在照明、显示和量子信息处理等领域，对高亮度、高效率的光源需求日益迫切。传统的光致发光(PL)器件依赖于大量发光体作为独立实体发光，其光子通量和光谱亮度存在理论极限。若能利用发光体之间的协同效应，则有望实现远超传统光源的光子通量。其中，两种典型的合作性发射机制——超荧光(Superfluorescence, SF)和放大自发发射(Amplified Spontaneous Emission, ASE)——尤为引人关注。SF要求大量被激发的偶极子通过共同的电磁场相互作用，自发地同步其量子力学相位，最终像一个大偶极子一样集体辐射出一连串相关光子。与此不同，ASE源于受激发射放大过程，无需发射体间具备初始相位相干性，但需要足够长的传播距离以累积光学增益。尽管这两种机制都能产生高亮度发光，但它们基于不同的物理原理，并且此前在同一个材料体系中清晰观测和调控两者间的转变一直是个难题。铅卤钙钛矿材料，特别是其纳米晶形态，因其优异的光学特性（如低非均匀展宽、高振子强度）成为研究这两种效应的理想平台。已有研究分别在有序纳米晶超晶格中观测到SF，在无序薄膜中观测到ASE，但这两种机制之间究竟有何联系，能否在同一个材料中实现可控转换，仍是悬而未决的问题。这项发表于《Nature Materials》的研究，正是为了回答这些问题。
为了系统研究协同发射机制的转变，研究人员主要采用了以下几项关键技术：1. 合成了尺寸远大于激子波尔直径的“巨型”CsPbBr3纳米晶，并制备了低密度（纳米晶分散于聚合物中）和高密度（纯纳米晶）两种薄膜样品。2. 搭建了低温（6K至室温）时间分辨光谱测量系统，使用飞秒脉冲激光激发，并结合条纹相机和光谱仪，同时获取样品发光的时间演化动力学和光谱信息。3. 采用可变条纹长度测量法，通过改变激发光斑的长度，系统研究光子传播距离对ASE过程的增益效应。4. 建立包含热载流子弛豫的三能级模型，通过有限时域差分法和速率方程数值模拟，对实验观测到的ASE动力学和光谱特性进行理论验证。
SF in ensembles of giant NCs at 6 K (6K下巨型纳米晶集合体中的超荧光)
研究人员首先在6K的极低温下研究低密度薄膜。此时，发光衰减时间随激发通量增加而显著加速，最高可达单发射体辐射衰减时间τ0的十倍。发射峰值强度与激发通量呈超线性幂律关系（指数α ≈ 1.4），且发射脉冲的建立时间随激发增强而缩短。这些特征均是SF的典型标志，表明在低温下，纳米晶集合体能够建立起宏观相干性并发生集体辐射。
SF-to-PL transition in giant NCs (巨型纳米晶中SF向PL的转变)
随着温度升高，声子诱导的去相干效应加剧。研究发现，在45K至150K的温度区间内，发光动力学出现了明显转变。在低激发通量下，发光表现为标准的PL，其衰减时间基本恒定；但当激发通量超过一个阈值后，衰减时间会突然下降，变得与低温下的SF加速衰减时间相同。这种阈值行为归因于温度升高导致激子退相时间T2缩短，为了满足SF所需的条件（T2> √(τDτR)），需要更高的激发强度来耦合更多激子，以加速集体辐射过程。在室温下，即使使用很高的激发通量，也未观察到SF特征。
SF-to-ASE transition in dense NC ensembles (高密度纳米晶集合体中SF向ASE的转变)
当研究高密度纳米晶薄膜时，情况变得不同。在温度高于45K时，时间积分光谱上出现了一个明显的、窄化的、红移的新发射峰，其强度在阈值之上呈超线性增长。同时，时间分辨的发射峰强度增长呈现更强的超线性幂律（α > 2）。这些现象——光谱红移、窄化以及强烈的阈值行为——是ASE的典型特征。这表明在高密度样品中，更高的激子密度提供了更强的光学增益，使得受激发射放大过程在与SF的竞争中占据主导，从而在中等温度下就观察到了从SF到ASE的转变。
Experiments and simulations of ASE with variable excitation stripe lengths (可变激发条纹长度下的ASE实验与模拟)
ASE的一个关键特征是依赖光子传播距离以累积增益。通过可变条纹长度实验，研究人员证实了这一点：更长的激发条纹长度下，ASE的红移峰在更低的激发通量下出现，且时间动力学中的快速衰减成分更显著。有趣的是，在长激发条纹和高激发通量下，ASE发射脉冲在时间域上表现出了类似SF的“振铃”现象。通过建立包含热载流子弛豫过程的三能级模型进行数值模拟，研究人员成功地复现了这一现象。模拟表明，热载流子从高能态弛豫到带边发射态这一延迟泵浦过程，与受激发射过程竞争，可以导致ASE脉冲产生振荡，而无需发射体间的量子相干性。这提示，单纯的时间域“振铃”特征并不能作为判定SF的唯一依据，必须结合光谱特征（如红移）和激发几何条件（如激发面积大小）进行综合分析。
Conclusions (结论)
本研究系统地揭示了在钙钛矿纳米晶薄膜中，合作性发光机制（SF、ASE和PL）之间的转变主要由温度、激发密度、纳米晶密度和激发区域尺寸共同决定。在低温下，SF占主导；随着温度升高，去相干效应使得SF需要更高激发阈值，而在高密度薄膜中，ASE则成为更易实现的发光机制。研究特别指出，由于热载流子弛豫和光传播效应的结合，即使在室温下的纯ASE过程中，也可能出现类似SF的脉冲振铃现象，这为正确解读此类材料的复杂发光动力学提供了关键警示。该工作不仅深化了对钙钛矿等材料中协同量子现象的基础理解，而且为设计基于钙钛矿的超亮光源（如量子光源、激光器和放大器）提供了重要的理论依据和实验指导。
