关于高纤维含量3D打印连续碳纤维增强复合材料的界面形成机制

时间:2026年1月29日
来源:Composites Science and Technology

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3D打印高纤维体积分数连续碳纤维增强复合材料中,层高导致纤维几何偏差,引发层间界面倾斜和孔隙形成,影响力学性能。通过建立几何模型预测重叠角度,结合原位力和金属学分析,发现适度重叠可增强纤维间结合,提升横向拉伸强度达109%,但过度重叠引发孔隙积累和界面分层,显著降低力学性能。

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陶罗|张中森|张明辉|张林梅|傅坤坤|李燕
同济大学航空航天工程与应用力学学院,中国上海200092

摘要

高纤维含量的3D打印连续碳纤维增强复合材料(CCFRCs)在机械载荷下常常由于层间界面强度不足而发生过早失效——这一现象的潜在机制尚未得到充分理解。在本研究中,我们发现这类3D打印复合材料中沉积的纤维几何形状与理想形状存在显著偏差,这种偏差受层高的强烈影响。进一步研究表明,纤维的这种偏差对界面几何形态、孔隙形成以及最终的机械性能具有关键控制作用。通过结合原位三轴打印力监测和金相分析,我们发现纤维偏差会导致倾斜的重叠界面,并形成特征性的三角形空洞。随后,我们开发了一个几何模型来定量预测由层高与线宽不匹配引起的重叠角度。该模型确定了孔隙形成的主要位置,即重叠起始区和边缘缺陷区。最后,机械测试结果表明,适度的重叠通过纤维桥接和压实作用增强了层间粘结,使横向(90°)拉伸强度提高了109%,并改善了层间剪切和弯曲性能。相反,过度重叠会导致孔隙积累、浸渍不良以及层间脱粘,从而严重降低机械性能。

引言

连续碳纤维增强复合材料(CCFRCs)具有低密度以及优异的比强度和比刚度[1]、[2]。这些优势使得CCFRCs在航空航天和汽车领域得到了广泛应用[3]、[4]、[5]。然而,传统的CCFRCs制造技术(如高压釜处理、自动化纤维铺设和模压)通常依赖于模具[6]、[7]。这些方法不仅成本高昂,还限制了成品零件的几何复杂性,难以实现轻量化、拓扑优化的结构以及内部定制的纤维路径,从而限制了复合材料制造中的设计灵活性和结构创新[8]、[9]、[10]。相比之下,3D打印技术无需模具,可以按照定制的路径进行纤维排列[11]、[12],这使得制造出具有复杂几何形状和高度设计自由度的复合材料成为可能,从而显著扩展了CCFRCs的应用范围[13]、[14]、[15]、[16]。
3D打印CCFRCs的机械性能有限,主要问题包括纤维体积分数较低(Vf)、层间粘结力弱以及孔隙率较高[17]、[18]、[19]。对于航空航天和其他承重结构部件而言,高纤维体积分数对于充分发挥连续纤维的比强度和比刚度至关重要[20]、[21]、[22]。采用预浸渍3D打印技术可以制备纤维体积分数超过35%的CCFRCs,从而显著提升其机械性能[23]、[24]。然而,随着纤维含量的增加,会出现一个关键问题:由于高Vf纤维束中碳纤维紧密堆积,熔融树脂的流动受到严重阻碍[20]、[25]、[26]、[27],导致树脂不足,无法填充纤维间的间隙,特别是在重叠区域形成空洞[28]、[29]。这些层间空洞会引发孔隙形成并降低界面粘合力,最终成为应力集中源,导致高Vf CCFRCs的实际性能远低于其理论潜力[25]、[31]。
研究表明,减少孔隙含量与提升机械性能密切相关。例如,何等人[32]报告称,将孔隙含量从12%降低到6%可使3D打印CCFRCs的多个机械性能(包括横向强度、弯曲强度和I型断裂韧性)几乎翻倍。为了解决孔隙形成问题,近期研究主要集中在优化打印参数上。在连续天然纤维复合材料中,层高和缝隙间距已被证明对孔隙形成及相应的拉伸性能有显著影响[33]。丁等人[29]建议将层厚设置为纤维直径的30–40%,可改善3D打印CCFRCs的强度和表面质量,尽管纤维几何形状对孔隙演变的影响尚未得到充分研究。张等人[34]通过调整相对挤出速率和缝隙间距来引入适当的层间重叠,从而显著降低了孔隙含量,提高了弯曲和层间剪切性能。
人们还探索了通过压力调节和后处理来减少3D打印CCFRCs中孔隙形成的策略。张等人[35]发现降低层高可以增加打印压力并抑制层间空洞,但他们的模型采用了理想化的矩形沉积单元几何形状,无法准确反映高纤维体积分数预浸渍CCFRCs中层间界面的实际形成过程。Krajangsawasdi等人[36]发现后固化处理可以消除层间空洞,使拉伸模量和强度分别提高了约60%和45%。Van de Werken等人[37]对打印复合材料进行了热等静压处理,将孔隙率从10.4%降低到5.4%,从而使弯曲强度提高了46.4%。宋等人[28]采用结合减少缝隙间距以创造不同重叠率和打印后超声压实的综合策略,有效减少了层间空洞,并提高了层间剪切强度(ILSS)和拉伸强度。此外,原位环境和热管理也被证明是有效提升界面质量的有效方法。O'Connor和Dowling[38]开创了低压打印环境(1 Pa),以抑制空气夹带和热量损失,从而延长了分子扩散时间,使ILSS提高了33%。Vatandaş等人[39]将真空辅助技术应用于高Vf PEEK复合材料,将孔隙率降低到1.19%,并使弯曲强度提高了145%。另外,他们在高纤维含量(58.8 vol%)的复合材料打印过程中使用原位红外加热,使其弯曲强度达到了721.1 MPa[40]。
尽管取得了这些进展,但目前的研究主要依赖于参数优化或后处理带来的经验性改进[41]、[42]。大多数研究是在低Vf条件下进行的,在这种情况下,充足的树脂流动掩盖了控制界面形成的关键机制,这些机制尚未得到系统研究[43]。因此,高Vf CCFRCs打印过程中纤维几何形状和层间缺陷的演变过程仍不甚明了,而这些过程与聚合物或低Vf复合材料的实际情况有很大不同,实际上决定了界面的粘结性能。
为填补这一空白,本研究系统地研究了CCFRCs的界面形成及其对机械性能的影响。我们首先量化了不同层高和缝隙间距下的纤维几何偏差,并提出了一个几何模型来计算重叠角度。同时监测了沉积过程中的力响应,以阐明界面和孔隙形成的机制。基于金相分析,进一步揭示了纤维偏差对重叠界面和孔隙形成的影响。最后,评估了这些缺陷对复合材料拉伸、剪切和弯曲性能的影响。

材料与样品制备

使用碳纤维束(T300B-1000,东丽工业株式会社,日本)通过图1(a)所示的工艺制备预浸料纤维。首先,将聚酰胺(PA)颗粒(FusRock Corp., 中国)在单螺杆挤出机中熔化,并挤出到保持在280 °C的定制模具中,使纤维束均匀铺展并完全浸渍在熔融PA树脂中。然后,将浸渍后的纤维束以恒定速度通过直径为0.4 mm的喷嘴拉出

单根纤维的偏差

图5(aiii)展示了六层单纤维样品的典型金相截面。该样品的特征是纤维呈平滑弯曲的矩形排列,这种排列方式在界面处产生了大量空洞。考虑到打印纤维的复杂几何形态,为了便于尺寸分析,其截面形状被理想化为圆形矩形,如图5(ai)所示。

结论

本研究建立了理解通过3D打印制造的高Vf CCFRCs中层间界面形成的机制和过程控制框架。通过引入并验证纤维偏差的概念,本研究阐明了沉积引起的几何不匹配如何控制界面形态、孔隙演变和机械性能。主要结论如下:
  • 1)
    纤维偏差的量化表明,打印出的纤维
  • 作者贡献声明

    傅坤坤:撰写 – 审稿与编辑、监督、资源协调、项目管理、研究实施、资金获取、概念构思。李燕:资源协调。陶罗:撰写 – 初稿撰写、方法设计、研究实施、数据分析。张明辉:撰写 – 审稿与编辑、数据分析。张中森:撰写 – 审稿与编辑、数据分析。张林梅:撰写 – 审稿与编辑、方法设计、研究实施、数据分析

    利益冲突声明

    ☒ 作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

    致谢

    作者感谢中国国家重点研发计划(项目编号:2022YFB4602000)的财政支持。

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