工业的快速扩张和人类社会的持续发展导致了化石燃料的大量消耗以及有害排放物的产生,加剧了全球能源危机,并对生态系统构成了严重威胁[1]。这些紧迫的能源和环境挑战凸显了通过先进技术(如清洁能源形式、绿色制造过程和可持续环境治理)革新现有工业系统的紧迫性,以逐步淘汰传统的不可持续做法[2]、[3]。作为模仿自然光合作用的过程,光催化被认为是解决能源和环境问题的最有前途的策略之一,它通过人工催化剂系统实现了太阳能向化学能的直接转化。在典型的光催化过程中,半导体材料在光照(理想情况下为阳光)下吸收光子(能量(hv),生成电子-空穴(e−–h+)对[4]。这些光生载流子随后参与各种类型的化学反应,使得光子能量能够大规模且环保地转化为清洁能源或有价值的化学品[5]。太阳能到化学物质的转化效率(SCC)在很大程度上取决于光的有效利用、光生载流子的有效分离和传输,以及表面化学反应的动力学[6]、[7]。自1972年Fujishima和Honda首次证明TiO2电极可以通过光催化反应分解水以来,半导体光催化技术吸引了大量研究,并已成为在水分解、有机合成、污染物降解和CO2RR等领域具有广泛应用的关键技术[8]、[9]、[10]、[11]。
迄今为止,已经研究了具有不同形态和晶体结构的多种单组分半导体光催化剂,包括氧化物、(氧)氮化物、(氧)硫化物、氧卤化物和聚合物材料[7]、[12]。不幸的是,大多数单组分光催化剂由于光吸收能力弱、电荷分离效率低和催化稳定性不足,难以高效驱动反应[13]、[14]。此外,大多数光催化剂的合成步骤较为复杂,且存在内在毒性和高成本的问题,进一步降低了其在大规模应用中的经济可行性。虽然在实现高效率和稳定性方面是首要目标,但同时考虑长期的成本效益也非常重要。为了解决这些限制,研究人员提出了CSPS,例如通过引入异质结构、共催化剂和多功能界面来拓宽光吸收范围、提高电荷分离效率并加速表面反应动力学[15]、[16]。尽管CSPS可以展现出优于单组分光催化剂的光催化性能,但仅仅通过简单的复合来提高电荷转移效率并不符合本综述所强调的“智能”概念。我们关注的SSPS是具有智能组件和/或功能的系统,其“智能”特性体现在它们能够实现耦合反应、利用协同效应并整合多种功能,从而实现高效稳定的太阳能到化学物质的转化。
碳点(CDs)是一类新型碳纳米材料,自2004年发现以来就受到了广泛关注[17]。近年来,由于其出色的光学性能、导电性、电子提取能力、化学稳定性、无毒性和低成本[18]、[19]、[20],CDs已成为构建新型光催化系统的理想候选材料。与其他碳纳米材料相比,CDs同时具备量子点、碳材料和有机分子的多种内在特性,允许在分子层面进行设计和调控[21]。CDs的高比表面积和良好的水溶性使其能够均匀分布在各种材料的表面或内部,确保光催化系统中具有单分散的反应位点和多功能性[22]、[23]。通过调整CDs的表面化学性质和电子结构,我们不仅可以提高SSPS的光吸收和电荷分离效率,还可以赋予光催化系统结合不同材料优势的“智能”特性。
本综述介绍了基于CDs的光催化系统(CD-based SSPS)的最新发展,这些系统具有智能属性和功能,应用于水分解、CO2RR、有机合成和污染物降解等领域。全文分为七个部分:第一部分介绍了发展光催化技术的必要性以及CDs在应对能源和环境挑战中的重要性;第二部分讨论了CDs的合成策略和光催化性质及其作为SSPS组件的关键作用;第三部分详细阐述了基于CDs的SSPS的多重反应耦合效应,并通过具体例子说明了相关机制;第四部分探讨了CDs在提升光催化性能方面的协同效应;第五部分概述了这些系统的多功能性和智能特性;第六部分讨论了面临的挑战和未来发展方向;最后一部分总结了基于CDs的SSPS所取得的成就,并对下一代系统的发展提出了展望。