近年来，便携式可穿戴电子设备、新能源汽车及相关领域的快速发展与应用极大地推动了新型电化学储能技术的进步，从而在各行业中产生了对高性能储能材料日益增长的需求[1]。目前，主流的电化学储能设备可以根据其储能机制分为两大类：电池和传统电容器。电池（如锂离子电池或铅酸电池）具有高能量密度和高自放电率，但功率密度相对较低[2]。传统的超级电容器（如陶瓷基类型）具有高功率密度，但其缺点是能量密度低且自放电率也较低[3]。超级电容器（SCs）是一种介于传统电容器和电池之间的独特储能装置，它们具有极高的功率密度和极长的循环寿命。在充放电过程中，它们几乎不损失能量，产生的热量可以忽略不计，并且安全性更高[4]。然而，传统的超级电容器（SCs）通常使用刚性金属板作为电流集流体，这导致设备柔韧性较差，限制了其在柔性电子设备中的应用[4]，[5]。因此，开发具有轻量化设计、柔韧性、高安全性和优异电化学性能的超级电容器已成为柔性储能领域的一个核心挑战和关键研究方向。
电解质材料对电容器的性能（如能量密度和功率密度）有显著影响[6]，[7]，[8]。离子凝胶聚合物电解质具有轻量化、柔韧性和高安全性等优点，可以显著提高电容器的能量密度和功率密度。由于这些有利特性，离子凝胶电解质已被广泛应用于各种电容器中。首先，Liu等人[9]通过定向冷冻和溶剂交换方法制备了定向纳米复合离子凝胶。这些离子凝胶同时具有高离子导电性（22.1 mS cm−1）、良好的机械强度和高热稳定性。在200 °C的温度和10 A·g−1的电流密度下，该离子凝胶的比电容达到167 F·g−1。其次，Murugesan等人[10]将聚(3,4-乙二氧噻吩)聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT-PSS）引入PVA/H2SO4体系，并使用B、S共掺杂的石墨烯作为电极材料，使体系的离子导电性从2.6 mS/cm提高到14 mS/cm，同时显著降低了柔性器件的自放电率。此外，Pal等人[11]选择聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）作为主要聚合物基质，1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐作为IL，琥珀腈作为增塑剂，四氟硼酸钠作为盐成分，通过固液浇铸技术合成了离子凝胶电解质，其离子导电性为8.72 mS cm−1
在这项工作中，基于密度泛函理论（DFT），从相互作用能量的角度筛选出了N-甲基丁基吡咯烷双(三氟甲磺酰)亚胺盐作为离子凝胶体系中的电解质成分。使用选定的IL成功制备了一系列含有不同比例[C4mpyr][TFSI]的凝胶电解质。通过傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和热重分析仪（TGA）分析了所有IGEs的化学组成、晶体结构、微观结构和热稳定性。通过电化学阻抗方法确定了所有离子凝胶的阻抗图，并计算了相应的离子导电性。通过比较，确定IGE-4的离子导电性最高，因此选择该离子凝胶来制备柔性电容器。使用电化学工作站测量了电容器的电化学性能和传感性能。为了在分子水平上分析离子凝胶组分中阳离子和阴离子的相互作用机制，我们进行了全面的理论计算。通过分析径向分布函数（RDFs）阐明了阴离子和阳离子的聚集行为。同时，在有无电场的影响下，计算了各组分的自扩散系数。理论计算结果不仅阐明了阳离子和阴离子之间相互作用的微观机制，还为其他离子凝胶系统的理论计算提供了重要参考值。
