通过介观动力学方法将分子动力学模拟结果与实验数据相结合，实现对地质聚合物力学特性的多尺度分析

时间：2026年5月21日

来源：Geomechanics for Energy and the Environment

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王同芳|方梦香|郭彤|秦玲|涂永明|王超|加布里埃尔·萨斯教育部混凝土与预应力混凝土结构重点实验室，国家预应力技术工程研究中心，东南大学土木工程学院，南京211189，中国摘要地质聚合物是结构工程和岩土工程中具有前景的可持续材料。然而，它们显著的多尺度结构异质性使得原子尺度机制与

王同芳|方梦香|郭彤|秦玲|涂永明|王超|加布里埃尔·萨斯

教育部混凝土与预应力混凝土结构重点实验室，国家预应力技术工程研究中心，东南大学土木工程学院，南京211189，中国

摘要

地质聚合物是结构工程和岩土工程中具有前景的可持续材料。然而，它们显著的多尺度结构异质性使得原子尺度机制与宏观力学性能之间的直接关联变得复杂。在这项研究中，我们开发了一个分层的多尺度分子动力学（MD）-周动力学（PD）框架，其中PD作为桥梁，将MD模拟结果与地质聚合物力学的实验观测结果联系起来。该框架能够实现材料特性在不同尺度间的传递，并系统地评估Si/Al比例和孔隙率对力学行为的影响。模拟结果表明，随着Si/Al比例的增加，杨氏模量降低；而最大抗拉强度出现在Si/Al比例为2时。在无孔隙条件下，PD预测的杨氏模量与MD结果非常接近；而在存在孔隙的情况下，PD预测值落在实验范围内。这些发现表明，PD有效地扩展了MD模拟在介观尺度上的应用，并为地质聚合物的设计和优化提供了一个实用的多尺度框架。

引言

地质聚合物是一种可持续且环保的普通波特兰水泥替代品¹。通过碱活化反应，可以形成致密结构并降低孔隙率，从而无需煅烧并显著减少CO₂排放²。此外，与普通波特兰水泥相比，地质聚合物具有更优异的力学性能、防火性和耐腐蚀性^{3, 4, 5}，这引起了地质和岩土工程领域的越来越多的关注。最近，许多研究利用分子动力学（MD）模拟来模拟地质聚合物的纳米尺度和微观尺度行为^{6, 7, 8, 9}。MD模拟通过研究化学键（如Si-O-Si和Si-O-Al）的形成和断裂，提供了关于地质聚合物力学行为的基本见解。然而，MD模拟的尺度局限性带来了挑战，包括在模拟大规模结构时计算效率低和计算成本高¹⁰。

为了解决上述挑战，一些研究人员提出了一种跨尺度研究方法，将纳米尺度模拟与宏观和微观实验相结合。例如，Lyngdoh等人¹¹通过纳米压痕测试和纳米尺度MD模拟研究了N-A-S-H凝胶的断裂行为。同样，Wang等人¹²和Liu等人¹³分别利用宏观-微观实验和MD模拟研究了Ca含量和碱活化剂用量对地质聚合物性能的影响。然而，这些方法主要关注实验结果与MD模拟结果之间的直接定性比较，而我们的重点是从纳米尺度到介观尺度，再到宏观和微观尺度的层次化比较。因此，介观周动力学（PD）模型可以作为桥梁，将MD模拟与宏观和微观实验联系起来。

Silling等人¹⁴提出的PD理论是对经典连续介质力学的非局部扩展。质点之间的相互作用力被视为距离的函数。PD的关键优势在于它能够处理不连续性问题（如裂纹），同时无需计算位移导数¹⁵。经典的PD模型被称为基于键的微观弹性脆性（PMB）模型¹⁶。在该模型中，弹性阶段的力被定义为粒子间距离的线性函数。当超过失效准则时，材料会立即发生断裂。PMB模型在模拟脆性材料方面特别有效。

研究人员已成功将PD应用于混凝土材料的介观尺度模拟。例如，Huang等人¹⁷对混凝土板进行了拉伸、压缩和冲击模拟，有效捕捉了损伤演变和失效机制。此外，在PD模拟中，混凝土被具体划分为骨料、水泥浆和界面过渡区（ITZ），从而可以深入研究裂纹损伤演变^{18, 19, 20}。在更小的尺度上，Hou等人模拟了包含大毛细孔、外部水化产物、内部水化产物和未反应水泥的基于水泥的材料的PD模型^{21, 22}。此外，研究人员还利用PD模拟了各种现象，包括钢筋混凝土²³、混凝土的冻融循环²⁴和氯盐扩散²⁵。

在这项研究中，结合了MD–PD模拟来研究不同Si/Al比例和凝胶孔隙率对地质聚合物行为的影响。同时，进行了一系列宏观和微观实验——包括抗压强度测试、扫描电子显微镜（SEM）结合能量色散光谱（EDS）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和纳米压痕测试——以建立多尺度研究框架并验证模拟结果。通过采用层次化比较方法，本研究通过介观PD模拟将MD模拟的见解与实验观测结果联系起来，从而更全面地理解地质聚合物。