孟加拉国杰索尔垃圾填埋场邻近土壤中的重金属足迹：一项基于指数的风险评估

在孟加拉国，将家庭源和工业危险废物与城市固体废物（MSW）一起处置到露天倾倒场是通常的做法，这引起了人们对这些垃圾填埋场邻近区域污染的担忧。该研究评估了填埋技术和环境因素对潜在有毒元素造成土壤污染的影响以及相关环境危害。本研究评估了孟加拉国西南部一个垃圾填埋场相关的潜在生态危害。研究人员使用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）和原子吸收光谱法（AAS）检测填埋场土壤中的十一种重金属。该分析旨在揭示这些金属的起源、污染程度、地理表征以及与这些金属相关的环境和人类健康危害。金属的平均水平（单位：mg/kg）分别为：砷（As，12.02 ± 4.40）、汞（Hg，0.611 ± 0.441）、镉（Cd，0.606 ± 0.487）、铅（Pb，37.5 ± 14.08）、铬（Cr，46.9 ± 10.06）、锌（Zn，260.7 ± 201.0）、钴（Co，16.03 ± 3.02）、镍（Ni，39.5 ± 11.6）、铜（Cu，260.7 ± 55.79）、锰（Mn，613.2 ± 189.6）、铁（Fe，26087 ± 4396）。该调查发现，相对于既定标准，As、Hg、Cd、Pb、Zn、Cu 和 Mn 的含量显著。生态风险评估指数显示，Cd 表现出最显著的危险水平，而 Cu 和 As 表现出中等水平的危险。健康指数（HI）值表明，成人和儿童体内的 As 和 Zn 水平超过了可接受限值，而儿童体内的 Pb、Cr、Fe、Cu、Ni 和 Co 水平接近边界值。儿童的 Ni 的终生致癌风险（TCR）值超出了允许水平。主成分分析（PCA）显示，大多数重金属源于人类活动。因此，全国范围内对这些中性化垃圾场的持续监测和监管应包括 remediation 这些露天倾倒场的管理策略，以防止进一步污染。

孟加拉国杰索尔（Jashore）垃圾填埋场邻近土壤重金属污染与风险评估研究解读

研究背景方面，发展中国家通常产生高比例的废物，快速城市化、经济增长、人口增长和生活方式改善是导致废物产生迅速增加的主要因素，并带来了许多社会经济和生态挑战。全球废物产生率呈上升趋势，预计到2050年，年废物产生量将从2020年的水平上升73%，达到38.8亿吨。孟加拉国城市地区每天产生约25,000吨固体垃圾，相当于每人每年170公斤。由于快速城市化、城市居民生活条件的改变以及国家向中等收入地位的经济转变，废物量将持续增长。目前，废物处置时未对危险废物进行任何物理分离。与其他替代方法（如回收、焚烧和堆肥）相比，垃圾填埋废物处置因其低成本、操作简便和固体废物管理中采用的技术简单而成为最青睐的方法。在露天垃圾场，废物被沉积在未保护的土壤上，没有气体和渗滤液收集系统，从而由于缺少旨在减轻有害排放的结构而导致空气、水和土壤污染，危及周围环境。这些不充分堆积场产生的渗滤液是废物分解和雨水渗透通过填埋场产生的污染物的主要载体；它具有复杂的成分，以高有机负荷和各种污染物为特征，当它渗透到未保护的土壤中时，可能导致环境污染。此外，废物燃烧会产生几种危险化学品，如微量、大量或重金属，由于其持久性和毒性而具有危险性。金属通过底灰的倾倒和飞灰在垃圾填埋场周围的扩散而传播，最终污染周围土壤。孟加拉国的垃圾填埋场通常位于农村和郊区农业用地旁边。重金属在渗滤液污染物中尤为显著，因为它们具有污染和生物累积特性。除了对水和土壤构成威胁外，它们还可能危及食品安全，影响区域作物，并构成健康问题，特别是对于那些居住在废物处置场附近的人。因此，即使是在停用后，也必须持续监测填埋场邻近土壤中的重金属含量，因为渗滤液会在较长时间内产生并影响环境。以往的研究大多调查了化工厂、制革厂和其他工业活动周围地区的重金属浓度和金属污染的影响，且大部分在达卡市内外进行。目前，关于孟加拉国垃圾填埋场周围土壤金属污染的研究有限。先前的研究仅调查了填埋场周围土壤中有限数量的金属（ specifically some trace and heavy metals）。没有研究评估填埋场四个方向周围总共11种金属浓度。值得注意的是，先前调查未评估金属的起源。识别污染源是污染缓解的关键步骤，多变量统计（包括相关分析和因子分析）被广泛用于此目的。为了区分金属污染的自然和人为来源并量化此类污染的程度，各种指数（包括污染因子、富集因子、地积累指数和污染负荷指数）已证明其效用。基于此，研究人员开展了本研究，旨在量化填埋场四个方向周围复合土壤样本中11种金属的浓度；通过富集因子（EF）、地积累指数（I_geo）、污染因子（CF）和污染负荷指数（PLI）评估金属污染；通过相关性和因子分析阐明金属之间的相互关系以及金属来源；利用剂量-反应模型评估与不同功能区相关的人类健康危害。该论文发表在《PLOS One》期刊上，其研究结果对于制定垃圾填埋场管理策略以减轻环境和公共健康危害具有数据支持意义。

为开展研究，研究人员采用的主要关键技术方法包括：于2023年10月在孟加拉国杰索尔（Jashore）西南部的一个垃圾填埋场（始于2018年，位于Bhairab河畔，坐标89°14′29.33′′E，23°09′45.33′′N）四周四个方向采集15个表层复合土壤样本（0–20 cm），采样点涵盖农业用地、居民区、荒地和学校场地；使用硝酸-高氯酸消解法处理土壤样品，并分别采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）和原子吸收光谱法（AAS）对样品中的11种重金属（As、Hg、Cd、Pb、Cr、Zn、Co、Ni、Cu、Mn、Fe）浓度进行定量检测；以全球页岩值作为背景参考值，运用污染因子（CF）、污染负荷指数（PLI）、富集因子（EF）、地积累指数（I_geo）、毒性单位（TU）、潜在生态风险指数（PERI）及基于剂量-反应模型的非致癌（危害商HQ、危害指数HI）和致癌（致癌风险CR、总致癌风险TCR）人体健康风险评估等一系列指数和模型进行综合评价；最后使用Microsoft Excel、Origin、ArcMap 10.8、IBM-SPSS Statistics等软件进行描述性统计、主成分分析（PCA）、聚类分析（CA）、 Pearson相关矩阵分析及空间插值（IDW）等多元统计与空间分析。

研究结果部分如下：

分布（Distribution of heavy metals）：研究发现，Pb、Cd、Zn、Cu的平均浓度显著高于页岩值（p < 0.05），表明存在人为富集；而Cr、Co、Ni、Mn、Fe的平均浓度显著低于相应的页岩值（p < 0.05），As和Hg无统计学显著差异。Pb的最高浓度较为突出，超过93%的样本高于页岩值20 mg/kg；Cd浓度范围0.204–1.76 mg/kg，约60%样本超过页岩阈值0.3 mg/kg；Zn最低浓度117.4 mg/kg，最高761.2 mg/kg；Cu范围174.5–358.4 mg/kg，平均260.7 mg/kg，所有站点均高于页岩值45 mg/kg；As平均低于页岩测量值13 mg/kg，最高值24.89 mg/kg；Mn最低370.4 mg/kg，最高1068.1 mg/kg；Hg范围0.119–1.51 mg/kg，平均0.611 mg/kg，高于页岩值；Cr、Co、Ni、Fe平均低于页岩值，但ID-12样本（稻田）高于页岩值。研究聚焦表层（0–20 cm）土壤，但也指出在热带季风气候下重金属垂直迁移的可能性。

与以往研究的土壤数据比较（Comparison of studied soil data with previous studies）：当前研究区域土壤重金属平均浓度与孟加拉国及全球主要填埋场区域的文献进行了比较。Sylhet填埋区的金属浓度低于当前研究；Khulna填埋场的Mn、Fe、Cd浓度与本研究相似，可能源于相同的城市固体废物（MSW）来源；与Jashore先前研究相比，当前研究所有金属浓度均更高。金属浓度的差异受采样点、季节变化、给定年份沉积废物量及其成分等因素影响，但其他城市废物区域的危险重金属水平高于当前研究。

土壤重金属污染评估（Soil pollution assessment for heavy metals）：

富集因子（Enrichment factor, EF）：As、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Hg、Ni、Pb和Zn的平均EF分别为1.67、3.65、1.52、0.94、10.48、1.30、2.76、1.49、3.39和4.96。Cd、Hg、Pb、Zn的平均EF高于2，Cu和Zn的最高EF高于10（Zn接近19），表明研究位点金属显著富集。As、Co、Cr、Mn、Hg和Ni的平均EF低于2或接近1，表明缺乏或最小富集。平均EF下降顺序为：Cu > Zn > Cd > Pb > Hg > As > Co > Ni > Mn > Cr。

污染因子（Contamination factor, CF）与污染负荷指数（Pollution Load Index, PLI）：ID-5（农业用地）所有分析金属具有最大CF值。大多数位点土壤的Cu的CF值超过6，表明“非常高污染”。ID-1土壤Cr、Co、Fe、Mn和Ni的CF值指示低污染，而As、Hg、Cd、Pb和Zn的CF值指示中等污染。Cu的CF值在所有位点均大于其他十种金属；除ID-8外，Cd和Zn在所有位点具有第二大CF值。ID-5和ID-9具有高CF值。PLI介于0.76和1.91之间，平均PLI 1.17表明MSW周围土壤受到强烈污染。ID-5 PLI最高（1.91），ID-5土壤Cu和Zn的CF大于6。ID-5土壤Hg、Cd和Pb具有相当大的污染，As、Cr、Co、Fe、Mn和Ni基于其CF值显示低污染。

地积累指数（Geo-accumulation Index, I_geo）：11种组分的I_geo范围分别为-2–2。As最小，Zn最大。由于平均I_geo大于1，在研究区域发现了金属污染。Cr、Co、Ni、Mn和Fe的最大I_geo值 < 0，表明未受污染。Zn的I_geo范围-0.27至2.41，平均0.6，分类为轻度至中度污染。ID-5土壤具有最高I_geo值，Cu和Zn水平非常高，I_geo类别为中度至严重污染；ID-5土壤As、Cd和Pb的I_geo类为“中度污染”。

毒性单位（Toxic Unit, TU）：As、Hg、Cd、Pb、Cr、Ni和Cu的平均TU值分别为0.707、1.26、0.178、0.410、0.521、1.09和1.32。基于∑TU结果，大多数采样点的毒性水平为中度至高度，∑TU值超过4。∑TU地理分布图显示中心区域显示高毒性，研究区域的东部和南部区域显示最小毒性。

生态风险评估（Ecological risk assessment）：评估了11种具有生态危害的重金属的生态风险因子（E_r），并生成了每位点的潜在生态风险指数（PERI）以确定环境对这些重金属的环境脆弱性。Hg平均得分61.17，在研究区域构成中度生态危险；Cd也表现出低至中度潜在生态关注。其余重金属的E_r值确定小于40，表明提供无风险或最小生态风险。每种微量金属的平均E_r水平排序为：Hg > Cd > Cu > Pb > As > Co > Ni > Zn > Fe > Cr > Mn。PERI的地理分布显示，最显著的环境危害集中在非常接近的采样区域，点5（西南侧低海拔）最大值416.44，点1（废弃填埋场下方低海拔，东侧）值309。

健康风险（Health risk）：

非致癌风险（Non-carcinogenic risk）：所有金属成人HQ_Ingestion值低于允许阈值（< 1），但儿童Pb（2.3 × 10^-1）、Cr（2.82 × 10^-1）、Fe（6.6 × 10^-1）、Mn（2.97 × 10^-1）和Cu（1.15 × 10^-1）的最高HQ_Ingestion值接近阈值限值。值得注意的是，儿童As的HQ_ingestion值（1.06）高于建立的安全限值（>1）。儿童As（1.07）和Zn（4.57）的HI值大于1，表明该区域土壤因As和Zn污染构成重大潜在健康危害。儿童Pb（2.35 × 10^-1）、Cr（3.22 × 10^-1）、Fe（6.76 × 10^-1）、Cu（1.16 × 10^-1）和Co（1.52 × 10^-1）的最高HI值接近阈值限值。儿童比成人更易受通过土壤获得的重金属有害影响。成人Zn的最高HI值接近阈值限值。研究金属在土壤中对于成人和儿童的计算平均HI值排序为：Zn > As > Fe > Cr > Mn > Pb > Co > Cu > Ni > Hg > Cd。

致癌风险评估（Assessment of carcinogenic risk）：Pb、Cd、Cr、As和Ni是具有致癌风险的最高毒性金属。儿童Pb的最大CR_Ingestion水平（6.72 × 10^-7）和Cd（7.37 × 10^-7）在可接受范围内，Cr和As值在允许限值内。但是，Ni的值（1.33 × 10^-4）超过了最大允许限值。此外，儿童Ni的最大CR_Dermal值（1.84 × 10^-5）在允许限值内。所有其他金属的皮肤价值以及儿童的所有吸入值均不显著。儿童Ni的TCR（总致癌风险）值（1.52 × 10^-4）超过了允许阈值。儿童观察到的Ni升高TCR可归因于位点特定的暴露途径，研究区域的学校场地使用受污染的河流沉积物整平，直接导致暴露；儿童在场地进行玩耍和运动等户外活动，导致土壤摄入增加、悬浮粉尘颗粒吸入或直接皮肤接触。其他金属的值在可接受范围内。成人As（2.19 × 10^-5）和Ni（7.14 × 10^-5）观察到最大摄入值，而皮肤暴露值仅Ni（3.34 × 10^-5）显著。成人的所有其他摄入、皮肤和吸入值均不显著。成人Ni的最大TCR值（1.04 × 10^-4）超过了允许限值，As的水平（2.24 × 10^-5）在可接受范围内。Pb（3.59 × 10^-7）、Cr（3.36 × 10^-6）和Cd（4.56 × 10^-7）的值可忽略不计。平均TCR值降序排列：儿童为Ni > Cr > As > Cd > Pb；成人为As > Cr > Ni > Pb > Cd。儿童比成人面临更大风险，增加癌症风险的主要途径是通过摄入和皮肤吸收。空间分布图表明，北部地区的成人和儿童由于暴露于Cr、Ni和As而处于高癌症风险；而对于Cd和Pb，南部地区大多处于高风险。

重金属污染起源调查（Investigation of the origins of heavy metals pollution）：研究人员使用主成分分析（PCA）、聚类分析（CA）和Pearson相关矩阵来确定重金属的潜在起源。PCA提取了三个特征值大于1的PC（主成分）。初始成分（PC1）显示了39.83%的总变异，As、Cr、Co、Ni、Cu、Mn和Fe具有实质性显著载荷，特征值4.38，这些金属主要源于地质起源（geogenic origin）。PC3显示As和Mn之间强显著载荷，占总体变异的10.52%，特征值1.15，这些元素可源于自然及人为来源。PC2中Hg、Cd、Pb和Cr具有显著正载荷，占总体变异28%，它们的强正相关（r > 0.6）表明共同来源，主要源于人为活动，特别是废物燃烧和填埋相关输入。孟加拉国环境中不存在含Hg岩石且其强关联性支持这些金属在自然环境中源于人为起源，来源可能是MSW管理活动。CA使用Ward法将土壤样品位点和重金属组织成不同类别，树状图显示土壤中金属有两个单独簇。簇I（As-Mn-Cr-Cu-Co-Fe-Ni）包含3个子簇：As-Mn、Cr-Cu和Co-Fe；簇II包含Hg-Cd-Pb-Zn（两个子簇Hg-Cd和Pb-Zn）。两个整合簇之间的欧几里得距离显著，表明可能具有不同的起源。Pearson相关矩阵显示金属间存在显著正相关。Fe和Co（r = 0.860, p < 0.05）及Fe和Cr（r = 0.860, p < 0.05）之间的相关极显著，表明这些金属可能与工业活动或富含两种元素的自然地质构造有关。Cr和Cd（r = 0.751, p < 0.05）之间显著联系表明它们可能有共同来源，如金属熔炼和铜基基础设施恶化；与Pb（r = 0.695, p < 0.05）显著联系表明共同来源如废弃电池、镀锌金属恶化和两种金属熔炼活动释放的污染物。

讨论与结论总结：研究人员通过对孟加拉国西南部一个城市固体废物（MSW）区域周围土壤中11种重金属水平的全面分析，发现Hg、Cd、Pb、Zn和Cu的平均浓度高于相应的页岩值；而其他金属和类金属的浓度低于页岩值，尽管在靠近填埋场的采样点高于页岩值。这些发现表明，土壤金属污染与填埋场的定期运行直接相关。虽然目前的污染水平表明范围从未污染到中度污染，但很明显，如果填埋场废物燃烧继续以目前的速度进行，污染水平可能在不久的将来增长。观测到采样点间金属浓度的空间变异性，受距填埋场距离和地形起伏的影响。这表明需要考虑天气条件、人类活动影响并扩大采样面积的进一步调查是必要的。基于多变量研究，研究人员假设填埋场废物燃烧是微量元素存在的主要贡献者。此外，这些信息将对未来研究受城市废物露天倾倒影响的生态区域的政策制定者和环境研究人员有价值，无论是在本地还是全球。研究局限性在于限制于表层采样（0–20 cm），依赖全球页岩值作为背景参考（由于缺乏位点特定基线数据和孟加拉国国家土壤标准），未来研究应纳入特定位点基线、深度剖面采样和浅层地下水监测以充分表征该位点的金属垂直迁移。