具有中空结构的金属有机框架（MOFs）改善催化性能的机理研究

摘要

中空结构的金属有机框架（MOFs）通常比其固态对应物表现出更高的催化活性，但由于缺乏直接的实验证据，这种增强的机制仍存在争议。本研究以ZIF-8作为模型系统，利用原位荧光成像技术实时监测催化过程，为中空MOF颗粒中的扩散分离机制提供了直观的视觉证据。结果表明，中空结构促进了产物的向内扩散，从而将产物与反应物分离，这解释了其催化性能的提升。通过系统研究壳层厚度与催化性能之间的关系，我们确定了三个关键尺寸范围，表明壳层厚度通过调节产物通过MOF壳层的渗透性直接影响催化行为。此外，对一系列不同大小分子的催化实验进一步证实了这种增强机制的普遍性。这项工作将理论假设转化为可视化的机制理解，解决了该领域长期存在的争议，并为高性能中空催化材料的合理设计奠定了基础。