随着世界向低碳能源系统转型，氢气作为一种具有优越的质量比能量密度和环境优势的替代能源载体而受到重视[1]、[2]、[3]。然而，当前的工业规模氢气合成主要依赖于碳氢化合物重整过程，这带来了严重的可持续性挑战。这些传统方法不仅产生大量温室气体排放，而且能量转化率较低，与全球碳中和目标存在根本性的技术和环境矛盾[4]。这种技术范式继续限制了氢气在能源架构中的全面应用。
在全球能源结构转型的背景下，电解水制氢技术正逐渐从实验室走向工业应用。这项技术最显著的优势在于其几乎完美的环境兼容性——反应过程不产生碳基污染物，副产品仅为高纯度氧气[5]、[6]。这一“零排放”特性使其成为实现清洁能源循环的关键环节。与传统化石能源重整过程对生态系统的持续压力不同，电解水技术为氢经济的可持续发展开辟了一条真正的绿色通道[7]、[8]。近年来，无膜解耦电解系统的出现彻底改变了人们对水分解技术的理解[9]。该技术通过巧妙的设计将氢气和氧气的生成过程分解为不同时间和空间维度的独立事件[10]。这种时空异步机制不仅避免了传统电解池中昂贵的质子交换膜模块，还突破了限制工业发展的两大瓶颈：一方面消除了维持气体分离所需的高压输送系统；另一方面解决了膜材料在长期运行中的腐蚀问题[11]。这一技术路线的创新显著降低了电解装置的建造成本，同时显著提高了系统的可靠性和可维护性[12]、[13]、[14]。
层状双氢氧化物（LDHs）由于其层状结构和可调的化学组成，在水电解制氢和电化学储能领域显示出巨大的应用潜力[15]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]、[21]。然而，其固有的低电导率和较差的循环稳定性严重限制了其实际性能[22]。因此，研究人员通常采用导电基底复合策略[23]。其中，碳纳米管凭借其高比表面积、三维通道结构和优异的电子传输能力，成为优化基于LDHs的电极性能的理想选择[24]、[25]、[26]。通过在碳纳米管骨架表面原位生长LDHs纳米片[27]，两者之间形成了紧密耦合的结构：碳纳米管不仅为LDHs提供了高效的电子传输网络，其多孔载体特性还能缓解LDHs在充放电过程中的体积变形[25]、[28]。另一方面，LDHs提供了丰富的活性位点和伪电容性能，最终实现了复合电极电导率、机械稳定性和储能性能的协同提升[29]、[30]。这种结构-功能集成设计概念为开发高效稳定的新型储能设备提供了重要的技术路径。
基于上述研究基础，通过水热方法设计并合成了NiAl-LDH-CNT复合电极材料。通过系统优化组分质量比，得到了NA-C5材料，其电导率显著优于原始NiAl-LDH，电荷转移电阻大幅降低。该复合材料还表现出优异的倍率性能，在10 mA/cm²的电流密度下实现了18.67 F/cm²的高面积电容。作为高性能的HER电极，NA-C5促进了无膜解耦水电解。该过程有效地将传统的耦合水分解电压（1.607 V）分解为顺序的低压步骤：1.54 V的HER和0.315 V的OER。该复合材料的优异循环稳定性源于其卓越的氧化还原可逆性和高效的界面电荷重分布特性。本研究为工程化先进电极材料提供了可扩展的蓝图，直接解决了传统电解系统中的核心效率和安全性瓶颈。
