刺激响应性水凝胶作为一种极具吸引力的软体机器人材料已引起广泛关注。在此，研究人员通过聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）与疏水性木质素的组装，开发了一种简便、可打印且具有快速体积变化能力和优异力学性能的热响应水凝胶（NL水凝胶）。木质素与PNIPAM自组装形成了具有层次相分离结构的凝胶，该结构由具有双连续形态的木质素富集致密区和PNIPAM富集、链稀疏区组成。这种独特的结构导致了多尺度水通道的形成，使其能够实现超快脱水响应（10秒内排出90%的水分）以及在较低临界溶解温度（LCST）以上高达96.4%的超大体积收缩率。这种相分离结构还赋予了NL水凝胶卓越的力学性能，在LCST以下实现超过1 MPa的拉伸应力和500%的应变，在LCST以上则达到约5 MPa和1500%。NL水凝胶的响应速度和力学性能均超越了大多数已报道的热响应水凝胶。NL水凝胶可通过直接墨水书写（DIW）技术轻松打印成各种几何形状。打印出的NL水凝胶表现出热触发形状变形，可用作具有可调曲率的温控致动器，并能实现捕获、包裹、封装和开关等功能。此外，木质素的光热效应使得NL水凝胶能够实现光控驱动。
研究人员针对热响应水凝胶在软体机器人领域的应用瓶颈，开发了一种新型木质素/PNIPAM复合水凝胶（NL水凝胶），相关研究发表于《Gels》期刊。该研究旨在解决传统热响应水凝胶普遍存在的力学强度与响应动力学之间难以调和的矛盾，即高强度往往伴随着缓慢的响应速率和低体积变化率。为此，研究人员利用疏水性木质素与亲水性PNIPAM的自组装特性，通过溶剂干燥-溶胀工艺构建了具有层次相分离结构的NL水凝胶，系统探究了其微观结构、热力学响应行为、力学性能及3D打印加工性能，并验证了其作为智能致动器的应用潜力。
为实现上述目标，研究人员采用了几项关键技术方法：首先，利用溶剂挥发诱导相分离结合溶胀法，不使用化学交联剂制备了不同PNIPAM/木质素质量比的NL水凝胶；其次，运用扫描电子显微镜（SEM）和小角X射线散射（SAXS）联用技术，解析了水凝胶从微米到纳米尺度的层次相分离结构，并利用Teubner–Strey（T-S）模型拟合SAXS数据；第三，通过单轴拉伸试验结合Mooney–Rivlin方程分析，量化了水凝胶在不同温度下的力学性能与能量耗散机制；第四，采用直接墨水书写（DIW）技术实现了复杂结构的水凝胶打印，并构建了双层异质结构致动器；最后，结合近红外（NIR）激光照射实验，评估了木质素固有的光热转换效应对水凝胶驱动的调控作用。
在结果部分，研究人员首先阐明了NL水凝胶的制备与结构特征。通过干燥-溶胀过程，PNIPAM与木质素发生动力学捕获的不完全相分离，形成了由木质素富集的双连续致密区和PNIPAM富集的稀疏区组成的层次网络。这种结构提供了多尺度水通道，使得NL水凝胶在低木质素含量下（如NL-8:0.1）表现出极高的体积收缩率（96.4%）和极快的响应速度（10秒内失水90%），且经过多次循环后仍保持结构稳定。
在力学性能研究中，Mooney–Rivlin分析表明，低木质素含量的水凝胶表现为纯弹性行为，而高木质素含量（PNIPAM/木质素≤8:5）的水凝胶则因链段受限而出现应变硬化和软化现象。循环拉伸测试证实了致密区域能有效耗散能量。结果显示，NL水凝胶在LCST以下拉伸应力超过1 MPa，应变达500%；在LCST以上更是达到约5 MPa和1500%，其综合力学性能优于绝大多数已报道的热响应水凝胶。
关于可控变形，研究人员利用DIW技术成功打印了章鱼、狗等复杂图案，并通过集成不同木质素含量的水凝胶实现了位点特异性响应。构建的NL/PNIPAM双层致动器在水中45°C条件下表现出定向弯曲，其曲率随木质素含量增加而降低，最高可达0.48 mm−1，且响应时间小于80秒。通过几何设计（如六臂星形、齿轮状），研究人员展示了应力集中诱导的抓取、包裹等复杂形变行为。
在应用探索方面，六臂星形双层水凝胶被证明可作为水下机械手，能在70秒内抓取并释放硅块，也可作为热敏软开关控制LED灯亮灭。更重要的是，利用木质素的光热效应，研究人员实现了水凝胶在近红外光照射下的局部快速收缩和手指状弯曲运动，解决了传统热驱动难以精确控温的问题。
综上所述，研究人员得出结论：通过简便的干燥-溶胀工艺成功开发了具有层次相分离结构的新型木质素/PNIPAM热响应水凝胶（NL水凝胶）。其内部架构依赖于组分比例，低木质素含量时形成分散于PNIPAM富集基质中的双连续致密域；随着木质素含量增加，这些致密域扩张导致溶胀率降低，同时提供了可调的性能调节机制。这些致密域作为高效的能量耗散单元，赋予了NL体系超越大多数热响应水凝胶的力学强度。利用直接墨水书写（DIW）技术制备的复杂几何形状及多层结构致动器，展示了其在软体机器人和可持续智能结构领域的巨大应用潜力。
