马尔瓦·A·埃尔·马格拉比（Marwa A. El Maghraby）| 穆罕默德·埃萨尔希（Mohamed Essalhi）| 哈米德·曾图（Hamid Zentou）| 纳比尔·M·阿卜杜勒蒙纳姆（Nabil M. Abdelmonem）| 艾哈迈德·Z·阿尔-亚西里（Ahmed Z. Al-Yaseri）| 马哈茂德·M·阿卜杜勒纳比（Mahmoud M. Abdelnaby）
埃及开罗大学工程学院化学工程系
摘要
多孔碳材料（PCs）的储氢能力可以通过多种化学活化工艺得到提升。本研究以一种通过KOH活化从超交联聚合物（HCP）制备得到的微孔碳材料为例，探讨了其储氢能力的提升机制，该方法旨在增加材料的比表面积并优化表面化学性质。通过工艺优化，评估了活化温度以及KOH与前驱体比例（KPR）对材料比表面积和氢吸附能力的影响。实验中KPR比例范围为1:1至4:1，活化温度分别为600°C、800°C和900°C。PC材料由苯基聚合物合成。在900°C、KPR比例为4:1的条件下，PC-900-4的比表面积达到2042 m²/g，且在77 K/1 bar压力下的氢吸附量高达126 cm³/g。最终确定最佳活化条件为900°C和KPR比例4:1，活化时间为2小时。随着KPR比例从1:1增加到4:1，PC材料的比表面积显著提升，从1107 m²/g增加到2042 m²/g。此外，还进行了技术经济分析，以评估材料合成成本、总运营成本及单位面积成本。分析结果表明，低温合成在经济效益方面具有可行性，而高温合成虽然性能更优，但成本也相对较高。这些发现凸显了PC-900-4作为高效氢储存材料的潜力。
引言
由于传统能源的枯竭以及燃烧化石燃料导致的全球变暖问题日益严重，氢被视作未来能源结构的重要组成部分[1]。化石燃料燃烧释放大量二氧化碳，促使人们积极寻找更高效的能源[2]。氢作为一种清洁、可再生的能源，有望大幅减少对化石燃料的依赖并降低温室气体排放（因为氢的燃烧过程不产生CO₂[3,4]）。然而，氢的储存技术是实现可持续氢经济的关键，因为氢的体积密度较低[5,6]。例如，氢储存罐的体积通常比汽油汽车的储罐要大得多[7]。
目前，已经探索了多种氢储存方法，包括压缩氢储存（将氢以气体形式储存在高压罐中[8]，该方法广泛应用于燃料电池汽车和固定式设备；液态氢储存（在低温（约-253°C）下将氢液化储存[10]，虽然能量密度更高，但需要大量能量来维持低温；以及地质储存（将氢储存在地下盐穴、枯竭的油气田和含水层中[12]，适用于长期大量储存）。此外，还有基于材料的储存方法，如将氢吸附或吸收到多孔固体材料中。多孔固体材料包括沸石[13]、金属有机框架（MOFs）[14]、多孔有机聚合物（POPs）[15-17]、多孔碳基吸附剂[18-20]、共价有机框架（COFs）[21]、氮掺杂多孔碳（NPCs）[22-24]以及先进复合材料等[25]。每种储存方法都有其优缺点，具体选择取决于应用场景和需求。利用聚合物材料制备多孔碳基吸附剂是解决高效氢储存问题的一个有前景的研究方向[25,26]。多孔碳材料因其高比表面积、低成本、轻质、可调节的孔径大小和化学稳定性而备受关注[27]。这些材料可通过化学活化、物理活化或模板法等工艺从多种聚合物前驱体制备[28]。由此形成的多孔碳结构能为氢分子提供大量吸附位点，从而通过物理吸附机制提升储氢能力[29]。
近期研究重点在于优化合成方法，以提高多孔碳材料的比表面积和孔径分布。例如，使用超交联聚合物作为前驱体可制备出具有优异储氢性能的多孔碳[30]；将活性炭或金属有机框架（MOFs）等纳米级填料掺入聚合物基体中可进一步提高储氢能力[31]。总体而言，基于聚合物的多孔碳材料为氢储存提供了可扩展且高效的解决方案，有助于推动可持续能源技术的发展[32]。这类材料可通过聚合物的热解和化学活化（如使用氢氧化钾[33,34]、氯化物、硫酸盐、碱土金属[35,36]）等活化剂进行制备。本研究旨在开发具有独特结构特性和高比表面积的多孔碳材料，实验中使用了不同比例的KOH（1-4）在三种温度（600°C、800°C和900°C）下对材料进行活化。研究结果为多孔碳基吸附剂的研发提供了重要参考。
材料与试剂
所有化学品和试剂均按原样使用，未经纯化或修改。苯（纯度≥99.7%）、氢氧化钾（ACS级，纯度≥85%，颗粒状）和盐酸（35%水溶液）均购自Sigma Aldrich公司；1,2-二氯乙烷（DCE）购自Loba Chemie公司；无水三氯化铁和甲醛二甲基乙酸酯（纯度99%，FDA认证）也用于实验。所有洗涤过程均使用双蒸馏水；甲醇（纯度99.9%）用于清洗。
结果与讨论
本节介绍了合成材料的结构特性、孔隙率及氢吸附性能。实验中选择PC-900-4作为氢吸附分析的样品。在不同活化温度（600°C、800°C和900°C）下对PC-600-4、PC-800-4和PC-900-4样品进行了结构特性和孔隙率分析，以评估活化温度对材料性能的影响。
结论
研究表明，通过KOH活化从超交联聚合物制备得到的多孔碳材料可显著提升储氢性能。结构分析证实了材料的非晶态特性，光谱数据表明前驱体的芳香结构得以保留。形态观察显示材料具有高度多孔的结构且杂质极少；文本表征进一步证实了材料表面的均匀性。
作者贡献声明
马尔瓦·A·埃尔·马格拉比（Marwa A. El Maghraby）： 负责撰写初稿、项目管理、方法设计、数据分析及概念构思。
穆罕默德·埃萨尔希（Mohamed Essalhi）： 数据收集与分析、方法设计、数据分析。
哈米德·曾图（Hamid Zentou）： 文稿审阅与编辑、实验监督、方法设计及数据分析。
纳比尔·M·阿卜杜勒蒙纳姆（Nabil M. Abdelmonem）： 文稿审阅与编辑、实验监督、概念构思。
艾哈迈德·Z·阿尔-亚西里（Ahmed Z. Al-Yaseri）： 文稿审阅与编辑、实验监督。
马哈茂德·M·阿卜杜勒纳比（Mahmoud M. Abdelnaby）： 文稿审阅与编辑、实验监督、方法设计及概念构思。打赏
