溉驱动的土壤-水微生物氮-铁氧化还原过程可以显著影响稻田中PFAS在多种介质中的分布[10]。这些发现突显了微生物在PFAS迁移中的关键作用。这表明干旱后的重新补水可能通过微生物群落动态触发PFAS的补偿性迁移,特别是通过微生物氧化还原反应和随后的有机质代谢。然而,干旱后控制PFAS污染的具体微生物群落机制仍不清楚。这突显了在管理稻田PFAS污染和确保粮食安全方面的关键知识空白。
本研究通过生态实验探讨了干旱后重新补水如何调节稻田中土壤-水界面上PFAS的补偿性迁移机制。具体来说,研究了不同干旱后重新补水条件下PFAS在土壤-水界面的补偿性释放情况,并阐明了PFAS在各种介质间的迁移途径。量化了地球化学因素和微生物群落在PFAS在土壤组分间迁移中的相对贡献。此外,还研究了干旱后重新补水条件下微生物介导的PFAS运输的分子机制。这些发现为了解干旱影响稻田中PFAS迁移相关的环境和食品安全风险提供了新的见解。

化学物质和试剂

本研究选择了15种在农田土壤中检测频率较高的PFAS。所有标准PFAS的纯度均超过98%。所选的PFAS包括全氟丁酸(PFBA,C3)、全氟戊酸(PFPeA,C4)、全氟己酸(PFHxA,C5)、全氟庚酸(PFHpA,C6)、全氟辛酸(PFOA,C7)、全氟壬酸(PFNA,C8)、全氟癸酸(PFDA,C9)、全氟十一酸(PFDoDA,C10)和

干旱后重新补水条件下PFAS在表层水中的补偿性释放

从第1天到第14天,对照组(CK组)向表层水释放的所有15种PFAS的量均高于处理组(PDR组)。这一趋势通过图S2中的PFAS动力学曲线得以体现。然而,处理组在干旱后的重新补水过程中表现出显著的补偿性释放——即界面释放量(迁移通量)——显著高于对照组(p < 0.05,见图1)。值得注意的是,PDR14处理显著增加了C3–C7类PFAS在表层水中的补偿性释放量(2.69–11.07 μg/L/天)

结论

我们的研究结果强调了在干旱后重新补水条件下控制PFAS污染和保护稻田粮食安全的重要性。尽管像PFAS这样的“永久性化学物质”受到了全球的广泛关注,但它们在土壤重新补水后的补偿性迁移现象却一直被忽视。干旱后的重新补水诱导了短链PFAS(C3–C7)从土壤介质向表层水的补偿性释放,可能增加了PFAS的迁移性,对周围水体构成风险

环境影响

全氟和多氟烷基物质(PFAS)是稻田土壤中的持久性污染物。长期干旱和重新补水会由于补偿性释放增强,从而增加了PFAS在土壤-水界面的迁移复杂性。干旱后的重新补水通过微生物氧化还原过程和有机质转化驱动了PFAS在土壤组分间的迁移。本研究探讨了干旱后重新补水对PFAS在稻田中分配的影响

CRediT作者贡献声明

涂文清:撰写 – 审稿与编辑、监督、资源管理、项目统筹。黄新林:软件应用。吴建毅:撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、验证、软件应用、项目统筹、方法论设计、实验设计、资金申请、数据分析、概念构建。陈淼:监督、软件应用、资金申请。李凌轩:实验设计。曾美娟:实验实施。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金(项目编号42467057和42267039)、江西省自然科学基金(项目编号20252BAC200274、20224ACB213011和20242BAB20151)以及江西省科技厅研究项目(项目编号20244BCE52035)的财政支持。

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