特提斯-喜马拉雅构造域地表水潜在毒性元素与必需微量元素溯源及健康风险概率评估

本研究针对高海拔地区地表水中潜在毒性元素(PTEs)和必需微量元素(ETEs)的复合污染特征及源-风险关系研究空白，在西藏特提斯-喜马拉雅构造域开展溯源导向的概率健康风险评价。研究整合APCS-MLR、PMF、HRA和MCS模型，揭示水质总体良好但存在砷(As，最高257.72 μg/L)和硒(Se)局部富集，识别自然地质源(As、Se、Zn)、气候驱动再活化源(Cd、Hg)、工业-交通混合源(Pb、Cu)和农业人为源(Fe、Cr、Mn)四类主要来源。健康风险评价表明非致癌风险可控，但砷致癌风险在83.67%儿童和82.59%成人样本中超过安全阈值(1×10-4)，概率风险评估较传统确定性方法呈现更高风险估计。研究成果为高海拔地区水污染管理提供科学依据。

在"亚洲水塔"西藏高原，特提斯-喜马拉雅构造域作为众多国际河流的发源地，其地表水质量关乎区域生态安全与下游数亿人口的饮水健康。尽管该地区人类活动干扰较低，但复杂的地质背景和脆弱的水生态系统使得潜在毒性元素(PTEs)和必需微量元素(ETEs)的污染问题日益凸显。近年来，随着工农业发展的推进，这些微量元素通过自然风化与人为排放进入水体，对高原生态系统和公共健康构成潜在威胁。尤其值得关注的是，高海拔地区低温环境显著减缓污染物迁移降解速率，这一特性使传统风险评估方法可能低估实际风险。目前，针对PTEs和ETEs的复合污染特征及其源-风险关系的研究仍存在显著空白，特别是缺乏将污染溯源与健康风险相衔接的综合评估框架。

为系统解决上述问题，长安大学水资源与环境学院的研究团队在《Water Research》发表了题为"Source-oriented probabilistic health risk assessment of surface water potentially toxic elements and essential trace elements in the Tethyan-Himalayan Tectonic Domain"的研究论文。该研究在西藏特提斯-喜马拉雅构造域采集645个地表水样本，整合绝对主成分得分-多元线性回归(APCS-MLR)、正定矩阵因子分解(PMF)、健康风险评价(HRA)和蒙特卡洛模拟(MCS)等模型，建立了溯源导向的概率健康风险评价框架。

研究团队采用多技术联用分析方法：使用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)检测Cd、Hg、Pb；电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)分析Cr、Cu、Fe、Mn、Zn；氢化物发生原子荧光光谱(HG-AFS)测定As、Se。通过绝对主成分得分-多元线性回归(APCS-MLR)和正定矩阵因子分解(PMF)模型进行源解析，结合健康风险评价(HRA)模型评估经口摄入和皮肤接触两种暴露途径的风险，并采用蒙特卡洛模拟(MCS)进行概率风险评估，以R软件和SPSS完成统计分析。

3.1. PTEs和ETEs的浓度与空间分布特征

3.1.1. PTEs和ETEs浓度的多元统计分析

分析显示，除As和Se外，大部分元素浓度符合中国地表水环境质量标准(GB 3838-2002)和饮用水卫生标准(GB 5749-2022)。As最大浓度达257.72 μg/L，超标率为5.62%(饮用水标准)和1.56%(地表水标准)。污染指数评价表明，As和Se呈现严重污染水平(NIPI>2)，Fe为轻度污染，其他元素未污染。水质指数(WQI)显示98.91%的PTEs和99.69%的ETEs样本处于未污染状态。

3.1.2. PTEs和ETEs浓度的空间分布特征

元素空间分布呈现"边缘低、中心高"格局。As在普兰县(阿里地区)和仲巴、定日县(日喀则市)浓度异常，Cr在东北部拉孜县偏高，Cd、Hg、Pb在东南部隆子、错那县(山南市)出现热点。ETEs中Mn、Fe在西北部札达县(阿里地区)浓度较高，Cu、Zn、Se在洛扎县(山南市)有局部富集。

3.2. 源解析

APCS-MLR和PMF模型均识别出四类主要污染源：因子1(自然地质源)以As(66.89%-74.83%)、Se(89.34%-84.95%)和Zn(54.78%-74.86%)为主；因子2(气候驱动再活化源)主导元素为Hg(74.05%-69.51%)和Cd(52.10%-59.67%)；因子3(工业-交通混合源)特征元素为Cu(86.14%-89.72%)和Pb(68.96%-69.40%)；因子4(农业人为源)以Cr(82.04%-80.14%)、Fe(90.37%-85.07%)和Mn(37.35%-65.33%)为主。模型验证显示良好拟合度(R²=0.75-0.91)。

3.3. 健康风险评价

3.3.1. 确定性健康风险评价

非致癌风险(HI)均低于安全阈值(HI=1)，但致癌风险(TCR)在成人和儿童中分别为1.73×10^-4和1.96×10^-4，超过可接受水平(1×10^-4)。As是主要致癌风险贡献者，Cr风险处于可接受范围(1×10^-6-1×10^-4)，Cd和Pb无显著致癌风险。空间分布显示高风险区集中于西北部普兰县和仲巴、定日县。

3.3.2. 概率健康风险评价

蒙特卡洛模拟表明，在95%置信水平下，除As外所有元素HI值均低于1。As的致癌风险超过阈值概率达83.67%(儿童)和82.59%(成人)。敏感性分析显示水体中元素浓度(C_w)是风险评估不确定性的主要来源(贡献度>90%)。

3.3.3. 溯源导向的健康风险评价

自然地质源是健康风险主要贡献者，占儿童和成人HI值的91.86%和91.17%，TCR值的90.40%和90.38%。人为源贡献相对较小，但仍是需要关注的次要风险因素。

研究结论表明，特提斯-喜马拉雅构造域地表水总体水质良好，但存在As和Se的局部富集问题。四类污染源中以自然地质源为主导，特别是As的地质富集是健康风险的主要驱动因素。概率风险评估显示传统确定性方法可能低估实际风险，尤其对As的致癌风险评价需要更加谨慎。该研究的创新性在于建立了溯源导向的概率风险评价框架，揭示了高海拔地区健康风险受地质背景控制的本质特征，为类似地质背景区域的水安全管理提供了方法论支持。研究成果强调在高海拔地区环境管理中，需从关注人为污染转向重视地质背景的固有影响，通过风险分区实现精准防控，对保障高原水安全与公共健康具有重要科学意义。