解锁二维碳有机框架（2D COFs）中的稳定碘捕获机制：基于密度泛函理论（DFT）与多尺度描述符驱动的机器学习的洞察

摘要

随着对核能依赖的增加，解决放射性碘同位素带来的环境风险的需求也随之增加，因此开发高效的吸附剂变得至关重要。本研究采用密度泛函理论（DFT）和机器学习（ML）相结合的方法，系统地研究了放射性碘在二维共价有机框架（2D COFs）上的吸附机制。我们成功预测了多种COF结构下的吸附能量，并确定了影响吸附强度的重要电子和结构因素。随机森林模型被证明是最可靠的预测工具，而基于“确信独立性筛选和稀疏化算子”（SISSO）推导出的方程则提供了清晰且易于解释的结构-能量关系。研究结果表明，强吸附作用与分子轨道能级的降低以及I₂分子的活化有关，这一过程得益于轨道杂化和电荷转移。此外，通过详细的电子结构分析和从头算分子动力学（AIMD）研究，我们阐明了层依赖性效应以及从物理吸附到化学吸附的转变机制。这些结果不仅加深了我们对COF-碘相互作用的基本理解，还为加速高效COF基吸附剂的发现和设计提供了预测框架，以用于核废料管理。

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