海水电解是一种可持续生产氢气的好方法，可以产生绿色氢气和高纯度水，从而解决能源安全和淡水短缺问题[1]、[2]、[3]、[4]。然而，其应用受到两个主要阳极问题的阻碍[5]、[6]。首先，OER动力学较慢，消耗更多能量，降低了系统效率[7]、[8]、[9]、[10]。更重要的是，海水中高浓度的Cl⁻会导致竞争性的Cl₂演化反应（CER），从而引发选择性和催化稳定性问题[11]、[12]、[13]。尽管在碱性介质中OER在热力学上更有利，但由于实际操作条件下CER的过电位较低[9]、[14]、[15]，OER常常被CER所抑制。
贵金属催化剂的高成本和有限可用性[8]、[16]推动了人们探索地球丰富的替代品用于OER[6]、[17]、[18]。基于过渡金属的化合物，包括氧化物、氢氧化物[19]、磷化物[5]和硫化物[13]、[15]、[20]，在这一领域得到了广泛研究。其中，氢氧化物因其可调的层状结构和高内在活性而备受关注——尤其是NiFe-LDH[21]、[22]，其性能优于其他催化剂，如表S1所示。它们被广泛认为是最有前景的非贵金属基OER电催化剂之一。然而，其广泛应用受到两个内在限制的阻碍：可访问活性位点的密度有限，且有害的质子受体（如Cl⁻）倾向于在层间积累，最终可能导致催化剂在运行过程中溶解。
为了增加活性位点的数量，采用了界面工程策略。例如，Yang等人[23]在NiFe-LDH上生长了非晶态Co(OH)₂异质结。非晶态结构有利于电解质的渗透，从而显著扩展了电极与电解质之间的接触界面。实验结果表明，在10 mA cm⁻²的电流密度条件下，该材料的过电位仅为130 mV。Li等人[24]在合成过程中引入了S²⁻离子，破坏了层间的氢键，使LDH剥离成超薄亚纳米片（约1 nm）。这种微观结构的优化使电化学活性表面积显著增加了5.7倍，从而使过电位值在10 mA cm⁻²的电流密度条件下降至179 mV。
静电排斥已被证明是一种有效的界面策略，可以抑制CER并提高海水电解的耐久性。例如，Ye等人[25]报告称，在电解质中添加CrO₄²⁻阴离子可以形成对抗Cl⁻的排斥屏障，使催化剂的操作稳定性提高了近四倍。在另一项研究中，Jiang等人[26]利用阳极硫化物氧化原位生成的SO₄²⁻在电极界面静电排斥Cl⁻，实现了超过80小时的稳定海水电解。
研究表明，用有机酸阴离子改性NiFe-LDH具有多重优势：改变NiFe-LDH的表面形态可以增加活性位点，调节电子密度可以提高金属位点的导电性，缩短电荷传输路径可以降低电荷传输阻力，而在海水电解过程中有效排斥氯离子可以确保OER的顺利进行[27]、[28]、[29]、[30]。我们假设，经过抗坏血酸改性的NiFe-LDH除了具有上述优势外，还可能进一步提高催化性能[31]、[32]。这是因为抗坏血酸中固有的亲水羟基[33]、[34]、[35]可以增加电解质与催化剂之间的接触面积。
基于之前的研究结果，本研究通过简单的水热合成策略成功制备了抗坏血酸（AA）功能化的NiFe-LDH电催化剂，并且在海水电解制氢过程中表现出优异的长期稳定性。AA改性剂发挥了双重作用：它重构了纳米片的堆叠结构，扩大了横截面积并增加了边缘活性位点，同时建立了保护性界面微环境，静电屏蔽活性位点免受氯离子的腐蚀。优化的NiFe-LDH-AA催化剂在1 M KOH溶液中，电流密度为50 mA cm⁻²时的过电位仅为241 mV；在碱性海水中，过电位为276 mV，并具有良好的长期稳定性。这项工作展示了一种可行的表面工程策略，强调了分子级界面设计对于开发耐氯阳极的重要性。
