利用Ni(TCNQ)2/NF纳米结构，在局部增强电场辅助下实现硝酸盐向氨的电催化还原

本文提出局部电场增强的电催化硝酸盐还原制氨方法，通过制备Ni(TCNQ)₂/NF纳米杆和纳米锥，发现纳米锥在-1.0 V vs RHE下实现11286.9 μg h⁻¹ cm⁻²的高产氨量和83.7%的法拉第效率，并构建了Zn-NO₃⁻电池，证明纳米结构形态通过增强局部电场显著提升电荷转移动力学，为电催化形态调控提供新思路。

摘要

环境可持续的电催化硝酸盐还原（NO₃RR）是一种在室温下通过复杂的八电子/九质子转移机制合成氨的非常有前景的方法。本文提出了利用局部电场辅助的电化学NO₃RR过程，以探讨电催化剂不同形态对催化活性和电荷转移动力学的影响。为此，在Ni泡沫上制备了Ni(TCNQ)₂/NF纳米棒（NRs）和纳米尖端（NTs）作为NO₃RR的电催化剂。Ni(TCNQ)₂/NF NTs在-1.0 V（相对于RHE）时的氨产率达到11286.9 µg h⁻¹ cm⁻²，法拉第效率（FE）为83.7%，其产率比Ni(TCNQ)₂/NF NRs高出近2.2倍。这种优异的性能归因于Ni(TCNQ)₂/NF NTs尖端处产生的局部增强电场（LEEF）。此外，本文还开发了一种Zn–NO₃⁻电池，Ni(TCNQ)₂/NF NTs在该电池中的最大功率密度为2.15 mW cm⁻²。实验和计算结果表明，纳米结构的几何形状和电学性质显著影响了电化学NO₃RR过程，通过增强电荷转移的动力学来实现。本研究旨在通过策略性地控制电催化剂中的局部电场强度，推动对形态依赖性电化学NO₃RR的研究。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。