随着全球能源结构的调整和工业化的加速，有毒和有害气体向环境的排放显著增加[1]、[2]、[3]、[4]。在各种有害气体中，H2S是一种高毒性和易燃性的污染物[5]、[6]。即使在低于1 ppm的浓度下，H2S也会对人体造成急性伤害[7]。根据美国政府工业卫生学家会议（ACGIH）发布的职业暴露限值，H2S的最大允许短期（15分钟）暴露浓度严格限制在5 ppm[8]、[9]。此外，H2S还会导致酸雨的形成，对生态系统造成长期损害。因此，迫切需要开发能够灵敏、高选择性和低功耗检测H2S的下一代传感材料。
目前，半导体金属氧化物由于其化学稳定性和相对成熟的合成技术，已成为气体传感研究的核心材料体系[10]、[11]。通过形态调控、表面修饰以及与其他功能材料（如氧化石墨烯和MXene）的复合等策略，传感性能得到了显著提升[12]、[13]、[14]、[15]。然而，这些材料仍存在一些固有的局限性。首先，有限的表面活性位点导致气体吸附效率不足[16]。其次，电子转移过程受到限制，特别是在室温下，导致响应迟缓和可逆性差[17]。第三，在复杂环境条件下的传感器选择性仍不足以满足实际应用需求。此外，对于H2S的检测，半导体和表面催化剂都容易发生不可逆的硫化[18]，这会导致活性位点钝化并持续降低传感性能。因此，合理设计新的H2S传感材料以实现根本性的性能突破仍然是一个关键挑战。
层状金属钛酸盐被认为是有前景的气体传感材料候选者[19]、[20]。通过调控其形态、比表面积和活性位点的分布，可以显著提高其气体传感性能[21]、[22]。例如，Xiong等人将碳点均匀锚定在Na2Ti6O13纳米棒的表面上作为活性位点，从而显著提高了H2的传感性能[23]。然而，大多数现有研究将金属钛酸盐视为传统的金属氧化物半导体，主要关注其内部电子传输机制。实际上，金属钛酸盐具有富含表面羟基的层状结构，这可以支持质子导电。这一特性在以往的研究中常常被忽视。表面质子导电对钛酸盐的传感行为有何影响？表面质子导电是否可以与内部导电协同作用，以提高气体传感器的整体性能，尤其是H2S传感器？这些仍然是值得进一步研究的重要科学问题。
基于上述考虑，我们合成了具有质子导电和内部导电功能的层状钛酸盐（KTO），并系统研究了这两种途径对H2S传感性能的影响。为此，我们提出了一种创新的双通道传感机制。具体来说，KTO表面丰富的羟基作为H2S的选择性吸附位点。吸附后，H2S发生部分解离，增加了表面质子浓度，从而显著增强了质子导电性。同时，密度泛函理论（DFT）计算表明，H2S与KTO之间的电荷转移会缩小带隙、增加载流子浓度并增强内部电子导电性。这两种导电模式的协同效应提高了KTO的传感性能。因此，KTO传感器表现出0.5 ppb的超低检测限、1 ppm H2S时2.5秒的快速响应/恢复时间、0.5 ppb–50 ppm的宽检测范围、对常见有毒气体的高选择性，以及四个月内的优异稳定性。为了进一步证明其实际应用性，我们将KTO集成到传感模块中，并部署在智能移动平台上的多方向传感器阵列中，通过机器学习辅助的信号分析实现了气体泄漏源的准确定位。总体而言，这项研究不仅揭示了KTO独特的双通道H2S传感机制，还强调了其在智能泄漏监测和空间定位方面的潜力，为下一代高性能H2S传感器的设计和实际应用提供了重要的理论见解。
