多离子替代增强了石榴石微波铁氧体的旋磁性和介电性能，从而实现了低损耗和小型化的环形器设计

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多离子替代增强了石榴石微波铁氧体的旋磁性和介电性能，从而实现了低损耗和小型化的环形器设计

时间：2026年2月6日

来源：Journal of Alloys and Compounds

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本研究的钇铁石榴石磁石通过Bi-Ca-Zr-In共掺杂，优化了介电性能和磁性能，显著降低FMR线宽，实现低损耗微型化微波环行器设计，适用于X波段应用。

严阳|文树龙|李杰|肖阳|苏宗成|熊宇|李俊辉|张家银|黄欣|杨淼|张怀武

成都信息科技大学微电子学院通信工程学院，中国成都610225

摘要

尽管单片微波环行器在5G/6G前端应用中具有巨大潜力，但由于其高损耗和较大体积的缺点，限制了其更广泛的实际应用。本研究展示了多离子替代的石榴石铁氧体Y_1.5BiCa_0.5Fe_4.5-xZr_0.5In_xO₁₂（x ≤ 0.25）材料，通过协同的晶格工程提高了相对介电常数，并有效降低了铁磁共振（FMR）线宽。高极化性的Bi³⁺/In³⁺对增强了介电常数，而电荷平衡的Ca²⁺/Zr⁴⁺共掺杂改善了微观结构（晶粒细化）并增强了磁晶各向异性。随着In₂O₃体积分数的增加，实介电常数（ε′）显著提高，而介电损耗（tanδ_ε）降低。此外，当In³⁺掺杂量为0.2时，在1030°C烧结条件下，该复合材料不仅降低了FMR线宽，还提高了4πM_{s值。因此，Y_1.5BiCa_0.5Fe_4.3Zr_0.5In_0.2O₁₂表现出优异的介电性能（ε' = 26.81，tanδ_ε = 1.41×10^-4）以及良好的旋磁性能（ΔH = 182 Oe，4πM_{s = 1834 Gauss），这些特性有利于实现低损耗和设备小型化。为了展示微波环行器的应用潜力，我们设计、仿真并制造了一个使用Y_1.5BiCa_0.5Fe_4.3Zr_0.5In_0.2O₁₂复合材料的环行器。该环行器在9.55 GHz频率下表现出低损耗（S₁₁ = 37.67 dB，S₂₁ = 0.38 dB），且作用范围仅为1.11 mm。这些优异的性能表明，该材料是X波段应用的理想候选材料。}}

引言

5G/6G和物联网系统的快速发展对微波环行器提出了更高的要求，需要更低损耗、更高功率和更高集成度的设计。这成为亟待解决的问题[1],[2],[3],[4],[5]。在这一过程中，微波旋磁铁氧体作为微波环行器制造的基础材料，因其应用前景而受到广泛关注。然而，环行器的低损耗提升速度相对于T/R模块来说较为滞后，尤其是在影响系统噪声系数（NF）、功率处理能力和整体效率方面。因此，如何提高铁氧体环行器的低损耗性能和可靠性仍是值得深入研究的重大挑战，以充分发挥下一代T/R模块的潜力。通常，铁氧体材料的高性能是开发新一代环行器的基础。石榴石型铁氧体因其优异的性能（如高电阻率、低FMR线宽和低介电损耗）而长期被广泛应用于微波环行器[6]。目前，大多数实用的石榴石型铁氧体基于Y₃Fe₅O₁₂（YIG），人们致力于对其关键离子进行替换设计，以改变FMR线宽。例如，稀土离子R（R = Gd, Ce, Sm, Pr, Eu, Tm, La）的掺杂形成了R₃Fe₅O₁₂系列，这些材料具有较低的FMR线宽、饱和磁化和电阻率[7],[8]。另一方面，通过用Bi、Li、V、Ca和Zr等元素替代Y³⁺和Fe³⁺离子，可以调节Fe³⁺在a位点的超交换相互作用，从而影响YIG铁氧体的旋磁性能[9]。然而，未来的应用还需要进一步改善YIG铁氧体的低FMR线宽和高介电常数，以实现低损耗和小型化。

虽然FMR线宽和饱和磁化对环行器性能至关重要，但仅关注这一参数会忽略其他同样重要的性能指标，这些指标对于弥合实验室研究与实际应用之间的差距至关重要。此外，低FMR线宽的YIG铁氧体往往具有较高的饱和磁化，这会严重影响其在高频应用中的性能。同样，高介电常数也是设备小型化的重要考虑因素，但除了YIG铁氧体陶瓷外，很少有其他铁氧体能达到如此高的介电常数（ε_r > 20）[10],[11]。将高极化性的Bi离子引入十二面体c位点有助于提高介电常数（ε_r），但强烈的自旋-轨道耦合效应往往会导致FMR线宽恶化，这是在应用前必须解决的问题[12]。

通过多种技术可以进一步降低YIG铁氧体的FMR线宽，包括离子替换[13],[14]、金属氧化物掺杂、热压烧结[15],[16]、两步烧结和液固比优化等。例如，文等人通过Al³⁺替换提高了YIG的致密度，实现了低至336.1 Oe的FMR线宽和高达1291.48 Gauss的饱和磁化[17]。韩等人开发了一种在二次球磨过程中优化液固比的方法，降低了孔隙相关损耗[18]。另一种有效调整YIG铁氧体微波电磁性能的方法是对石榴石八面体进行多离子替换。Ca-Zr共替换在YIG铁氧体中的效果表明，适当的替换优化了微观结构，降低了FMR线宽[19],[20]。因此，离子替换和两步烧结等策略是降低FMR线宽的关键。最近，将高极化性的Bi离子引入十二面体c位点被证明是提高相对介电常数（ε_r）和降低烧结温度的有效方法[10],[12],[21]。然而，尽管在提高旋磁性能或介电行为方面取得了进展，基于这些材料的微波器件仍难以同时实现小型化和低损耗，这使得向小型化、低损耗、芯片集成系统的发展更加困难。因此，同时具备高介电常数和窄FMR线宽的铁氧体材料至关重要。

为克服这些挑战，我们创新性地提出了Bi-Ca-Zr-In共替换的YIG铁氧体，通过系统研究多离子替换对其微观结构、磁性和介电性能的影响，优化了其电磁性能。高极化性的Bi³⁺和In³⁺离子的共掺杂提高了相对介电常数并降低了损耗。此外，为了稳定相结构、进一步促进微观结构的致密化并降低磁晶各向异性，同时采用了Ca²⁺-Zr⁴⁺离子的定量共掺杂，从而降低了FMR线宽。这种铁氧体首次展示了优异的旋磁和介电性能。因此，对于具有适当旋磁性能的Bi-Ca-Zr替换YIG铁氧体陶瓷，优化的In³⁺替换不仅提高了介电常数，还降低了损耗。此外，这些替换还影响了致密度和晶粒生长，高密度进一步提高了介电常数并降低了FMR线宽。Bi–Ca–Zr-In共替换YIG铁氧体的整体微波磁性和介电特性通过多离子替换引起的内在和形态调控的协同效应得到了有效优化。

实验程序

在本实验中，采用固相烧结法制备了化学式为Y_1.5BiCa_0.5Fe_4.5-xZr_0.5In_xO₁₂（x = 0.00, 0.05, 0.10, 0.15, 0.20, 0.25）的钇铁石榴石铁氧体。高纯度原料Y₂O₃（≥99%）、Bi₂O₃、In₂O₃（≥99%）、ZrO₂（≥99%）、Fe₂O₃（≥99%）和CaO（≥99%）与去离子水混合后进行球磨12小时。所得混合物在100°C下干燥，并在950°C下煅烧4小时以促进初始相形成。随后对预烧粉末进行处理...

晶体结构和微观结构

YIG铁氧体的晶体结构包含三种类型的晶格间隙位点：四配位四面体位点、六配位八面体位点和八配位十二面体位点。如图1(a)所示，Y³⁺离子占据十二面体位点，而Bi和Ca离子位于十二面体的c位点[10]。同时，Zr⁴⁺和In³⁺离子替代了八面体a位点的Fe³⁺离子[12],[19]。图1(b)展示了Y_1.5BiCa_0.5Fe_4.5-xZr_0.5In_xO₁₂（x =

结论

综上所述，通过固态反应路线合成的Bi-Ca-Zr-In替换YIG铁氧体有效提高了介电常数，降低了FMR线宽和损耗，并增加了饱和磁化。Bi-Ca离子主要占据十二面体位点，其掺入晶格中扩大了晶体结构，显著促进了低温烧结时铁氧体的晶粒生长和致密化。

CRediT作者贡献声明

黄欣：软件支持。 杨淼：方法论、数据管理。 张怀武：资金获取。 李杰：撰写、审稿与编辑、资金获取。 肖阳：数据管理。 严阳：撰写、审稿与编辑、初稿撰写、验证、资金获取、数据分析。 文树龙：方法论、实验研究。 李俊辉：软件支持。 张家银：验证、软件支持。 苏宗成：方法论、实验研究。 熊宇：方法论。