全球气候变化对人类社会构成了重大挑战。在这种背景下，锂离子电池（LIBs）凭借其长循环寿命和高能量效率，在减少碳排放方面发挥了关键作用[1]，[2]。近年来，电池级锂的生产加强以及向以锂为中心的可再生能源系统的快速转变推动了锂产业的前所未有的增长[3]。锂资源在全球分布不均，硬岩（伟晶岩）和卤水矿床分别占全球储量的大约37.4%和62.6%[4]。与基于矿石的提取方法相比，从盐湖卤水中提取锂通常更具成本效益且更环保[5]。在现有的从卤水制锂的技术中，包括沉淀、溶剂萃取、吸附和膜分离[6]，[7]，[8]，[9]，无机吸附剂因其合成成本低、吸附动力学快和对Li+的高选择性而受到了特别关注。
在无机吸附剂中，基于铝的材料已实现工业化应用，但其吸附容量有限（约2–8 mg g−1[10]，[11]。相比之下，基于钛和锰的吸附剂通常具有更高的工作容量（约20–40 mg g−1），尤其是基于锰的系统具有更有利的成本性能比[12]。因此，一类尖晶石型锂锰氧化物，包括LiMn2O4、Li4Mn5O12和Li1.6Mn1.6O4 [13]，[14]，[15]，得到了广泛研究。然而，它们的实际应用受到锰溶解损失（MDL）的阻碍，这种损失发生在酸脱锂和循环操作过程中[16]。随着Li+的去除，部分锰会浸出，从而破坏结构稳定性和吸附性能。此外，多次循环的酸浸脱锂会破坏离子筛结构，导致离子交换容量降低和使用寿命缩短[17]。已经探索了阳离子掺杂（例如Fe、Co、Ni、Mg）来抑制Mn3+的歧化反应并减轻MDL，为材料优化开辟了有希望的途径[18]，[19]，[20]，[21]，[22]。然而，掺杂剂种类的选择和其他实验参数的确定仍然依赖于劳动密集型和重复的试错过程，这使得有效抑制锰溶解的掺杂剂难以高效识别。
近年来，机器学习（ML）越来越多地被用于加速无机材料的开发并预测其性能，为材料优化提供了实用的方法，同时节省了时间和降低了试错成本[23]，[24]，[25]，[26]，[27]，[28]，[29]。然而，对于锂离子筛吸附剂，大多数数据驱动的研究集中在吸附容量或选择性上，而直接限制基于锰的离子筛长期稳定性和工业应用的核心瓶颈——锰溶解问题，却很少有专门的ML框架进行探讨。此外，该领域的文献衍生掺杂剂数据集通常规模较小，并且由于合成方法和测试协议的差异而表现出明显的异质性。因此，即使是名义上相同的未掺杂Li1.6Mn1.6O4，其基线锰溶解水平也可能有很大差异。这些问题会削弱模型的泛化能力，阻碍可靠的决策制定，使得基于ML的锰溶解预测变得特别具有挑战性。
在这项研究中，我们应用ML来预测锰溶解并优化掺杂改性锰基锂吸附剂的合成条件。我们通过整合我们团队的实验结果和文献数据，构建了一个Li1.6Mn1.6O4的掺杂改性数据库，并用它来评估16种掺杂元素的影响。为了解决这个多源数据集的异质性问题，我们在建模前采用了ComBat算法来消除批次效应，从而在保持源内趋势的同时减少了系统性的源间偏差。以锰溶解作为响应变量，我们构建了一个包含掺杂剂物理化学性质和关键合成条件的特征集。然后我们使用五种算法训练模型，包括随机森林（RF）、决策树（DT）、XGBoost（XGB）、CatBoost（CB）和人工神经网络（ANN）。我们进一步引入了适用性域（AD）分析来界定模型的泛化边界，并区分域内和域外的预测。此外，还采用了SHapley加性解释（SHAP）分析来量化特征贡献，识别最具影响力的合成参数，并明确处理条件和元素描述符对MDL的相对影响。最后，在与卤水相关的条件下进行了针对性实验，以验证ML优先推荐的掺杂剂和负载水平。这些模型成功预测了Sr和Nd掺杂的Li1.6Mn1.6O4吸附剂的锰溶解情况。整个工作流程如图1所示。本研究为筛选基于锰的锂吸附剂的改性策略提供了数据驱动的途径，为缓解MDL提供了实用见解，并促进了其工业应用。
