通过密度泛函理论（DFT）揭示X2Sn2O7（X=Er, Nd）焦绿石的电子、机械和热力学性质，以应用于热障材料

沙比尔·阿里（Shabir Ali）|阿姆贾德·阿尔穆尼夫（Amjad Almunyif）|沙基尔·沙基尔（Shakeel Shakeel）|纳维德·乌尔·拉赫曼（Naveed Ur Rahman）|玛雅姆·阿尔·胡韦兹（Maryam Al Huwayz）|赫萨·海尔德·阿尔穆德希（Hessa Khaild Almudhhi）

摘要

焦绿石氧化物X₂Sn₂O₇（X= Er, Nd）因其较高的结构和热稳定性，成为一种理想的强化热障涂层（TBC）候选材料。本研究通过应用基于密度泛函理论（DFT）的模拟方法，探讨了焦绿石氧化物X₂Sn₂O₇（X= Er, Nd）的结构、电子、机械和热力学特性。通过结构参数和形成能来评估其结构稳定性。能带结构和态密度分析表明，使用Tran-Blaha改进版的Becke Johnson（TB-mBJ）势能函数，该氧化物具有金属性；而Becke-Johnson自旋-轨道耦合（mBJ + SOC）势能函数则显示Er₂Sn₂O₇为绝缘体，且带隙较小。机械性能分析显示，该氧化物具有较大的体模量和较小的杨氏模量，这意味着它具有抵抗热应力和断裂的能力。此外，使用Gibbs2代码计算了德拜温度、比热容和热膨胀系数等热力学参数，结果证明其在不同压力和温度条件下的热稳定性很高。我们的研究结果表明，焦绿石氧化物X₂Sn₂O₇（X= Er, Nd）的热学和机械性能优异，使其成为高温应用中先进热障涂层的理想选择。

章节摘录

引言

焦绿石氧化物可能的应用包括多种氧化催化剂[1]、荧光中心[2]、高温燃料电池中的固体电解质[3]以及放射性废物和过剩锕系元素的储存材料[4]。后者之所以如此，是因为这种晶体存在多种缺陷或空穴，使其具有良好的电子和离子导电性。此外，矿物焦绿石（NaCa）(NbTa)O₆F /(OH)与包含这些化合物的一系列相具有相同的晶体结构。

计算方法

我们采用了全势线性化增强平面波（FP-LAPW）方法，在WIEN2K计算框架[24],[25]内研究了焦绿石氧化物X₂Sn₂O₇（X= Er, Nd）的电子和结构特性。通过求解基于DFT的Kohn-Sham方程，精确确定了其量子力学性质。

结构优化与稳定性

图1a-b展示了所研究的焦绿石氧化物X₂Sn₂O₇（X= Er, Nd）的立方晶体结构，该晶体属于空间群#227 Fd-3m。图中的左侧为正面视图，右侧为侧面视图，红色球体代表X原子，橙色球体代表Sn原子，白色球体代表O原子。正面视图突出了角共享八面体的有序排列，而侧面视图则展示了X–O和Sn–O之间的三维连接关系。

机械稳定性

晶体固体最重要的物理性质是其弹性常数，它决定了材料在外力作用下的抗变形能力。弹性常数是了解材料机械强度和稳定性的重要指标。材料的热响应及各向异性也是影响其机械行为和稳定性的因素之一，同时还与原子间键合的性质有关。

结论

作者声明他们没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。

作者贡献声明

沙比尔·阿里（Shabir Ali）：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿构思。阿姆贾德·阿尔穆尼夫（Amjad Almunyif）：构思。沙基尔·沙基尔（Shakeel Shakeel）：构思。纳维德·乌尔·拉赫曼（Naveed Ur Rahman）：构思。玛雅姆·阿尔·胡韦兹（Maryam Al Huwayz）：构思。赫萨·海尔德·阿尔穆德希（Hessa Khaild Almudhhi）：构思、形式分析、软件使用与验证。玛哈·沙特·阿洛塔伊比（Maha Saud Alotaibi）：构思

数据获取

数据可应要求提供。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。

致谢

本项目由努拉·宾特·阿卜杜勒拉赫曼大学（Princess Nourah bint Abdulrahman University）的科学研究与图书馆部通过先锋研究员资助计划（PRFI-2026）提供支持。