塑料废物在水生环境中的快速积累和持久性有机污染物的存在已成为全球生态安全面临的重大挑战[1]、[2]、[3]。在可生物降解的聚合物中，聚乳酸（PLA）因其源自生物资源而被认为是一种环境友好的替代品[4]、[5]。然而，在常温条件下PLA的降解速度极慢，需要专门的微生物群落或热激活（50-60°C）才能降解，这不可避免地会产生二次微塑料（MPs），对生态系统构成威胁[6]、[7]。同时，抗生素[8]和合成染料[9]等难降解有机污染物的排放通过复杂的协同毒性效应加剧了水污染。这些污染物不仅对水生生物和陆地动物具有生物毒性，还会通过食物链进行生物累积、浓度浓缩和传播，对人类健康构成严重威胁[10]。此外，传统处理过程常常会产生有毒副产物，导致二次生态污染加剧，加重环境负担。因此，开发环境友好且节能的协同处理技术以处理废弃PLA微塑料和有机污染物变得至关重要。
近年来，化学方法在有效降解有机污染物的同时，还能将PLA微塑料升级为高价值化学品，从而实现资源回收[12]。在多种化学方法中，光催化技术因其环保性和高效性而成为塑料废物回收和降解的最有前景的策略之一[13]。例如，刘等人[14]使用合成的石墨碳氮氧化物实现了多种除草剂的同步光降解；秦等人[15]利用金属有机框架涂层的氧化锌光催化剂降解了塑料废物；Solmaz等人[16]开发了TiO2/Fe-MOF（MIL-101(Fe)）异质结构用于可见光驱动的TC降解。尽管光催化剂研究取得了显著进展，但很少有系统满足工业应用要求。此外，复杂的聚合物降解过程使得光催化反应机制和具体路径仍不明确。因此，合理设计高性能光催化剂并深入探索降解路径是实现该技术规模化应用的先决条件。
20世纪90年代，Yaghi和Kitagawa首次合成了第一代金属有机框架（MOFs），将这些材料推向了材料科学研究的前沿[17]。在接下来的三十年里，MOFs以前所未有的速度发展，系统地开发出了多种结构变体[18]。通过策略性地调节有机配体和金属离子组合，研究人员合成了数以万计具有不同形态和功能的MOFs。MOFs的优异特性，包括高孔隙率、可调孔径、大比表面积、出色的稳定性和催化活性以及生物相容性，使其成为多学科领域的明星材料[19]、[20]。
最近，MOFs被设计为共催化剂，以增强光催化系统中的表面反应性[21]。特别是基于铁的MOFs（Fe-MOFs）由于其发达的孔隙结构和可访问的活性位点，成为有前景的类似芬顿反应的催化剂[22]。这些材料通常包含与氧原子（作为路易斯酸）和有机配体（作为路易斯碱）配位的Fe3+[23]。其中，MIL-101(Fe)因其高度有序的晶体结构、丰富的活性位点和优异的光响应性能而脱颖而出。其独特的多孔结构显著提高了反应物传质效率，而Fe3+的高分散性和可调的配位环境进一步增强了催化活性[24]。顾等人[25]证明改性的MIL-101能够加速聚乙烯微塑料的光降解；谢等人[26]使用Fe3+/Fe2+介导的MIL-101催化剂在一小时内实现了86%的四环素降解效率。尽管MIL-101(Fe)在光催化降解方面优于其他Fe-MOFs，但其八面体相结构仍存在光生电子-空穴对快速复合的问题，需要进一步优化。王等人[27]通过室温湿浸法合成了TiO2/MOF-801(Zr)，实现了高效的光催化还原Cr(Ⅵ)；Kar等人[28]报道了一种一步合成的NH2-MIL-101(Fe)/α-Fe2O3杂化物，对亚甲蓝（MB）染料的降解效率超过95%；郑等人[29]使用惰性SiO2作为“惰性增强剂”，通过外延湿浸法制备了核壳结构MIL-125-NH2@ZIF-67/SiO2异质MOF催化剂，实现了常温常压下对对硝基酚的有效还原。虽然SiO2本身缺乏催化活性，但其形成的微-介孔网络有效地分散了Co活性位点，防止了它们的聚集，使对硝基酚的转化率从92.5%提高到了98.4%，并且经过三个循环后活性仍保持在98%。林等人[30]开发了MXene@g-C3N4/MIL-101(Fe)异质催化剂，提高了可见光下的恩诺沙星降解效率；李等人[31]使用烷基改性的MIL-101实现了低浓度四环素的完全降解。尽管这些半导体能够促进电荷分离，但它们涉及有机试剂的合成过程能耗较高，引发了环境和操作上的问题。徐等人[31]开发了一种一步热共聚方法，成功制备了富含Cu-N2单原子位点的多孔、皱褶的超薄CuCN纳米片，实现了高效的可见光光催化降解；薛等人[32]通过热聚合制备了K-PCN，其中K+桥接层间和电子结构，加速了电荷分离，增强了可见光吸收和氧吸附；俞等人[33]制备了一种高效且可回收的光催化剂，通过原位生长MIL-53(Fe)在活性炭海绵上实现了六价铬的有效去除；沈等人[34]、[35]、[36]、[37]报道了基于等离子体Bi/BiFeO3异质结构的可见光驱动光催化系统，用于高效去除六价铬；郑等人[38]通过简单的NaBH4-Cu双重修饰提高了CoFe普鲁士蓝类似物的过氧单硫酸盐活化能力，用于四环素的降解；杨等人[39]构建了S型ZnO/Zn3In2S6异质结构，增强了两相之间的界面耦合，提高了电荷分离效率；同时，丰富的Zn活性位点和优化的污染物吸附能力提高了光催化效率。
最近，金属氧化物在改进传统光催化剂方面发挥了重要作用[40]、[41]。为了提高Fe-MOF的光催化性能，改进可见光吸收和促进电荷载流子分离的策略至关重要。通过金属氧化物掺杂或共聚进行带隙工程已被证明是有效的[42]。值得注意的是，Ag2O是一种p型窄带隙半导体（Eg= 1.46 eV），具有优异的光吸收能力和对有机污染物的强光氧化活性。将其整合到多孔MOFs中，通过定制的合成方法显著提升了光催化性能[43]、[44]、[45]、[46]。
在我们的研究中，我们报道了一种Ag2O-Fe-MOF光催化剂，在可见光照射下对废弃PLA微塑料表现出优异的降解效率，同时将其转化为高价值的乳酸和乳酸酯，并有效降解了有机污染物（TC和RhB）。本研究系统地研究了这两种组分之间的有序和协同作用。以往的合成技术成本高昂且依赖于有害材料。为了解决这些问题，我们采用了一种环保的水热方法来合成Fe-MOF。值得注意的是，银氧化物的光学性质和带隙根据合成方法的不同而有很大差异（1.12-1.71 eV[47]、[48]）。因此，我们在350 W氙灯照射下实现了Ag2O纳米粒子在Fe-MOF催化剂上的原位合成，得到了具有宽光谱吸收和增强电子-空穴分离能力的Ag2O-Fe-MOF复合材料。这项工作为开发高性能Fe-MOF基光催化剂提供了有意义的指导，进一步证明了这种策略在环境修复和更广泛实际应用中的巨大潜力。
