土壤在自然环境和人类社会中发挥着多种关键作用，尤其是在支持农业方面。由于人口增长和城市化，可耕地供应减少，过去二十年里全球对农业土壤中重金属（HMs）积累的问题日益关注（Marrugo-Negrete等人，2017；Varol等人，2021；Wang等人，2023）。人为活动主要通过以下途径导致特定金属（loid）含量升高：1）使用受采矿、工业和家庭排放污染的水进行灌溉；2）施用化肥和粪肥；3）来自远距离人为源的大气沉降（Huang等人，2009；Méndez-Rodríguez & Alvarez-Castañeda，2016；Varol等人，2021）。重金属可以在农产品中生物累积并进入食物链，对人类健康构成潜在风险（Guan等人，2018；Wang等人，2021）。为了减轻这些风险，识别土壤中重金属的来源至关重要。
在以往的研究中，广泛采用了多种方法来评估污染水平并区分自然来源和人为来源：（1）污染评估方法，包括地质积累指数（Igeo）和富集因子（EF）；（2）单变量或多变量统计方法，包括相关性分析、主成分分析（PCA）和聚类分析（CA）（Wang等人，2021；Yang等人，2022；Zhou等人，2023）。地质统计分析有助于揭示特定区域内的重金属空间分布和热点（Cai等人，2015；Liu等人，2022b），但其对来源识别的贡献仍然有限。为了提高来源归属的准确性，可以应用空间分析来绘制污染评估和统计结果与实际潜在污染源（如母岩、土壤类型、土地利用、工业和采矿场地以及其他自然和人为因素）的空间分布图，从而比较这些空间模式。基于对15个国家29项关于土壤重金属污染评估研究的系统回顾，Hou等人（2017）建议在未来的研究中整合基于GIS的多变量统计结果的空间映射，以改进特定人为来源的识别。
以往的研究通常基于文献回顾、污染梯度、元素空间分布和物理化学性质的主观判断来识别重金属来源，缺乏定量支持。为了克服这一限制并提供定量来源分配，正矩阵分解（PMF）已在不同地区和污染背景下得到广泛应用，包括喀斯特农业区（Han等人，2022）、受采矿影响的地区（Liu等人，2022a）和区域尺度的风险评估（Xu等人，2024）。PMF是一种受体模型，通过将样本数据矩阵分解为因子谱及其相应贡献来量化来源贡献（Liang等人，2022）。为了更精确地阐明重金属污染的过程和来源，以往的研究结合了多种方法（例如相关性分析、PCA和空间映射）与PMF（Hu等人，2020；Tian等人，2022）。例如，Liang等人（2022）应用PCA和PMF，量化了浙江省台州市电子废物拆解场土壤中重金属的主要来源贡献，分别为电子废物拆解活动（27%）、自然来源（46%）和大气沉降（27%）。然而，以往应用PMF的研究更多关注来自人为来源的主要元素（例如砷、镉、汞、铜、铬、镍、铅、锌和锰），而非自然来源（Hossain Bhuiyan等人，2021；Li等人，2022；Wang等人，2020）。更重要的是，即使识别出“自然来源”，也通常将其归类为单一的岩性类别，而没有进一步区分。因此，忽视研究区域的地质多样性可能会给土壤带来不同的地球化学特征。
南京位于长江下游，是中国人口最多、城市化最快和工业化程度最高的地区之一。作为长江三角洲的主要城市，南京既具有复杂的人为足迹（密集的工业化、城市化和交通），又具有显著的地质多样性（玄武岩、沉积岩和第四纪冲积物等）。这种独特的组合使南京成为研究农业土壤中重金属综合来源的理想案例。鉴于城市-工业发展与农业可持续性之间的关键冲突，控制农业土壤中的重金属污染并识别其来源变得至关重要。为了更好地区分人为来源和自然来源类型——特别是区分不同母材料的自然来源——以及包括与人类和动物健康相关的更广泛元素，本研究的目标是：（1）量化、评估和可视化南京市农业土壤中12种重金属（砷、镉、铬、铜、汞、锰、钼、镍、铅、锑、硒和锌）的富集状况；（2）使用PCA和PMF的集成方法定性和定量识别来源；（3）通过将其空间模式与潜在的自然和人为因素的空间模式进行比较来验证识别的来源。
