离子注入诱导ScN薄膜损伤累积致金属-绝缘体转变

离子注入是一种通过可控掺杂与缺陷工程调控材料电学性能的重要手段，在热电与微电子领域具有广泛应用。氮化钪（ScN）对辐照诱导的无序极为敏感，其输运性质可跨越数个数量级并涉及多种传导机制。本研究针对外延ScN薄膜在初始缺陷状态下的辐照损伤累积演化，结合变温电阻与霍尔效应测量，引入唯象损伤累积模型，阐明缺陷累积对电输运的影响，并对辐照诱导缺陷的性质与积累过程提供物理可解释的定量认识。结果表明，电活性缺陷的生成存在两个明显不同的机制：在低剂量区，直接撞击产生稳定且孤立的受主型复合缺陷（VSc–X），其中VSc为钪空位，X为残留杂质，导致电阻率逐步升高；在高剂量区，缺陷累积由多击过程主导，点缺陷大量聚集并引发载流子局域化，输运转为以跳跃导电为主。该局域化态热稳定性较差，低温退火即可恢复。此外，残余缺陷环境显著影响金属-绝缘体转变（MIT）的临界剂量与局域化强度：生长在Al2O3上的薄膜比生长在MgO上的更早发生转变，且局域化程度较弱。结果凸显离子注入可作为有效手段调控ScN中的无序诱导局域化，且初始薄膜质量起决定性作用。

研究背景与意义

氮化钪（ScN）作为一种过渡金属氮化物，因兼具高电导率、热稳定性和与常见氧化物衬底的外延兼容性，近年来在热电、电子及耐辐射器件领域受到广泛关注。离子注入作为半导体掺杂的关键技术，会在晶体结构中引入碰撞损伤，形成点缺陷或扩展缺陷，从而显著改变材料的载流子浓度、迁移率及传导机制。尤其在热电应用中，通过缺陷工程实现热导率降低与电学性能调控已成为研究热点。然而，ScN在辐照下的金属-绝缘体转变（MIT）机制尚未完全明确，现有研究受沉积条件差异影响，难以直接比较缺陷状态与MIT阈值的关系。因此，深入理解损伤累积、缺陷类型与载流子局域化的关联，对优化ScN基器件性能具有重要意义。本论文发表于《Materials Science in Semiconductor Processing》，旨在通过可控离子辐照实验结合唯象模型，揭示ScN中缺陷诱导MIT的物理机制。

主要技术方法

研究人员采用直流磁控溅射在MgO(001)与c面Al₂O₃衬底上制备外延ScN薄膜，沉积温度850℃，确保高结晶质量。室温下进行氧离子（O²⁺）累积注入，能量180 keV，剂量覆盖0.005至2.25 dpa（displacements per atom，每个原子的位移数），并利用SRIM软件模拟损伤分布。电学性能通过变温范德堡法与霍尔效应测试表征（80–300 K）。部分样品在真空环境下进行高温退火以研究缺陷热稳定性。微观结构通过透射电子显微镜（TEM）观察。损伤累积模型基于Gibbons模型与多步损伤累积（MSDA）模型进行拟合分析。

研究结果

3.1 衬底对外延态输运的影响

生长在MgO上的ScN薄膜表现出更高的德拜温度θ_D（926 K）与迁移率（μ_R≈187 cm²V⁻¹s⁻¹），表明其晶格刚度更高、残余缺陷密度更低；而Al₂O₃衬底上的薄膜因生长变体导致更多残余缺陷，θ_D较低（886 K）、迁移率仅为68 cm²V⁻¹s⁻¹。两者均呈简并n型金属行为，载流子浓度约9×10²⁰cm⁻³，高于Mott临界浓度（2×10¹⁹cm⁻³）。

3.2 损伤累积驱动电阻率的演变

随dpa增加，电阻率呈非线性增长并出现两个明显区间。MgO样品在0.8 dpa以下保持金属性，之后斜率反转，进入半导体态，2.25 dpa时电阻率增加近四个数量级；Al₂O₃样品则在0.05 dpa即出现MIT，且在1.4 dpa趋于饱和，电阻率仅增加约两个数量级。高剂量区的缺陷经873 K退火可恢复至低剂量特征，表明该阶段缺陷热稳定性差。

3.3 损伤累积模型

采用两阶段唯象模型成功拟合电阻率变化：第一阶段（Regime I）为直接撞击（DI）过程，单离子撞击即可生成永久电活性缺陷；第二阶段（Regime II）为多击损伤累积（DA）过程，需要多次撞击才能稳定缺陷。MgO样品第一阶段损伤截面远小于Al₂O₃，因此MIT阈值更高；第二阶段两者截面相近，说明多击过程主要发生在已受损区域。

3.4 载流子局域化与MIT

低剂量下，缺陷主要为稳定的受主型复合缺陷（V_Sc–X），显著降低迁移率但不立即引起局域化；高剂量下，点缺陷大量积聚，Mott温度T_M急剧上升，表明局域化长度减小，输运转为变程跃迁（VRH）。Al₂O₃样品在高剂量时出现最近邻跳跃（NNH）与VRH共存现象，并在极高剂量下电阻率略有下降，可能源于缺陷弛豫。

3.5 微观结构变化

TEM显示，即使高达9 dpa，ScN仍保持外延关系与晶体结构，无长程无序或非晶化，仅观察到纳米尺度缺陷团簇，证实电学性能变化主要来自局部缺陷而非宏观结构破坏。

讨论与结论翻译

本研究阐明了ScN薄膜中辐照损伤累积与MIT的关联，并强调衬底决定的初始缺陷环境对转变阈值与局域化强度的关键作用。低剂量区以孤立受主型复合缺陷（V_Sc–X）为主，高剂量区则因多击过程产生点缺陷聚集，诱发载流子局域化。这些局域化缺陷热稳定性低，中等温度退火即可消除。研究证明离子注入是调控ScN无序与输运的有效途径，且缺陷工程策略应充分考虑初始薄膜质量。