水分解生成氧气和氢气（H2O → 1/2O2+H2）具有满足全球能源需求和缓解因大量消耗化石燃料而造成的环境污染的潜力[[1], [2], [3], [4]]。然而，在酸性或碱性条件下，H2O的电分解（即O-H键的断裂和O-O键的形成并释放质子或电子）反应动力学较慢，通常需要远高于热力学值1.23 V的电池电势，即较高的过电势[[5], [6], [7]]。因此，使用高效电催化剂来降低过电势并实现高性能的水分解至关重要。目前，大多数用于水分解反应的电催化剂都是基于贵金属（如铂、钌、铱等）制备的，因为它们具有优异的氧演化反应（OER）和氢演化反应（HER）活性[[8], [9], [10], [11], [12], [13], [14]]。但这些贵金属的短缺和高成本限制了它们的广泛应用。因此，开发由非贵金属或地球上丰富的元素组成的替代催化剂变得日益迫切，这些催化剂仍具有很强的电催化能力，能够在较低的过电势下促进反应[[14], [15]]。
过渡金属硫化物（TMS）由于其良好的内在导电性和催化活性，在能量转换领域受到了广泛研究[[16], [17], [18], [19]]。特别是镍硫化物体系（例如Ni3S2、NiS和NiS2等）由于具有高导电性和独特的三维结构，被认为是有前景的水分解电催化剂[[20], [21], [22]]。尽管已经对各种结构的镍硫化物基催化剂在HER/OER过程中的性能进行了单独研究，但由于表面活性较低和耐久性不足，其催化性能的进一步提升仍然受到很大限制。原则上，材料的电催化性能主要受其电子结构的影响，可以通过调节其形态和组成来调制[[23], [24], [25]]。通过掺杂其他成分来创建更多的氧化/还原状态，已被证明是一种提高电催化剂催化活性的有效方法[[26], [27], [28], [29]]。特别是，掺杂高活性的过渡金属可以显著调整双金属体系中的d带中心，从而增强导电性，降低吉布斯吸附能，并由于双金属的协同效应，增加氧化还原反应的催化性能，优于单金属催化剂[[30], [31], [32]]。镍铁层状双氢氧化物（NiFe-LDH）作为一种含有两种阳离子的离子层状材料，在电催化领域得到了广泛研究，尤其是在氧演化反应（OER）应用中，因为它具有吸附氧中间体和促进电子转移的独特能力[[33], [34]]。基于上述概念，镍硫化物被用作构建混合异质结构的理想模型，通过引入高活性过渡金属，可以为研究双金属体系中的组成依赖性电催化性能提供良好机会。
本文采用水热法和电沉积法两步工艺合成了表面覆盖Ni3S2阵列（NiFe-LDH@Ni3S2/NF）的双功能催化剂，这种催化剂在OER、HER和水分解方面的电催化性能明显优于单一组分的NiFe-LDH/NF和Ni3S2/NF。优化后的NiFe@Ni3S2/NF在10 mA cm-2电流下的氧演化反应过电势仅为142 mV，Tafel斜率为41 mV dec-1，超过了大多数非贵金属OER催化剂。同时，NiFe@Ni3S2/NF在10 mA cm-2电流下的氢演化反应过电势为178 mV，与Pt/C相当。使用NiFe@Ni3S2/NF作为阳极和阴极的水电解器在10 mA cm-2电流下的电池电压仅为1.6 V，远低于现有的先进整体水分解催化剂。由于双金属NiFe-LDH薄膜与Ni3S2阵列之间的潜在协同效应，NiFe@Ni3S2/NF可能成为实际水分解应用中一种有前景且有效的催化剂。
