基于碳的材料仍然是锂离子电池（LIBs）中最广泛使用的负极，因为它们具有结构多样性、化学稳定性和导电性[1]、[2]。然而，石墨负极的理论容量有限（372 mA·h·g-12/sp3碳比），这些已被证明对于提高锂存储性能至关重要。Wu及其同事报道了一种具有高容量（1144.2 mA·h·g-1-1电流密度下[4]。然而，构建这种复杂的多孔结构通常需要模板辅助方法、多步骤活化或苛刻的蚀刻条件，这阻碍了可扩展性并增加了环境和经济成本[7]、[8]、[9]。同时，高的sp2/sp3碳比对于促进快速电子传输和可逆的Li⁺插层至关重要，尤其是在石墨化或部分石墨化的碳中[10]、[11]。Qiu等人报告说，高sp2碳可以实现可逆和快速的离子存储[12]。然而，PC中过量的sp2碳会导致活性位点不足，产生负面影响。此外，由于依赖于高温石墨化、金属催化剂或复杂的活化途径，精确调节sp2/sp3碳含量，尤其是在结合良好的控制多孔结构时，仍然具有挑战性。
同时，日益严重的环境和经济问题激发了从废弃物资源中可持续合成功能性碳材料的兴趣。当适当利用时，生物质和塑料废物是丰富且低成本的碳源[13]。聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）是最常见的废弃塑料之一，富含芳香族成分，是合成金属有机框架（MOFs）的对苯二甲酸配体（H2BDC）的潜在来源[14]。同样，废弃的牡蛎壳是一种富含钙的生物废物，适合作为MOFs构建中的金属源。众所周知，MOFs具有可调的金属-配体结构、高表面积和固有的孔隙性，已被广泛探索作为碳前体[15]、[16]、[17]、[18]。通过热解，它们可以转化为保持形态的多孔碳，具有高碳产率和原位催化石墨化及模板孔形成。这些特性使得MOFs特别适合设计具有定制纹理和电子性能的多孔碳结构。然而，大多数当前的MOF衍生碳策略依赖于纯化学原料、外部模板、活化剂或使用金属催化剂的高温石墨化[18]。值得注意的是，通过绿色、低成本的路线同时实现碳杂化（sp2/sp3比）的精确调节和层次多孔框架的构建仍然是一个重大挑战。
考虑到上述问题，我们提出了一种可持续且无需模板的策略，利用废弃的牡蛎壳和废弃的PET瓶作为原材料来制备层次多孔碳（PC）。通过简单的一锅法溶热合成，首先构建了基于钙的金属有机框架（Ca-MOFs），然后通过可控的热解将其转化为PC-x（x=800、900和1000），而无需任何外部催化剂或化学活化剂。通过调节碳化温度，可以精确调控所得PC-x的sp3向sp2的转化和纳米结构。其中，PC-900具有层次多孔结构，比表面积为906.2 m2 g-1，碳含量为97.5%，sp2/sp3碳比为6.8。因此，作为LIBs负极的PC-900在200圈循环后表现出超高的可逆比容量（2057.2 mA·h·g-1 @ 0.1 A·g-1），在350圈循环后具有1381.9 mA·h·g-1的循环稳定性，在1000圈循环后具有557.5 mA·h·g-1的循环稳定性。此外，系统地研究了PC-900的Li⁺迁移动力学、存储机制和结构演变，以阐明结构-性能关系。这项工作不仅为塑料和生物废物的升级回收提供了有效途径，还为高效能量存储的新型碳材料的合理设计提供了指导。
