在纳米光子学和量子技术蓬勃发展的今天，二维半导体材料因其独特的物理性质成为研究热点。其中，过渡金属二硫化物（TMDCs）单层材料展现出非凡的光电特性，特别是其能谷自旋耦合效应为新型光电子器件开发提供了新思路。然而，这类材料中的激子（电子-空穴对）存在明暗之分：自旋允许的明激子（XO）具有面内跃迁偶极矩，发光效率高；而自旋禁戒的暗激子（XD）具有面外跃迁偶极矩，由于需要自旋翻转过程，其辐射寿命极长，在室温下几乎无法探测。这一特性严重限制了暗激子在量子信息处理和纳米光电子器件中的应用潜力。
长期以来，科学家们尝试通过外加磁场诱导自旋混合或光学腔耦合等策略来增强暗激子发射，但这些方法往往需要极端条件（如低温）或复杂装置，且对暗激子辐射动力学和方向性的系统调控仍面临挑战。特别是在室温环境下，暗激子的本征寿命、辐射特性调控等基本科学问题尚未得到解决。
针对这一难题，发表在《科学进展》（SCIENCE ADVANCES）上的研究论文"等离子体调控单层WSe2中暗激子辐射动力学与远场发射方向性"提出了一种创新解决方案。研究人员设计了一种金纳米立方体-镜面（NCoM）等离子体纳米腔结构，将其与钨硒烯（WSe2)单层耦合，在室温下实现了对暗激子辐射特性的高效调控。
研究团队主要采用了纳米结构制备与表征、暗场散射光谱、光致发光光谱、时间分辨光致发光测量、背焦平面成像以及电磁场模拟等关键技术方法。通过精确控制金纳米立方体的尺寸和取向，构建了具有可调等离子体共振的纳米腔结构，并系统研究了其与WSe2单层中激子的相互作用。
结果、设计与耦合WSe2-NCoM纳米腔表征
研究人员首先构建了间隙宽度约1.8纳米的超紧凑等离子体NCoM纳米腔，将WSe2单层置于金薄膜和金纳米立方体之间。该结构的间隙等离子体模式具有强局域化的面外电场分量，能够与激子的跃迁偶极矩有效耦合。通过优化纳米立方体尺寸（约85纳米边长）和金膜厚度（约100纳米），将间隙等离子体模式的共振能量调谐至暗激子能量（约1.59电子伏特）附近。
暗场散射光谱显示了WSe2-NCoM混合系统的三个等离子体共振模式：面外间隙等离子体模式I（约1.60电子伏特）、模式II（约1.93电子伏特）和面内横向模式III（约2.35电子伏特）。光致发光光谱表明，WSe2-NCoM结构的发射光谱以明激子发射峰（约1.65电子伏特）为主，同时在低能区出现了明显的暗激子发射肩峰。通过洛伦兹拟合分析，确认了暗激子与明激子之间的能量差约为58毫电子伏特，与先前报道一致。
暗激子本征室温寿命估算
通过系统研究14个具有不同等离子体共振能量的WSe2-NCoM纳米腔，研究人员发现暗激子与明激子的发射强度比随著等离子体模式与暗激子共振能量失谐的变化呈现洛伦兹分布特征，线宽约100毫电子伏特。时间分辨光致发光测量显示，暗激子寿命随著失谐能量的增加呈现先减小后增大的非单调变化趋势，而明激子寿命在所有失谐条件下几乎保持不变。
为了解释耗散腔失谐对暗激子寿命的影响，研究团队建立了基于Purcell形式主义的腔量子电动力学模型。该模型考虑了发射体与耗散纳米谐振器之间的弱耦合情况，自发衰减率Γ可表示为包含广义Purcell因子F、腔品质因子Q和复模体积Ẽ等参数的函数。通过有限元法计算电磁场分布，得到纳米腔的参数为：复模体积与波长立方之比Ẽ/λ03= (1.93-0.02i)×10-7，品质因子Q≈10，Purcell因子F≈3.3×104，从而估算出暗激子在原始WSe2单层中的室温本征衰减率Γ0≈(4.2±0.4)×10-5ns-1，对应寿命约为24±2.3微秒。这是首次报道的暗激子室温本征寿命估计值。
通过纳米腔构型调控暗激子辐射方向性
NCoM纳米腔不仅能调制激子的辐射速率，还为有效调控激子的远场发射方向性提供了灵活平台。通过背焦平面（BFP）成像技术，研究人员直接可视化了动量空间的发射分布。实验测量表明，相对平坦的WSe2-NCoM纳米腔中暗激子的辐射图案呈环状（双瓣 profile），而明激子的辐射图案呈饼状（单瓣 profile），最大发射强度分别出现在约±36°和0°方向。
研究进一步发现，暗激子的辐射方向性高度依赖于纳米腔的取向。通过扫描电子显微镜表征三个具有不同取向的WSe2-NCoM纳米腔（倾斜角β0≈0°、β1≈0.5°和β2≈3°），观察到暗激子的远场辐射图案从环状逐渐转变为不对称甚至角状分布。这种显著差异源于两个主要因素：即使轻微倾斜也会导致Purcell因子分布发生实质性变化；以及位于等离子体间隙中不同位置的偶极子的远场辐射图案差异显著。通过考虑四个代表性强Purcell因子热点位置（靠近纳米立方体四个角）的加权辐射图案，计算得到的BFP图像与实验结果高度一致。
讨论与结论
该研究在室温下实现了WSe2单层中自旋禁戒暗激子光致发光寿命的近四数量级缩短，使其寿命与明激子相当。这是因为纳米腔选择性增强了暗激子的辐射衰减速率，而对明激子的影响微乎其微。基于Purcell形式主义的量子电动力学模型估算出原始WSe2单层中暗激子的室温本征寿命约为24±2.3微秒。
除了寿命控制，研究还发现暗激子辐射图案高度依赖于纳米腔取向和发射体位置，这两者共同决定了纳米间隙内的Purcell因子分布和发射体的远场辐射图案。倾斜纳米腔可使环状辐射图案转变为角状图案，展示了产生具有高发射方向性的纳米级光源的能力。
这些发现展示了一种利用单一等离子体纳米结构控制暗激子发射强度、动力学和辐射方向性的有效方法。这种易于实现的等离子体方法的多样性，连同提出的理论框架，为基于二维半导体的光电子器件和量子信息系统的进步提供了新的应用前景。该研究不仅深化了对低维材料中激子物理的理解，也为开发新型量子光源和定向发射器件奠定了坚实基础。
