林旺|杨渤海|徐建平|陈米|张同民|王俊杰|李金玉|吴金平|李欢西安稀有金属材料研究院有限公司，中国西安，710016摘要Ti-6Ta合金被广泛认为是乏核燃料再处理的关键结构材料；然而，这种合金在高剂量、长期服役条件下的辐照诱导损伤、相关硬化机制以及机械性能的演变仍不够清楚。在本研究中，系统地研究了广泛剂量范围内辐照诱导缺陷的特性和硬化机制的转变。多尺度分析表明，氦泡与位错环之间的相互作用机制的转变控制了硬化率的显著增加。结果证明了辐照诱导缺陷的强烈剂量依赖性，这与缺陷动力学一致。在低剂量下，位错环主导了硬化过程；而在10 dpa以上，氦泡逐渐成为主要贡献者，导致硬化增强。结合实验表征和原子尺度模拟，阐明了随着剂量增加氦泡-位错相互作用的演变。一旦氦泡达到临界尺寸，相互作用机制从剪切转变为绕过，伴随着晶格畸变的增加和更高的能量障碍。此外，在峰值剪切应力下产生了新的位错环，进一步增强了后续的缺陷相互作用。这些发现阐明了Ti-6Ta合金辐照硬化率迅速增加的微观起源，为理解钛合金在极端辐照条件下的行为提供了理论基础。
引言随着全球核电产业的快速发展，需要再处理的乏核燃料积累量显著增加。PUREX工艺能够从压水反应堆（PWR）乏燃料中回收钚和锕系元素，同时将高放射性废物的产生降到最低，这对核能的可持续发展至关重要[1]。然而，在乏燃料再处理过程中，关键设备中的结构材料会暴露在极端环境中，包括高能辐照、腐蚀性介质和高温。高能辐照可以引起硬化和脆化、缺陷积累、辐照膨胀和相变[2]、[3]、[4]、[5]。因此，对于这类应用中的结构材料来说，具有优异的抗辐照损伤性能是关键要求。由于钛合金具有较短的活化后半衰期、较低的放射性废物负担、较高的缺陷移动性和较低的膨胀敏感性[6]、[7]、[8]，因此被广泛使用。其中，近α Ti-6 wt.% Ta（Ti-6Ta）合金因其优异的机械性能、耐腐蚀性和低中子活化性而被用于乏燃料再处理的溶解器和放射性废物蒸发器[9]。尽管其应用日益增多，但对Ti-6Ta合金辐照诱导损伤和硬化行为的系统研究仍然很少。特别是，广泛剂量范围内辐照诱导硬化行为的演变及其潜在的微观机制尚未阐明，这严重限制了对Ti-6Ta合金机械性能辐照效应的准确预测。
在乏核燃料再处理过程中，放射性衰变释放的γ射线和α粒子会显著降低材料性能，其中α粒子会在微观结构中造成严重的辐射损伤[10]。由于α粒子本质上是具有相同质量、电荷和核相互作用特性的高能氦核（He²⁺），因此加速的He²⁺离子束被广泛用于复制它们的能量沉积剖面，从而能够控制地研究辐照诱导损伤的演变。辐照诱导硬化被认为是评估辐照后机械性能的关键指标[11]、[12]、[13]。纳米压痕法被广泛用于表征辐照层的纳米力学性能。然而，纳米压痕测量本质上受到压痕尺寸效应、材料固有硬化和辐照损伤梯度性质的影响[14]。因此，选择适当的压痕协议和可靠的辐照硬化模型仍然至关重要，需要进一步研究。
辐照会在材料中引入高密度的缺陷，包括空位-间隙对和位错环，这些缺陷与现有的位错网络相互作用，导致位错密度总体增加。同时，辐照诱导的位错和点缺陷成为位错运动的障碍，位错需要通过攀移或剪切机制来克服它们，从而增加施加的应力[15]、[16]、[17]、[18]。因此，这些缺陷-位错相互作用是控制辐照诱导硬化的关键因素。已经付出了大量努力来阐明这些机制。Ustrzycka等人[19]将分子动力学模拟与实验相结合，研究了FeCrNi合金中位错、位错环和空洞之间的相互作用，并提出了一个新的辐照硬化模型以及位错-缺陷反应动力学框架。Bao等人[20]对纯Ta中位错滑移过程中的位错环相互作用进行了原子尺度模拟，并开发了一个改进的BKS硬化模型，解决了异常预应变位错配置的问题。Ji等人[21]基于分子动力学模拟建立了纯钨的辐照硬化和位错-氦泡相互作用模型。作为乏燃料再处理的商业结构材料，Ti-6Ta合金中的辐照诱导缺陷相互作用对其服役性能起着关键作用。此外，关于位错环和氦泡对硬化的竞争性和过渡性贡献，以及导致硬化率异常增加的微观临界条件，仍存在重要的知识空白。因此，结合实验表征和原子尺度模拟的方法对于阐明位错与辐照诱导缺陷之间的相互作用机制及其对硬化的贡献至关重要，这对于在实际辐照条件下减轻失效至关重要。
为了解决上述问题，本研究系统地研究了不同辐照剂量下Ti-6Ta合金中辐照诱导缺陷的演变及其对机械性能的影响。通过结合辐照损伤表征和机械测试，确定了氦泡和位错环对辐照硬化贡献的转变。此外，还利用原子尺度模拟阐明了氦泡生长如何驱动位错环与位错相互作用机制从剪切转变为Orowan绕过机制的机制。这种转变被证明是硬化率显著增加的原因。这些发现为理解钛合金在核环境中的辐照响应提供了理论基础，并为设计抗辐照合金提供了指导。
样品制备使用纯钛和纯度超过99.9%的钽块作为原料，通过电弧熔炼工艺制备Ti-6Ta合金（西安稀有金属材料研究院有限公司）。合金经过70%的冷轧处理后，在650°C下退火2.5小时。将变形和热处理后的样品加工成10×10×2毫米的尺寸，使用电火花加工完成。样品用3000目碳化硅砂纸抛光至镜面光洁度。
辐照下氦泡特性和膨胀行为沿离子入射方向使用FIB制备了不同剂量下辐照的Ti-6Ta合金的横截面样品，并通过TEM进行了检查。如图2a所示，1、3、5、10和20 dpa的损伤剖面与SRIM-2013模拟结果吻合良好，损伤峰位于1.3-1.6 μm的深度。随着辐照剂量的增加，损伤峰区域的对比度逐渐模糊和变暗，表明缺陷积累增强。
辐照缺陷贡献的定量分析和关键硬化行为为了定性阐明Ti-6Ta合金中辐照诱导硬化的潜在机制，考虑了晶界、固溶强化、位错和辐照诱导缺陷的贡献。根据von Mises屈服准则，硬度可以与临界解析剪切应力相关联，表示为：τCRSSunirr=τGB²+τSS²+τdis²。其中τGB、τSS和τdis分别表示晶界强化、固溶强化和位错贡献。
结论在这项工作中，系统地研究了不同辐照剂量下Ti-6Ta合金中辐照诱导缺陷的演变及其相关的硬化行为转变。通过多尺度方法，确定了氦泡的生长是驱动位错-气泡相互作用机制转变的关键因素，从而解释了辐照硬化的显著增加。主要结论总结如下：
（1）张同民：可视化、形式分析。陈米：写作-审稿与编辑、监督、概念化。李金玉：数据管理。王俊杰：写作-审稿与编辑。吴金平：资源、数据管理。林旺：写作-初稿、数据管理、概念化。杨渤海：写作-初稿、资源、方法论。李欢：写作-审稿与编辑、形式分析。徐建平：监督、研究。
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致谢本工作得到了陕西省创新能力支持计划（编号2024ZG-GCZX-01(1)-03）和中国国家自然科学基金（编号12205242）的支持。此外，我们还要感谢中国科学院现代物理研究所提供的辐照实验支持。
