汗液是由皮肤腺体分泌的生物液体，在体温调节中起着重要作用。由于其富含生物标志物（电解质、代谢物、激素和蛋白质）且易于获取，汗液已成为下一代诊断平台的理想介质[1,2]。当与可穿戴表皮电化学传感器结合使用时，这一优势尤为明显，这类传感器因能够实现实时和连续的健康监测而受到广泛关注[3,4]。在各种生物标志物中，尿酸（UA）作为人类嘌呤代谢的最终产物，是评估肾功能、痛风、先兆子痫等疾病的关键临床指标[[5], [6], [7]]。研究表明，汗液和血液中的尿酸水平之间存在强相关性，这使得非侵入性监测成为可能，有助于早期预警或管理相关疾病[8]。例如，Fernández-Sánchez团队和Wang团队分别基于纸张和微流控技术开发了可穿戴电化学传感器，用于监测汗液中的尿酸水平，以实现日常健康评估[9,10]。然而，汗液中尿酸浓度极低（处于μM级别），加上复杂的生物基质，给传感器带来了巨大挑战[11]，因此需要具有高灵敏度、选择性和抗干扰能力的可穿戴电化学传感平台。
作为最有前途的碳纳米材料之一，石墨烯及其衍生物因其出色的物理化学和结构特性（如大的比表面积、高电子迁移率、良好的生物相容性和显著的化学稳定性）而成为传统传感材料的替代品[12,13]。然而，传统的石墨烯合成方法（如机械剥离[14]、化学剥离[15]和化学气相沉积（CVD）[16]）通常涉及复杂的工艺、苛刻的条件和高生产成本。2014年，Tour团队开创了一种在常温空气中使用CO2激光直接在聚合物基底上制备三维（3D）多孔石墨烯结构的新技术，即激光诱导石墨烯（LIG）[17]。该方法具有前驱体成本低、工艺简化以及可创建任意图案等优点，非常适合大规模生产和多种应用。Gao团队报道了一种全激光雕刻的可穿戴传感器，可实现汗液采样、化学传感和生命体征监测[18]。迄今为止，LIG已在电催化、能量存储和传感器等多个领域得到广泛应用[[19], [20], [21]]。
然而，未经改性的石墨烯的实际应用往往受到其反应活性位点不足的限制，通常需要通过掺杂异原子来提升其性能[22,23]。在各种掺杂策略中，金属元素掺杂已被证明能有效增强其电化学性能[24]。目前主要采用两种制备策略：第一种是将金属前驱体与聚酰亚胺混合形成含金属的聚酰亚胺薄膜，然后通过激光刻蚀制备金属-石墨烯复合材料；例如，Tour团队利用这种方法成功制备了掺杂Fe、Mo和Co元素的三维多孔石墨烯，表现出优异的电催化性能[17]。第二种策略是将金属纳米颗粒沉积在预先形成的LIG上；例如，Jeong等人通过电化学沉积在LIG上修饰银纳米颗粒，实现了对Cd2+、Pb2+和Cu2+离子的高灵敏度检测[25]。然而，第一种方法需要在苛刻的实验条件下进行耗时且复杂的金属-聚酰亚胺薄膜制备过程；而第二种方法虽然操作条件较为温和，但金属元素仅停留在石墨烯表面而未融入其晶格中，导致与石墨烯的相互作用有限，活性位点不足。因此，开发一种简单高效的LIG金属掺杂方法对于推进可穿戴电化学传感平台的发展至关重要。
在本研究中，我们开发了一种简便的原位激光诱导金属掺杂石墨烯制备方法，用于构建高灵敏度的尿酸检测平台。具体制备过程如图1A所示：首先对聚酰亚胺（PI）薄膜进行等离子体处理，引入含氧功能基团（如羧基和羟基），以便有效螯合金属离子；随后通过CO2激光辐照进行碳化，将具有特定催化活性的金属位点固定在三维多孔石墨烯网络中。利用这种方法，我们成功制备了一系列金属（M = Fe, Co, Ni, Cu）掺杂的LIG电极（M-LIG），作为工作电极。这些电极与Ag/AgCl糊剂涂层的参比电极结合，构成三电极传感系统。结合微型化电化学检测模块，该系统能够实时获取电化学信号，并通过蓝牙无线传输到智能手机，实现汗液中尿酸水平的实时和高灵敏度监测（图1B）。这种策略为日常预防痛风提供了可行且经济高效的传感解决方案。
