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巴同位素分馏与俯冲带流体迁移机制研究，对比分析吕宋弧（沉积丰）与比科尔弧（沉积贫）基性岩地球化学特征，揭示不同俯冲环境下流体移动元素（K, Rb, Sr, Ba）的再循环过程存在显著差异：吕宋弧以俯冲沉积物熔融主导，Ba同位素分馏由浅俯冲带轻Ba相（蛇纹岩）脱水控制；比科尔弧则显示俯冲海洋板块流体迁移特征，伴随高Sr/Zr比值及轻Ba同位素富集。研究证实Ba同位素分馏受俯冲物相（沉积物vs.海洋板块）及深度影响，为俯冲带元素循环机制提供新证据。
杨宇|黄晓龙|贝查伊达·D·帕约特|刘海泉|姜英德|王宇|卡拉·B·迪马兰塔|欧新峰|加布里埃尔·西奥菲勒斯·V·瓦莱拉|杨帆|格拉西亚诺·P·尤穆尔|徐一刚|唐晓汉
山东大学海洋科学与技术研究院，中国青岛266237
摘要
由于复杂的俯冲成分被纳入地幔楔中，俯冲带的地球化学循环过程表现出显著的变异性。本文通过分析富含沉积物的吕宋弧和贫沉积物的比科尔弧玄武岩的全岩地球化学数据以及Ba–Sr–Nd–Hf–Pb同位素数据，来探讨不同俯冲环境下流体可移动元素（FME）的循环过程。研究结果表明，吕宋弧和比科尔弧下方的地幔楔主要分别由俯冲沉积物熔体和俯冲洋壳流体发生了交代作用。尽管Sr–Nd–Hf–Pb同位素变化较小，但两个弧区的玄武岩显示出不同的δ138/134Ba值，这反映了俯冲沉积物和洋壳中云母的非均匀脱水过程，以及它们在浅层发生的不同程度的Ba同位素分馏。吕宋弧后弧玄武岩（BAB）的Sr–Nd–Hf–Pb同位素组成与岛弧玄武岩（IAB）相似，但其Ba同位素组成更为多样且较轻，这表明随着俯冲深度的增加，云母的脱水作用逐渐增强，导致Ba同位素发生明显富集。比科尔弧玄武岩的87Sr/86Sr比值较低，而Sr/Zr比值较高，这表明俯冲洋壳流体大量渗透到其地幔源区，促进了劳森石的分解，并导致地幔楔中Sr的富集。这一现象解释了为什么全球弧岩的Sr/Zr比值通常随着87Sr/86Sr比值的降低而增加。值得注意的是，吕宋弧玄武岩的Ba/Zr、K/Zr和Rb/Zr比值与比科尔弧玄武岩大致重叠。我们认为，由于云母的缓冲作用，俯冲洋壳在FME（如K、Rb和Ba）的循环过程中起着与俯冲沉积物相似的作用；然而，它在地幔楔中的Sr富集过程中可能起到了更重要的作用。
引言
弧岩通常富含流体可移动元素（FME，例如K、Rb、Sr和Ba），这是因为大量物质从俯冲板块重新循环到地幔楔中（Elliott等人，1997年；Grove等人，2012年）。俯冲带的地球化学循环过程存在显著变异性，这主要是由于复杂的俯冲成分被纳入地幔楔中（Elliott等人，1997年）。
俯冲成分可能来源于不同的物质，包括俯冲沉积物、改性的洋壳和蛇纹岩（Deschamps等人，2013年）。富含FME的俯冲沉积物通常被认为是向地幔楔供应这些元素的主要来源（Plank，2014年）。然而，改性的洋壳和蛇纹岩也可以通过与海水的相互作用获得较高的FME含量，从而对弧岩的形成产生独特影响（Hauff等人，2003年；Deschamps等人，2013年）。此外，由于难以从化学上区分物质向地幔楔转移的机制，因此解析俯冲带的地球化学循环过程十分复杂（Marschall和Schumacher，2012年；Nielsen和Marschall，2017年；Wu等人，2020年；Shu等人，2025年）。传统上认为，俯冲板块会经历逐渐脱水过程，释放出的挥发物重新富集地幔楔（Elliott等人，1997年；Grove等人，2012年）。这一模型有效地解释了弧岩中FME和水的富集现象（Elliott等人，1997年）。最近提出了另一种质量转移模型，认为俯冲沉积物和洋壳可以混合形成混杂体，然后通过上涌作用进入地幔楔（Marschall和Schumacher，2012年；Nielsen和Marschall，2017年；Shu等人，2025年）。这种“混杂体”模型排除了俯冲板块的脱水和熔化过程，并能解释全球弧岩玄武岩的Sr–Nd同位素数据所显示的有限分馏现象（这些数据位于贫乏地幔和俯冲沉积物之间的混合线上，Nielsen和Marschall，2017年；Yu等人，2020年）。然而，Yu等人（2020年）指出，俯冲板块可能在弧前深度经历显著的Sr损失，可能导致俯冲沉积物成分中的Sr/Nd比值降低。一些研究还发现，在俯冲洋壳脱水过程中，Sr可能会从Nd中分馏出来（Zhang等人，2024年）。因此，FME的复杂化学行为引发了关于俯冲带地球化学循环过程的激烈争论（Nielsen和Marschall，2017年；Yu等人，2020年；Zhang等人，2024年）。
流体可移动的钡（Ba）在俯冲洋壳和沉积物中的同位素组成存在差异（图1），这使得Ba同位素成为揭示地幔楔中复杂俯冲成分的关键示踪剂（Nan等人，2018年；Wu等人，2020年；Shu等人，2025年）。弧岩中的Ba同位素变化较大，而Sr–Nd–Pb同位素组成变化较小，这可能反映了混杂体从俯冲板块向地幔楔的广泛上涌作用（Nielsen等人，2020年；Shu等人，2025年）。也有研究表明，Ba可能在板块脱水过程中发生同位素分馏，释放出富含重Ba同位素的流体（Wu等人，2020年；Shu等人，2025年）。这一过程可以解释汤加-克马德克弧岩中观察到的较高δ138/134Ba值（图1；Wu等人，2020年）。然而，全球弧岩玄武岩与后弧盆地玄武岩之间相对相似的Ba同位素组成与俯冲过程中的显著分馏现象形成对比（图1）。因此，俯冲过程中Ba同位素系统的化学行为仍不清楚，阻碍了我们对俯冲带地球化学循环过程的理解。
吕宋弧和比科尔弧分别位于菲律宾群岛的北部和中部，与南海（SCS）和菲律宾海（PS）板块的俯冲作用有关（图2）。吕宋弧是一个以沉积物为主的俯冲系统，涉及南海洋壳上厚层陆源沉积物的俯冲（Castillo等人，2004年；DuFrane等人，2006年；Wei等人，2012年）。相比之下，比科尔弧是一个贫沉积物的俯冲带，主要消耗菲律宾海盆地上的薄层浮游沉积物（Plank，2014年）。在本研究中，我们对吕宋弧和比科尔弧的玄武岩进行了全岩地球化学分析和Ba–Sr–Nd–Hf–Pb同位素分析，旨在阐明不同俯冲环境下的Ba同位素分馏机制和FME的循环过程。
地质背景
菲律宾岛弧系统位于西侧的马尼拉-内格罗斯-科塔巴托海沟系统和东侧的东吕宋海槽-菲律宾海沟系统之间，分别对应欧亚板块和菲律宾海板块的汇聚（图2a）。吕宋弧位于菲律宾群岛北部，由南海板块的俯冲形成（图2）。南海洋盆地上覆盖着厚层沉积物（≥900米）。
全岩主要元素和微量元素分析
全岩地球化学分析在贵州同威分析技术有限公司进行。选定的样品使用刚玉颚式破碎机破碎成小块（约0.5立方厘米），然后用Milli-Q去离子水超声波清洗并干燥三次。清洗后的样品在玛瑙研钵中研磨至200目大小。主要元素浓度通过Thermo Fisher ARL PerforḿX 4200光谱仪进行X射线荧光光谱测定。结果
吕宋弧和比科尔弧玄武岩的全岩元素及Ba–Sr–Nd–Hf–Pb同位素数据见补充表S1。
地壳过程的有限修改
弧岩的地球化学组成可能受到风化、分馏结晶和地壳污染等过程的影响。后期风化可以迁移高流体迁移性的元素，如Sr、Ba和Pb（Gong等人，2020年）。特别是，在风化过程中，残余的Fe-Mn氧化物和次生矿物倾向于富集较轻的Ba同位素（Gong等人，2020年）。然而，吕宋弧和比科尔弧的情况有所不同……结论
- 吕宋弧和比科尔弧玄武岩的元素浓度和Ba–Sr–Nd–Pb同位素组成存在变化，这是由于地幔楔中俯冲沉积物熔体和俯冲洋壳流体的交代作用所致。
- 在俯冲过程中发生了显著的Ba同位素分馏，导致吕宋弧和比科尔弧玄武岩的δ138/134Ba值变化，而Sr–Nd–Pb同位素组成变化较小。
- 俯冲沉积物和洋壳成分在循环过程中可能发挥类似的作用……
CRediT作者贡献声明
杨宇：撰写——初稿、方法论、研究设计、资金申请、数据分析、概念构建。黄晓龙：撰写——审稿与编辑、监督、资源协调、项目管理、方法论、资金申请、概念构建。贝查伊达·D·帕约特：撰写——审稿与编辑、方法论、研究设计、数据管理。刘海泉：撰写——审稿与编辑、方法论、研究设计、数据管理。姜英德：撰写——审稿与编辑……利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
我们感谢M.J. Li、Z.M. Ge和J.B. Kenneth在分析和野外工作中的大力协助。感谢三位匿名审稿人的仔细审阅和建设性意见，同时感谢董海亮博士和Ralf Halama博士对本文的编辑工作。本研究得到了中国国家重点研发计划（2024YFF0808200、2023YFF0803403）、国家自然科学基金（42273046）和齐鲁青年学者计划的支持。
