目前，生物质原料（尤其是椰子壳）主导着电容器碳原料市场[1]、[2]、[3]、[4]。大量研究致力于通过增加比表面积、构建相互连接的孔网络和优化孔径分布来提高生物质基碳的电化学性能。然而，生物质中常见的灰分杂质（如K、Fe化合物）对孔结构形成动力学、离子传输效率和电化学稳定性的负面影响仍缺乏充分研究[2]、[5]、[6]、[7]、[8]、[9]。这成为开发高性能电极材料的关键瓶颈[10]、[11]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]。
为了解决灰分杂质的负面影响，后处理是电容器碳的主要灰分去除技术[12]、[13]、[17]、[18]，包括使用强酸酸洗和高温煅烧[10]、[11]、[14]、[19]。然而，这些方法存在显著缺点：焦油会包裹灰分形成扩散屏障（降低除灰效率），需要昂贵的设备，并且后处理过程会造成严重污染。此外，高微孔率的电容器碳容易在其微通道中捕获杂质，给后处理除灰带来挑战。相比之下，弱酸水热处理作为一种有前景的替代方法，利用温和的反应条件和更高的灰分溶解选择性[18]、[20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]。研究表明，弱酸可以在亚临界水环境中通过离子交换和络合作用选择性地溶解灰分前体，从而在保持有机碳框架完整性的同时初步去除灰分[22]、[23]、[26]、[27]。
封闭的孔结构是水热碳的典型特征，这也是阻碍内源性灰分（尤其是嵌入碳基质中的不溶性硅酸盐和氧化物相）扩散和释放的主要原因。预碳化在活化之前建立了热稳定的碳骨架，有助于更可控地发展微孔/中孔，并通常产生更均匀的孔网络，具有更高的比表面积。均匀的微孔/中孔网络结构意味着嵌入碳结构中的内部杂质完全暴露出来，避免了由于直接碳化导致的孔排列不规则和灰分富集现象。此外，为了构建双电层电容，孔径需要与有机离子相匹配，以确保快速的离子迁移和有效的吸附，从而提高电容性能[28]。因此，通过预碳化控制孔结构演化不仅有助于进一步“暴露”内源性灰分以实现深度除灰，还能使活性炭的孔径分布更好地满足有机电解质的需求。然而，据我们所知，现有研究主要集中在活化剂在孔结构形成中的作用，忽视了前体预处理对灰分分布和碳框架的影响，导致除灰效率和孔结构调节不协调。
在这里，我们开发了一种高效且经济的方法，在预处理过程中减少椰子壳基电容器碳中的金属/非金属灰分。首先，在水热条件下引入草酸，通过ICP-OES和其他表征方法研究了椰子壳的灰分去除效果和物理性质（处理前后），并提出了草酸水热处理去除生物质灰分的机制。在此基础上，结合预碳化活化进一步增强了灰分迁移和孔径取向的调控，实现了深度除灰，弥补了水热除灰的不完全性。重要的是，当深度除灰的椰子壳基电容器碳应用于有机电解液系统时，它稳定了电极-电解质界面，实现了优异的循环稳定性和高能量密度。这种孔结构和电极-电解质界面兼容性的双重优化突显了灰分管理在促进生物质衍生碳在有机电解液系统中应用的关键作用。
