螺旋碲（helical Te）的独特手性结构与强自旋-轨道耦合（spin–orbit coupling）使其成为通过范德华（van der Waals, vdW）异质结构实现新型拓扑量子现象的有力平台。然而，超薄薄膜生长过程中对结构相及界面质量的精确控制不足，制约了相关研究进展。研究人员在超导体NbSe₂上展示了一条合成螺旋碲的稳健途径，该途径由厚度驱动相选择机制（thickness-driven phase selection mechanism）调控。利用扫描隧道显微镜（scanning tunneling microscopy, STM），研究人员表明碲最初形成动力学受限的单层（1L）条纹相。当局部厚度超过临界的双层（2L）阈值时，薄膜在室温（room temperature, RT）下自发转变为外延螺旋碲，且2L岛作为形核中心。结合STM与截面扫描透射电子显微镜（cross-sectional scanning transmission electron microscopy, STEM）分析证实，Te/NbSe₂ vdW界面具有原子级锐度，并确定了稳健的共格外延关系（commensurate epitaxial relationship）。这一发现为高质量Te/超导体异质结构的可重复制备提供了途径，为未来探索结构手性与超导近邻效应（superconducting proximity effects）之间的相互作用提供了平台。
在二维材料及其范德华（vdW）异质结构的原子尺度工程领域，研究人员为设计下一代电子学与量子器件提供了有力范式。碲（Te）因其准一维晶体结构——由手性螺旋原子链构成——而独具特色。这种本征各向异性和手性特征赋予了Te卓越的性质，包括场效应晶体管所需的高载流子迁移率、适用于宽带光电子的厚度可调带隙，以及强非线性光学响应。超越传统器件性能，Te的螺旋结构使其处于手性与拓扑物理的交叉点；作为一种外尔半导体（Weyl semiconductor），其磁输运特征与外尔反常（chiral anomaly）一致。近期，将手性结构与超导体相结合已成为诱导非常规超导配对的有前景策略。为探索螺旋碲中的这些奇异物理现象，通过洁净、结晶的界面将其与超导体集成为关键前提。
尽管多种技术已用于制备螺旋碲薄膜，传统生长方法往往缺乏超薄极限下的精确厚度控制，且难以实现超导近邻效应所需的高质量界面。分子束外延（molecular beam epitaxy, MBE）技术极为适合创建洁净、电子透明的界面，然而衬底选择至关重要。MBE在石墨烯上生长的螺旋薄膜由取向混乱的畴域组成，而在高定向热解石墨（highly oriented pyrolytic graphite, HOPG）上则稳定形成β相而非体相螺旋结构。在vdW超导体NbSe₂上，前期MBE研究导致螺旋相与多种竞争亚稳结构共存。密度泛函理论（density functional theory, DFT）计算揭示了这一复杂性的起源：超薄膜中存在多种竞争相，并预测了厚度依赖的选择规则，即螺旋相仅在两层及以上厚度时稳定。这些计算表明精确厚度控制对确定超薄膜结构相至关重要，但该路径的实验验证及明确外延界面的建立仍有待实现。
研究人员揭示了MBE在NbSe₂上生长超薄碲的厚度驱动相选择机制。研究人员发现，Te最初形成动力学受限的条纹状1L相；然而，一旦局部厚度超过2L的临界阈值，薄膜即自发转变为热力学稳定的螺旋链相。该转变产生了与衬底晶格轴均匀取向一致的螺旋岛。通过结合STM和STEM，研究人员展示了原子级锐利vdW界面的形成，并进一步揭示了由晶格共格性驱动、以大尺度莫尔（moiré）超晶格为证据的明确外延配准。该发现为制备高质量手性Te/超导体异质结构提供了可控途径，为探索手性—超导界面极限处的结构整合与电子耦合建立了有前景的平台。
研究人员所用主要关键技术方法如下：采用商业MBE-STM联用系统（Unisoku，基础真空优于5×10⁻¹⁰ mbar）进行样品生长与表征。2H-NbSe₂单晶经570 K除气至少一小时后，于室温（约300 K）在预处理腔内解理；高纯Te原子（Alfa Aesar, 99.999%）从标准克努森单元蒸发至室温控制的NbSe₂表面，随后原位转移至STM腔，所有STM测量于78 K进行，使用经Au(111)表面标定的多晶PtIr针尖。截面STEM样品采用双束聚焦离子束系统制备，STEM成像在CEOS探针校正的FEI Themis TEM上进行，加速电压300 kV，探针会聚角17.8 mrad，空间分辨率0.08 nm，探针电流约20 pA，高角环形暗场（HAADF）探测器内半角45 mrad，图像经标准高通滤波降噪处理。
**亚单层条纹碲：Te–Te键合与vdW模板作用的稳定化**
Te源温度为490 K、生长时间3分钟时，名义Te覆盖度约0.5单层（monolayer, ML）。STM形貌显示薄膜由不连续岛构成，台阶高度5.8 Å，此后称为1L。原子分辨STM揭示1L Te采用单向条纹状结构，观察到三个由120°分隔的等效取向，条纹方向锁定于NbSe₂衬底高对称方向。沿每条纹方向，条纹内原子起伏周期为6.5 Å，接近NbSe₂晶格常数的两倍；典型条纹间距约30 Å，对应衬底该方向周期约五倍。统计分析确认1L条纹相的长程有序均匀性。该条纹特征与前期报道的NbSe₂上"拉链状"Te结构一致。
1L条纹结构反映了Te/NbSe₂界面处作用力的精巧平衡。前期研究表明衬底耦合是超薄膜相选择的关键决定因素：金属强化学相互作用衬底驱动Te形成六方或矩形等新颖二维结构；弱相互作用vdW表面如石墨烯则使Te–Te相互作用主导，形成取向随机的稳定螺旋结构。NbSe₂表面处于中间区域，提供弱相互作用但结构有起伏的模板。该各向异性势指导Te原子排列，但无法压倒一维链形成的强烈趋势， resulting striped phase as a structural compromise between these competing factors。
**室温下的厚度控制相变**
图1所示亚单分子层薄膜在室温下保持超过24小时后，形貌和结构无明显变化，表明条纹相为动力学受限态，原子无足够热能克服重排或去湿障碍。为研究结构演化路径，研究人员增加Te覆盖度。6分钟沉积后，表面几乎完全被1L薄膜覆盖，其继而作为第二层生长模板。该1L薄膜上观察到稀疏分布的小岛，平均面积约200 nm²，表观高度约4.5 Å，结构无序，研究人员将其识别为2L岛。
将样品在室温下保持12小时后，发生显著的形态演变。大面积STM图像显示1L条纹薄膜变得不连续，作为形成更大、明确定义岛的材料储备，这些岛具有原子级平坦的台面。岛台面上的原子分辨STM显示有序矩形表面晶格，周期为b≈4.4 Å和c≈5.9 Å，与螺旋Te的（100）面晶格常数匹配，确认岛采用螺旋相。2L螺旋岛在视野内呈现单一优选面内取向，高度轮廓确认这些螺旋岛一致突出衬底约8.6 Å，对应均匀的两层厚度，表明2L是该体系中螺旋Te形成的关键厚度。
亚单分子层薄膜与略高于单分子层薄膜在室温下的截然不同的演化行为，暗示局部2L岛在自发结构相变中起关键作用。图2及相关补充材料中观察到的残余未转变1L区域无任何2L岛，支持这一推论。为深入探究机制，研究人员研究了更高覆盖度下的薄膜演化。
10分钟沉积后的样品显示，2L岛覆盖度显著增长至0.5 ML，平均面积增至约10000 nm²。大多数2L岛被额外更高岛装饰，虽多数2L及更高岛屿表观无序，但图像捕捉到了局部相变进行过程。放大视图揭示3L和4L岛位于较大2L台面上方，较厚的3L和4L岛已完全转变为稳定螺旋相，而底层2L层的转变尚未完成。具体而言，3L岛正下方的2L区域已采用螺旋结构，而周围2L区域仍保持无序，形成显著的"核壳"形态，即"螺旋核"和"无序壳"。该样品室温保持4小时后，1L条纹薄膜和上层岛均转变为螺旋相，表面还装饰有更高的杆状岛。进一步将沉积时间增至30分钟，表面完全被大的多层（大于4层）螺旋Te岛覆盖，无需室温后退火，初始1L条纹和2L无序相作为瞬态已检测不到。
2L岛的关键作用通过亚单分子层薄膜的对比热稳定性得到进一步确认。条纹岛在加热至410 K时保持完整，450 K时发生剧烈变化，但关键地，并未转变为螺旋相而是去湿形成孤立的、无序的三维岛。通过精确厚度控制，研究人员揭示了超薄膜中自发相变的机制：2L岛为室温转变为螺旋相所需的临界晶核，观察到的"螺旋核、无序壳"岛形态直接可视化了相变路径，表明相变在2L区域内形核，从这些晶核出发，螺旋相通过消耗周围1L条纹相扩展，有效枯竭局部Te储层以供给更厚稳定岛的生长。无这些2L岛时，1L仅在更高温度下发生去湿。该机制为理论预测——螺旋结构在两层及以上厚度薄膜中为能量基态——提供了直接实验验证。2L Te岛的电子性质通过77 K扫描隧道谱进一步表征，dI/dV谱揭示约0.9 eV的带隙，费米能级位于价带中，确认外延Te的空穴掺杂特性。
**外延关系与莫尔超晶格**
研究人员进一步表征界面耦合以阐明外延配准。截面STEM揭示了沿Te [010]晶带轴的原子级锐利界面，不存在互扩散或非晶层，分辨的原子柱与螺旋链模型高度吻合，确认了高质量范德华接触。为确定面内晶格排列，研究人员进行了原子分辨STM测量。对比Te表面与下层NbSe₂的原子晶格，发现取向锁定：Te的b轴平行于NbSe₂的a轴。引人注目的是，沿Te b轴可分辨出周期约18 Å的明显一维莫尔图案，该调制表现出长程均匀性。通过快速傅里叶变换（Fast Fourier Transform, FFT）分析量化该周期，除Te基本布拉格峰（b*和c*）外，明显可见对应莫尔调制的卫星峰（标记为qM）。沿b*方向的线强度轮廓确定莫尔波矢位于q≈0.26b*，实空间中对应约4bTe的周期，源于4个Te晶胞与5个衬底晶胞的共格性（4×4.4 Å≈5×3.4 Å）。晶格叠加模拟进一步验证了该外延模型：六方Se方矩形Te晶格构建的叠加模型很好再现了实验特征。正交方向上，Te c轴（≈5.9 Å）自然与NbSe₂晶格对齐，跨越衬底两行原子间距（2×行间距≈6.0 Å）。该双轴共格性的建立有效最小化了界面应变能，稳定了NbS₂上螺旋Te的单向生长。
**研究结论翻译**
综上所述，研究人员建立了NbSe₂衬底上合成超薄螺旋Te的厚度驱动相选择机制。通过结合STM和STEM成像，研究人员证明了亚单分子层生长产生动力学受限的条纹相，而超过2L临界厚度则在室温触发向热力学稳定螺旋结构的自发转变。研究人员识别出2L岛对应临界厚度并作为相变的形核中心，提供了微观路径。此外，研究人员系统验证了螺旋相的外延性质，揭示了由Te链与下层超导体之间晶格共格性驱动的稳健晶体学锁定。该厚度控制合成策略产生了高质量、单轴取向的手性薄膜，为手性晶体与超导体之间界面的原子尺度工程建立了稳健的材料平台，为设计基于螺旋链的量子器件开辟了新的途径。
打赏
