锂离子电池（LIBs）以其卓越的能量密度（200–300 Wh/kg）、长循环寿命（>2000次循环）和环境友好性而受到广泛关注[1]、[2]、[3]，并已在电动汽车、电网级储能和便携式电子产品等领域得到广泛应用。然而，其大规模应用受到安全风险的制约：传统LIBs使用易燃的碳酸盐电解质（闪点约32°C），在受到机械冲击时容易发生热失控[4]、[5]。固态电池（SSBs）通过采用不易燃的固态电解质（如氧化物和硫化物）[6]，实现了革命性的突破。这一创新不仅消除了燃烧风险，还释放了锂金属负极的潜力，理论上可使能量密度翻倍[7]。因此，SSBs被视为下一代储能技术的黄金标准，同时解决了长期以来限制LIB发展的安全性和性能瓶颈问题。
尽管固态电池在安全性方面比传统锂离子电池有显著提升，但最近的实验研究和全面的安全评估表明，它们仍存在一些潜在的失效机制，尤其是异常的界面阻抗和锂枝晶穿透问题，这些问题可能影响电化学性能并引发灾难性短路，最终导致热失控[8]、[9]。为解决这些问题，半固态电池作为一种折中的解决方案应运而生，它结合了高离子导电性的固态电解质隔膜和少量液态电解质或润湿剂，以优化电极界面兼容性[10]、[11]、[12]。然而，这种转变也带来了一个关键挑战：如果使用不成熟的制造工艺或化学体系，用固态电解质替代传统隔膜可能会无意中降低能量密度[13]、[14]、[15]。为了兼顾安全性和能量密度，研究人员采取了多种策略：采用高容量电极材料（如Ni93正极和Si/C负极或锂金属）以提高比容量[16]、[17]、[18]；通过干法工艺制备厚电极来增加活性物质装载量[19]；通过原位聚合减少电解质体积[19]；以及开发超薄、均匀的复合固态电解质隔膜以减轻重量同时保持离子导电性[20]、[21]、[22]、[23]。这些复合隔膜的设计需要严格平衡电化学性能（如离子导电性、界面稳定性）、制造可行性和能量密度优化，以确保同时满足安全性和性能要求。
在电池安全性评估方法中，钉刺测试是一种特别严格的滥用场景，已成为电池失效研究的重要焦点[24]、[25]、[26]、[27]、[28]。这种机制引发的热失控过程发展迅速，给实验观察带来了巨大挑战。为应对这些挑战，研究人员深入研究了钉刺引起的内部短路和随后的热失控机制，包括改进正负极材料的热稳定性、优化隔膜/电解质的阻燃性能[29]、[30]，以及改进电流收集器和散热设计以提高导电性、调整活性物质配方以增强界面电阻、采用陶瓷表面涂层提高热阻[31]、[32]等。此外，还开发了监测内部温度的方法（如将传感器集成到电池中以监测热失控过程[33]、[34]），这对于分析热失控的各个阶段至关重要。同时，还建立了全面的测试协议来研究各种变量（如测试条件和电池荷电状态SOC的影响），并进行了详细的电池安全失效分析[35]、[36]。先进的热电耦合模拟模型也被用于研究电池和电池组层面的热失控过程[37]、[38]。研究发现，钉刺引起的热失控的主要热源（约占总热量的80%）来源于正极集流体（Al）与充满电的负极之间的相互作用[39]。这一发现凸显了隔膜在防止Al箔与负极之间短路中的关键作用，进一步强调了其在电池安全中的重要性。
固态电解质隔膜为解决电池安全问题提供了有前景的解决方案。固态电池的发展依赖于开发兼具高稳定性和优异离子导电性的固态电解质，以替代传统的液态电解质[41]。复合固态电解质通过将聚合物基体与氧化物基离子导电通道结合，充分发挥了两种材料的互补优势。例如，基于氧化物的LLZTO固态电解质具有三维离子导电通道，而LATP变体则兼具热稳定性和较高的离子导电性。基于聚合物的隔膜（如PEO和PVDF）分别具有优异的延展率和拉伸强度，Vi-PDMS聚合物隔膜则以其出色的韧性和弹性著称。这些聚合物膜凭借其柔韧性、高延展性和离子导电性，为提升电池安全性提供了关键支持[42]、[43]。本研究的核心目标是评估这类复合固态电解质隔膜是否能有效减轻内部短路的严重程度，从而改善半固态电池系统的安全性能和电化学特性。
由于电池钉刺事件具有快速且瞬态的特点，现有的过程分解方法还不够完善[44]、[45]、[46]、[47]、[48]。为填补这一知识空白，本研究建立了一个全面的研究框架，用于分析钉刺过程中的内部短路热量生成和过程动态。一项关键创新是使用了装有嵌入式温度传感器的定制不锈钢钉，能够精确测量内部温度变化，而不仅仅依赖表面或标签温度读数。实验系统采用了双电池并联电路模型和基于霍尔效应线圈的电流测量架构，构建了一个用于详细过程表征的新数据采集平台。本研究的主要目标有两个：（1）开发专为软包装电池（ pouch cell）应用设计的先进固态电解质隔膜；（2）建立一种创新的钉刺过程分析方法论。该方法系统地量化了关键操作参数，包括温度变化、电压降特性、电流波动、内阻变化和功率变化等，通过将这些参数与热量生成和放电功率特性相关联，提供了对钉刺现象的机制性见解，并为多种材料和电池配置提供了通用的分析框架。最终，这种研究方法可为各种电池架构的安全性优化提供基础。
