在能源、化工和环境行业中,高温、高压和高腐蚀性工艺的日益广泛应用,对能够在极端条件下稳定运行的高效分离技术提出了越来越迫切的需求[1,2]。然而,在这种苛刻的环境中,大多数传统聚合物膜甚至标准陶瓷膜往往难以有效工作[[3], [4], [5]]。碳化硅(SiC)陶瓷膜因其出色的热稳定性、化学惰性和优异的机械强度而被广泛认为是理想的解决方案[[6], [7], [8], [9], [10]]。
SiC陶瓷膜通常具有由支撑层、中间层和膜层组成的多层结构[11,12]。因此,其制备过程包括不可替代的涂层、干燥和烧结步骤,这延长了生产周期并增加了生产成本[13,14]。近年来,许多研究通过开发无中间层的结构并实施支撑层和膜层的共烧结来应对这些主要挑战[15,16]。例如,韩等人[17]通过干压工艺制备了SiC绿色支撑体,然后在其上涂覆SiC分散液形成膜层。通过优化烧结参数和气氛,他们成功制备了无缺陷且无中间层的膜。宋等人[18]提出了一种创新方法,首先用聚乙烯醇缩丁醛(PVB)浸渍SiC绿色支撑体,然后通过带状铸造制备膜层。共烧结后,获得了无中间层的高性能SiC陶瓷膜。尽管这些策略略微降低了生产成本,但制备过程仍然复杂;首先进行干压制备支撑体,然后再形成膜层。因此,开发一种一步法同时合成支撑层和膜层可以显著减少加工时间和生产成本。Adham等人[19]使用油水乳液离心技术生成乳液滴的梯度分布,随后通过冷冻或聚合修改这种结构配置,并去除溶剂以获得分级多孔材料。刘等人[20]采用冻铸结合一步烧结的方法制备了整体膜,有效缩短了制备周期和复杂性。然而,这些方法制备的膜材料的抗弯强度相对较低,其在极端条件下的稳定性尚未得到验证。
由于莫来石 whiskers 与SiC陶瓷的化学相容性良好,可以有效地提高其性能。韩等人[21]将莫来石 whiskers 嵌入SiC陶瓷中,通过三种不同的机制增强了复合材料的性能:纤维桥接、裂纹偏转和拔出效应。这种方法成功克服了SiC陶瓷中传统的孔隙率-强度trade-off问题,并赋予了其优异的抗热震性。徐等人[22]成功制备了用原位生长的莫来石 whiskers 增强的多孔SiC膜支撑体,该支撑体在30次热震循环后仍保持24.69 ± 0.86 MPa的优异抗弯强度和95.22%的强度保留率。这些发现共同证明了莫来石 whiskers 在SiC陶瓷中的机械增强潜力。
在本研究中,采用三乙醇胺十二烷基硫酸盐(TADS)作为发泡剂,通过泡沫-凝胶铸造技术一步制备了具有泡沫支撑层和膜层的非对称SiC泡沫陶瓷膜(SiFCMs)。该方法不仅简化了膜制备过程并降低了生产成本,还实现了对微观结构和性能的同时调控。同时,将原位生长的莫来石 whiskers 嵌入SiFCMs 中以提高其性能。系统地阐明了发泡剂含量、烧结温度和固体负载量对SiFCMs 性能的影响,并分析了分层结构的形成机制,以及SiFCMs 的结构和化学稳定性。此外,通过在300°C下分离亚微米颗粒验证了SiFCMs 在极端条件下的分离稳定性。