本研究中，研究人员结合计算与实验方法，研究了脲源（CN-U）和硫脲源（CN-TU）石墨相氮化碳（g-C3N4）在表面吸附、光催化活性及细胞活性方面的表现，以亚甲基蓝（MB）染料降解为模型体系。X射线衍射（XRD）分析表明，CN-TU结构更为有序（d002=0.324 nm；晶粒尺寸=45.4 nm），而CN-U结晶度较低（d002=0.326 nm；18.1 nm）。吸收边的前驱体依赖性偏移显示CN-U具有更宽的间接带隙（3.07 eV），相比之下CN-TU为2.85 eV。等温线模型与计算分析揭示了单分子层吸附机制，该过程由MB芳香族氢与g-C3N4内边缘氮原子间的范德华相互作用主导，实验数据与计算预测吻合。基于能带边缘分析、氧化还原电位及电子顺磁共振（EPR）活性氧（ROS）定量结果，研究人员提出了光催化机理。两种样品在光照下均产生·O₂⁻、·OH和¹O₂。能带边缘分析（CN-U的ECB /EVB =−1.84/1.24 eV；CN-TU为−1.73/1.12 eV）支持热力学上有利的O₂还原为·O₂⁻，但不利于直接·OH生成。自旋捕获EPR证实·O₂⁻为主要ROS（≈53%），并伴有可检测的·OH和¹O₂。CN-U因增强的·O₂⁻产生而表现出更优性能。采用MTT法对人MRC-5成纤维细胞进行的体外细胞毒性实验（20–100 μM，72 h）表明，两种材料均显著降低细胞活力，且CN-TU毒性更高。ADMET（吸收、分布、代谢、排泄及毒性）分析显示，庚嗪聚合可降低急性毒性并提高生物吸附性，但同时增加生物蓄积潜力。上述结果表明，前驱体选择可实现g-C3N4材料吸附–ROS生成–光催化–细胞毒性平衡的调控，为更安全、高效光催化剂的理性开发提供支撑。
g-C3N4（石墨相氮化碳，graphitic carbon nitride）作为一种备受关注的无金属碳基半导体光催化材料，因其质轻、柔韧、可持续、不含毒性金属元素且成本低廉等优势，在光催化分解水、CO₂还原及有机污染物降解等领域展现出广阔应用前景。然而，快速的光生电子（e⁻）与空穴（h⁺）复合严重制约其光催化效率。前驱体选择作为调控g-C3N4表面化学与光电性质的关键策略，已受到广泛研究。其中，尿素（CH₆N₂O）和硫脲（CH₆N₂S）作为典型氮源前驱体，分别对应不同的热缩聚机制，所制备材料具有迥异的微观结构与物理性质。尽管如此，尚缺乏研究系统考察从污染物初始吸附到光催化降解的完整过程，并同步评估材料自身的潜在细胞毒性效应。鉴于此，研究人员开展本项研究，旨在建立整合实验测量与计算模拟的综合框架，探索合成条件与g-C3N4光催化剂功能特性及其环境安全性之间的关联。
研究人员采用相同热工艺制备脲源g-C3N4（CN-U）和硫脲源g-C3N4（CN-TU）两种材料作为模型体系，通过XRD、FTIR（傅里叶变换红外光谱）、PL（光致发光）、DRS（漫反射光谱）和EPR等表征手段系统分析其结构、光学与电子特性，并结合UV驱动亚甲基蓝（MB）光催化降解实验及密度泛函理论（DFT）与时域DFT（TD-DFT）计算，阐明前驱体化学对电子结构、吸附位点及表面反应性的调控机制。同时，采用MTT法评估人MRC-5成纤维细胞暴露于CN-U和CN-TU（20–100 μM，72 h）后的体外细胞毒性，并辅以ADMET筛选对庚嗪衍生结构的毒理学特征进行早期评价。
**结构性质**：XRD分析显示，CN-U在2θ=13.1°和27.3°处呈现特征衍射峰，CN-TU则在13.1°和27.5°处出峰。主衍射峰对应（002）晶面，表征共轭芳香体系中层间π–π堆积；13.1°处衍射峰关联六方几何的（100）晶面或特定晶面。CN-TU具有更小的层间距（d₀₀₂=0.324 nm）和更大的晶粒尺寸（45.4 nm），表明其结构更有序、致密；CN-U则结晶度较低（d₀₀₂=0.326 nm，晶粒尺寸18.1 nm）。FTIR光谱证实了庚嗪单元特征振动模式的保留。
**光学与电子性质**：DRS显示CN-U具有更宽的间接带隙（3.07 eV），CN-TU为2.85 eV，表明前驱体选择可调控光吸收范围。PL光谱显示CN-U具有更高的发光强度，暗示其更快的电子–空穴复合速率；CN-TU较低的PL强度表明其更优的电荷分离效率。能带边缘分析确定CN-U的导带底/价带顶（E
CB /E
VB ）为−1.84/1.24 eV，CN-TU为−1.73/1.12 eV。
**吸附行为研究**：吸附等温线与动力学分析表明，两种材料对MB的吸附均符合Langmuir模型，属单分子层吸附机制。DFT计算揭示MB芳香族氢与g-C3N4内边缘氮原子间存在范德华相互作用，实验数据与计算预测高度吻合。CN-U因更高的比表面积和孔隙率展现出略优的吸附性能。
**光催化性能与机理**：MB降解实验表明CN-U具有更高的光催化活性，归因于其增强的·O₂₂⁻生成能力。能带边缘分析支持热力学上有利的O₂还原为·O₂⁻路径，但不利于直接·OH形成。自旋捕获EPR定量分析确认·O₂⁻为最主要ROS（≈53%），同时检测到·OH和¹O₂。基于上述结果，研究人员提出了包含光生载流子分离、ROS生成及MB氧化降解的完整光催化机理。
**细胞毒性评价**：MTT法结果显示，两种材料均显著降低MRC-5细胞活力，且呈剂量依赖性；CN-TU表现出更高的细胞毒性。ADMET分析揭示庚嗪聚合结构可降低急性毒性并提高生物吸附性，但同时增加生物蓄积潜力。
**研究结论**：本研究建立了综合实验与计算框架，阐明前驱体（脲 vs. 硫脲）对g-C3N4材料结构、光电、吸附、光催化及细胞毒性性质的调控作用。XRD表明CN-TU更为有序致密，CN-U结晶度较低；这些差异转化为 distinct optical and electronic properties，并最终影响材料的环境行为与生物安全性。研究表明前驱体选择可实现吸附–ROS生成–光催化–细胞毒性平衡的精确调控，为可持续水处理应用中安全高效光催化剂的理性设计提供了预测基础。
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