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开发能够同时实现高固体含量和高效掺入生物基单体的可持续乳液聚合策略，仍然是绿色聚合物化学和可扩展材料制造中的核心挑战。在此，我们报道了一种简单的一锅法乳液聚合方法，用于合成由互补的软质聚（甲基丙烯酸甲酯-共-丁基丙烯酸酯）核心和硬质生物基聚（衣康酸，PIA）壳层组成的高固体含量核/壳乳胶纳米粒子。通过配方优化，获得了单体负载量高达50 wt%、转化率超过90%且具有优异胶体稳定性的乳胶。高生物量的衣康酸（IA）含量（高达40 wt%）至关重要，因为IA既作为可再生单体又作为两亲性稳定剂（共表面活性剂），在高固体条件下促进有效的胶束形成和界面定位，并消除了传统多步核/壳合成的需要。透射电子显微镜（TEM）、动态力学分析（DMA）和拉伸测试证实了形成了定义明确的核/壳纳米粒子，这些粒子具有不同的双玻璃化转变温度，并且制备的薄膜的机械性能可以从延展性调节到刚性。此外，富含IA的壳层提供了丰富的可访问羧基，使得Cu2+的结合能力高达167 mg g–1，使这些材料成为迄今为止报道的最有效的基于聚合物的Cu2+吸附剂之一。总体而言，这项工作建立了一种可扩展且环境友好的策略，用于生产具有结构可调性和离子螯合功能的生物基核/壳乳胶，突显了它们在可持续离子交换和分离应用中的潜力。
1. 引言
全球气候变化的紧迫性加剧了向环保产品和工艺转型的努力。政府和工业界都在越来越多地采用更绿色的合成方法和可持续材料。为了支持这一转变，已经建立了诸如TÜV AUSTRIA OK Biobased（要求≥20%的生物基碳含量）和美国农业部的BioPreferred计划（≥25%的生物基含量）等认证体系，以鼓励使用可再生资源替代化石基材料。(1−5) 这些举措基于绿色化学的更广泛原则，强调使用可再生原料、减少有害物质和提高资源效率。
在这种背景下，广泛用于粘合剂、涂料和涂层的水性乳液乳胶重新成为可持续配方中的有前景的平台。它们的固有优势包括使用水作为连续相、可调的胶体性质以及与连续制造的兼容性，使其非常适合实现可持续发展目标。在各种配方目标中，提高乳胶的固体含量已成为关键优先事项，因为它可以减少能源消耗、缩短干燥时间并降低运输成本。(6,7) 固体含量在45–65 wt%范围内的工业乳胶因其工艺效率和较低的环境影响而特别受到重视。(8,9) 在这些优势的基础上，将大量生物基成分整合到高固体乳胶中已成为下一代水性材料的重要目标。(10−14) 在可用的生物基单体中，衣康酸（IA）因其可再生来源和多功能性而脱颖而出。(15−19) IA通过富含糖的生物质的发酵生产，作为一种无石油的构建块，符合绿色化学的目标。在结构上，它含有一个乙烯基和一个两个羧酸基团，这赋予了它可聚合性和两亲性。这使得IA能够与乙烯基单体共聚，同时稳定胶体系统。(20−22) 这些独特特性使美国能源部将IA列为来自生物质的顶级增值化学品之一。(23,24)
先前的研究已经探讨了IA在乳胶合成中的作用。例如，Yu等人通过半连续种子乳液聚合将少量IA（2 wt%）掺入丙烯酸乳胶中，观察到拉伸强度、耐水性和胶体稳定性的提高——这归因于羧基的表面富集和静电排斥的增加。(25) 同样，Liu等人报告称，2.5 wt%的IA通过一步乳液系统改善了热性能和机械性能，这是由于界面离子和空间效应。(26) Argaiz等人使用两步种子方法制备了含有IA的聚丙烯酸酯分散体，即使1 wt%的IA也能实现颗粒间的离子交联，从而提高了薄膜的耐久性。(27) 最近，Gupta等人表明，IA衍生的二丁基衣康酸可以通过种子半批次乳液高效掺入（甲基）丙烯酸水基聚合物中，使用部分生物基交联剂后性能得到提升。(28) 这些发现表明，IA倾向于优先定位在颗粒-水界面，其极性官能团有助于胶体稳定性和界面活性。然而，IA的高极性和空间体积给配方带来了挑战，通常限制了其在共聚物网络中的掺入。(29,30) 为了最大化像IA这样的单体的界面功能，核/壳乳胶结构已成为有效的结构平台。这些系统能够将功能单体空间分离到壳层，从而增强表面反应性、稳定性和可调性。独立调整核心和壳层区域的组成可以定制机械、热和界面性能——与随机共聚物相比提供了更好的性能。(31−33) 最近的研究集中在将核-壳设计与高固体配方相结合。例如，Zhao等人使用半连续种子聚合制备了固体含量为60 wt%的P(St-AA)/P(MMA-BA-DMAM)乳胶，通过调整引发剂和单体比例实现了对粒径和分布的控制。(34) Bilgin等人使用硫酸钠（NaSS）在两步氧化还原系统中达到了类似的固体水平，尽管需要精确的进料控制和多个处理步骤。(35) 其他研究，如Rabelero等人和Cheaburu-Yilmaz等人的研究，展示了使用多步技术成功将IA掺入核/壳乳胶的壳层中，改善了薄膜的强度、模量和稳定性。(36,37) 除了提高机械和界面性能外，IA在壳层中的定位还引入了可访问的羧基。这种富含羧基的聚合物界面可以通过离子交换（质子-金属置换）和与羧酸位点的配位与金属阳离子相互作用，使其成为有效的离子捕获剂。(38−40) 基于这一原理，具有高面积壳层或界面区域羧基的核/壳乳胶颗粒为潜在的离子螯合提供了结构兼容的平台：有弹性的、可调的核心提供了理想的机械和加工性能，而羧基化的壳层提供了大的可访问表面积和密集的螯合位点。这些特性共同作用，提供了高离子交换能力和机械强度高的介质。(41−43) 然而，尽管有这些进展和潜力，报道的基于聚合物的核/壳乳胶仍然依赖于增加复杂性的多步合成，限制了可扩展性并提高了能源需求。通过简化的一锅法过程同时实现高固体含量和高生物基单体含量的策略仍然很少。解决这一差距对于实现生物基核/壳乳胶在可持续和先进应用中的全部潜力至关重要。
在这项研究中，我们提出了一种简单的一锅法乳液聚合策略，用于合成高固体含量（约50 wt%）的生物基核/壳乳胶纳米粒子，由互补的软质聚（甲基丙烯酸甲酯-共-丁基丙烯酸酯，P(MMA-BA）核心和硬质PIA壳层组成，用于离子螯合。通过优化IA含量、引发剂用量、单体负载量和表面活性剂浓度，在单步过程中获得了单体负载量高达50 wt%、IA掺入量高达40 wt%的乳胶，转化率超过90%，并且具有优异的胶体稳定性，这与通常需要多步合成的高固体核/壳系统形成对比。值得注意的是，IA同时作为可再生单体和两亲性稳定剂，促进了在高固体条件下的有效胶束形成、乳液稳定性和明确的相分离结构。结构、热和机械分析证实了明确的核/壳形态、坚固的薄膜形成和可调的机械性能。富含IA的壳层进一步实现了高Cu2+吸附能力（167 mg g–1），使这些材料成为最有效的基于IA的聚合物吸附剂之一。(44−47) 总体而言，这种绿色的单锅法方法同时控制了机械和化学功能，为涂料和离子相互作用应用建立了一个多功能的生物基乳胶平台。
2. 实验部分
2.1. 材料
甲基丙烯酸甲酯（MMA）和丁基丙烯酸酯（BA）从Sigma-Aldrich购买，衣康酸（IA）从Acros Organics获得。所有单体均按接收状态使用，无需进一步纯化，以模拟典型的工业聚合过程。过硫酸钾（KPS，Acros Organics）用作自由基引发剂。一种市售的反应性非离子表面活性剂ER-10——含有不饱和双键、环氧乙烷（EO）链和烷基酯基团——由Adeka Corporation（日本）提供，并用作乳化剂。ER-10的化学结构在支持信息的图S1中示意性地说明。在这项研究中，ER-10具有几个优点：(1) 不饱和基团能够在聚合过程中共价接枝到聚合物主链上，最小化表面活性剂的渗出并提高薄膜的耐久性；(2) 其非离子性质确保了在宽pH范围内的悬浮稳定性，特别是在工业配方中非常有益；(3) EO链的存在提高了与亲水单体（如IA）的界面兼容性，可能促进胶束形成并在高固体条件下提高单体的可访问性。工业级甲醇（Sigma-Aldrich）用于沉淀和转化分析。五水合硫酸铜（CuSO4·5H2O，Acros Organics）用作吸附实验中的Cu2+来源。残留Cu2+浓度通过ICP-OES使用认证的铜标准溶液（1000 ppm在2–5% HNO3中，AccuStandard）进行外部校准。所有ICP样品和标准品都用去离子水稀释至2% HNO3进行酸化，使用分析级硝酸（68–70%，Fisher Chemical）。
2.2. P(MMA-BA)/PIA核/壳乳胶的制备
本研究旨在通过简化的一锅法乳液聚合过程合成高固体含量的核-壳乳胶粒子乳液。为此，首先将去离子（DI）水加入反应器中，然后依次加入油相单体（MMA和BA）、亲水单体衣康酸（IA）和反应性表面活性剂ER-10。然后加入水性引发剂溶液（KPS），并在室温下预混合10分钟以确保均匀分散。随后，将乳液加热至75 °C并在连续搅拌下聚合6小时。
2.3. 聚合转化率的测定
为了评估不同配方条件下的聚合性能，在早期配方筛选期间使用两种互补的重量法方法确定单体转化率，以优化配方和工艺参数。转化率通过甲醇沉淀或直接真空干燥来测量，每种方法根据所需的分析分辨率和实际相关性发挥不同的作用。在沉淀法中，将已知体积的乳液加入过量甲醇中，混合物离心、反复洗涤并在50 °C下干燥24小时。在干燥法中，乳液在未经预纯化的情况下直接在相同条件下干燥。对于这两种方法，重量转化率计算如下：
gravimetricconversion(%)=𝑊driedsample𝑊sample×100%
其中Wdried sample是沉淀或干燥后的干燥固体重量，Wsample是样品乳液的理论重量（不包括水）。甲醇沉淀法对聚合后立即发生的配方依赖性效应具有更高的敏感性，因为它选择性地去除了甲醇可溶性物质，包括富含IA的基团和其他低分子量共聚物。然而，这种选择性倾向于低估转化率。相比之下，干燥法允许在50 °C下进行24小时的聚合后干燥，从而得到更高的表观转化率，同时更好地代表了实际薄膜应用中的可用固体产量。这两种互补方法共同实现了对主反应（沉淀）期间聚合效率的准确评估以及对应用相关干燥条件（干燥）下最终固体含量的现实评估。
2.4. Zeta电位分析
使用Malvern Zetasizer Nano ZS仪器进行动态光散射（DLS）测量，以评估选定乳液样品的胶体稳定性和粒径分布。在测量之前，样品用DI水稀释至0.01 wt%的固体含量。Zeta电位值和粒径分布基于强度报告，提供了关于乳液静电稳定性和分散质量的见解。
2.5. 透射电子显微镜（TEM）
使用Hitachi H-7650透射电子显微镜（TEM）在10,000×和50,000×的放大倍数下检查核/壳乳胶粒子的形态。按照与zeta电位分析相同的协议制备的稀释样品被沉积在碳涂层的铜网格上，并在室温下空气干燥后进行成像。
2.6. 凝胶渗透色谱（GPC）
通过配备折射率检测器的Enshine SUPER CO-150系统进行分子量测量，使用凝胶渗透色谱（GPC）。四氢呋喃（THF）作为流动相，流速为1 mL min–1，柱子保持在40 °C。工业技术研究院（ITRI）提供的已知分子量的聚苯乙烯标准品（3460、3.4 × 10^4、2.71 × 10^5 和 2.46 × 10^6 Da）被用来校准保留时间与分子量之间的关系。2.7. FTIR-ATR 测量FTIR-ATR 光谱技术被用作定性技术，以确认单体成功掺入，并比较在 50°C 下干燥 24 小时后的乳胶薄膜之间的组成差异。光谱使用配备 PIKE MIRacle ATR 附件的 PerkinElmer Spectrum 100 Plus 光谱仪获取。测量范围为 4000–650 cm–1，光谱分辨率为 4 cm–1，每个光谱是通过平均 64 次扫描获得的，以提高信噪比。2.8. 热重分析（TGA）热稳定性通过使用 PerkinElmer Pyris 1 热重分析仪进行评估。样品首先从室温加热到 100°C 并保持等温 10 分钟以去除残留水分。然后在氮气氛围下（流速：40 mL min–1）以 10°C min–1 的速率升温至 800°C。温度升高开始时的样品重量定义为 100%，后续测量结果以相对于此基线的重量百分比报告。所得到的重量损失曲线用于评估核壳乳胶薄膜的热降解行为。使用 TGA 测量，准备了两个参考样品：PIA 均聚物和未掺入 IA 的 P(MMA-BA) 共聚物，以帮助解释合成的核壳干燥乳胶薄膜的热降解行为。这些参考样品用于支持第 3.2 节中讨论的合成薄膜的定量组成分析。2.9. 动态力学分析（DMA）在 50°C 下干燥 24 小时的乳胶薄膜的粘弹性行为和玻璃化转变温度（Tg）通过使用 HITACHI DMA7100 动态力学分析仪进行评估。测试了尺寸为 20 × 5 × 0.5 mm³ 的矩形样品，其标距为 5 mm，在 2 Hz 的频率下施加正弦载荷，并在 10°C min–1 的速率下从 −50°C 加热到 200°C。2.10. 拉伸性能测量在室温下使用万能试验机（UTM）以 10 mm min–1 的十字头速度评估了在 50°C 下干燥 24 小时的乳胶薄膜（20 × 5 × 0.5 mm³）的拉伸性能。力-位移数据被转换为工程应力-应变曲线进行分析。杨氏模量、拉伸强度和断裂应变被确定以表征薄膜的机械性能。模量是从应力-应变曲线的初始线性区域计算得出的，而拉伸强度定义为样品承受的最大应力。断裂应变取为失效时的应变。所有报告的值代表至少三次独立测量的平均值。2.11. 离子吸附能力测量为了展示核壳颗粒的多功能性，以离子吸附能力为例评估了它们的 Cu2+ 吸附能力。干燥后的薄膜首先在液氮中研磨成小碎片，然后浸入初始浓度为 500 ppm 的 Cu2+ 水溶液中，溶液与固体的比例为 0.6 (mL mg–1)。悬浮液轻轻搅拌 24 小时以确保吸附平衡。浸泡后，样品以 12,000 rpm 的速度离心 20 分钟，然后通过 0.22 μm 膜过滤器过滤，并用 2% HNO3 稀释。使用 Thermo Fisher Scientific iCAP PRO ICP-OES 光谱仪量化吸附后的残留 Cu2+ 浓度。根据标准 Cu2+ 溶液的浓度（0、12.5、25、37.5 和 50 ppm）建立校准曲线，测量波长为 324.75 nm。稀释后的浓度被反算以获得吸附后的原始溶液中的 Cu2+ 浓度。Cu2+ 吸附能力（q, mg Cu2+ g–1 core–shell）根据公式 2 计算：𝑞=(𝐶Cu,0−𝐶Cu,e)×𝑉Cu𝑊core−shell (2)其中 CCu,0 是初始 Cu2+ 浓度（500 ppm），CCu,e 是吸附后的平衡 Cu2+ 浓度，VCu 是用于吸附的溶液体积，Wcore–shell 是核壳乳胶吸附剂的质量。3. 结果与讨论为了开发一种可扩展且高效的一锅法乳液聚合路线，用于制备高固体含量和较高生物基掺入量的 P(MMA-BA)/PIA 软核/硬壳乳胶，系统地检查了关键配方参数，使用单体转化率作为评估聚合效率的主要指标，并指导配方优化。转化率通过两种互补的重量法方法确定——甲醇沉淀和直接真空干燥——如第 2 节所述。甲醇沉淀去除了富含 IA 的部分和其他可溶于甲醇的寡聚物，提供了聚合后 6 小时的有效转化率的保守但敏感的测量结果。相比之下，直接干燥捕获了聚合后的效应，得到的固体含量更代表实际薄膜的形成。这两种方法共同提供了互补的视角，使得快速配方筛选和应用相关评估成为可能。初步配方筛选分为两个连续阶段，根据引发剂浓度进行区分，以建立一条可行的高固体含量富含 IA 的乳胶系统的一锅法路线。在第一阶段（第 3.1 节），在低过硫酸钾（KPS）浓度下进行聚合，以探究衣康酸（IA）含量和总单体负荷对聚合转化率的影响，因为这些参数直接对应于目标生物基含量和固体水平。这一阶段提供了对配方限制的初步了解，并强调了需要更高的引发剂浓度。在第二阶段（第 3.2 节），增加了 KPS 浓度并进行了优化，以提高在高单体负荷（50 wt %）和较高 IA 掺入量（20–40 wt %）下的聚合效率和胶体稳定性。此外，通过改变主要表面活性剂 ER-10 的含量，研究了 IA 作为辅助表面活性剂的作用。总体配方策略和相应的实验条件总结在表 1 中。然后从这些筛选阶段中选择了代表性的配方，进行后续的结构和性能表征，包括乳液稳定性（第 3.3 节）、颗粒形态（第 3.4 节）、分子特性（第 3.5 和 3.6 节）以及所得薄膜的热、机械和离子吸附性能（第 3.7–3.10 节）。表 1. 两阶段配方筛选和优化矩阵，用于制备 P(MMA-BA)/PIA 核壳乳胶参数变化总单体负荷（wt %）引发剂水平（wt %）aER-10 含量（wt %）aIA 含量（wt %）b第一阶段。在低引发剂条件下的基线配方筛选IA 含量200.320, 3, 10, 20, 30, 40总单体负荷20, 30, 40, 500.3220第二阶段。向高固体含量、富含 IA 的乳胶优化配方引发剂水平500.3, 1.0, 2.0220在 50 wt % 单体负荷下的 IA 含量50220, 20, 40ER-10 含量5020, 2, 1040a相对于总单体质量（MMA + BA + IA）的重量百分比。b在 MMA 和 BA 的重量比为 1:1 的情况下，IA 在总单体组成（MMA + BA + IA）中的重量百分比。3.1. 在低 KPS 水平下对 IA 含量和单体负荷的基线配方筛选作为初始步骤，评估了衣康酸（IA）含量和总单体负荷对单体转化率的影响，为后续向更高生物基分数和固体含量的优化建立基线。一锅法乳液聚合的工作流程如图 S2 所示：过硫酸钾（KPS，0.3 wt %）、单体和 ER-10 预先混合并乳化 10 分钟，然后在 75°C 下聚合 6 小时。潜在的聚合机制如图 1 所示。在水溶性 KPS 的热分解过程中，水相中生成了硫酸根自由基，最初与衣康酸（IA）反应，形成富含 IA 的寡聚自由基。同时，疏水性的 MMA 和 BA 在 ER-10 稳定的胶束中溶解。随着聚合的进行，富含 IA 的自由基逐渐失去亲水性并向胶束-水界面迁移。IA 的羧基与 ER-10 的环氧基团之间的氢键相互作用促进了界面结合，而 ER-10 的可聚合乙烯基团使得自由基从水相 IA 寡聚物转移到胶束中，从而引发颗粒成核。随后的链增长主要在单体膨胀的胶束内通过 MMA/BA 共聚发生。由于其极性官能团和与 ER-10 的持续相互作用，IA 优先定位于颗粒-水界面附近，形成了富含 P(MMA-BA) 的核心和富含 IA 的壳层。这种空间差异结构解释了观察到的转化行为，并促使选择 IA 含量作为基线配方筛选的第一个变量，其他参数保持不变。（37,48,49）图 1. 提出的一锅法乳液聚合机制示意图，用于形成 P(MMA-BA)/PIA 核壳乳胶颗粒a高分辨率图像下载 MS PowerPoint 幻灯片aKPS 在水相中引发，生成富含 IA 的寡聚自由基，这些自由基向含有 MMA 和 BA 的 ER-10 稳定的胶束迁移。自由基转移和界面传播诱导颗粒成核和生长，产生富含 P(MMA-BA) 的核心和富含 IA 的壳层3.1.1. IA 含量的影响图 1a 显示了在固定总单体负荷为 20 wt % 的情况下，IA 含量（0–40 wt %）对单体转化率的影响，以确保稳定的基线乳液。聚合使用 0.3 wt % KPS 和 2 wt % ER-10 进行，转化率通过干燥和甲醇沉淀方法确定。配方总结在表 1 中，完整组成在表 S1 中提供。图 1. 通过干燥和甲醇沉淀方法确定的单体转化率：(a) 在固定总单体负荷为 20 wt % 的情况下，IA 含量（0, 3, 10, 20, 30, 和 40 wt %）的影响；(b) 在固定 IA 含量为 20 wt % 的情况下，总单体负荷（20–50 wt %）的影响。每种条件的详细配方在支持信息中的表 S1 和 S2 中提供。高分辨率图像下载 MS PowerPoint 幻灯片通过干燥确定的转化率在所有 IA 含量下始终很高（>90%）。相比之下，甲醇沉淀的转化率显示出强烈的 IA 依赖性，在 3 wt % IA 时从 78% 增加到 93%，然后在 40 wt % IA 时急剧下降到 45%。这种差异反映了两种方法的固有选择性。干燥方法捕获了所有非挥发性固体，包括在 24 小时内形成和聚合后产生的产物，因此代表了与应用相关的可用固体。相比之下，甲醇沉淀在仅 6 小时的反应后去除了可溶于甲醇的物种，主要是富含 IA 的寡聚物和其他低分子量极性共聚物。因此，这种方法对聚合过程中的 IA 掺入非常敏感，观察到的 IA 依赖性趋势直接反映了 IA 掺入效率和聚合动力学随 IA 含量增加的变化。除了依赖于转化率测定方法外，IA 含量还影响了聚合过程中的转化率。这种行为可以归因于两个竞争因素。IA 的羧酸基团通过极性、氢键和部分离子化增强了界面稳定性，使 IA 能够作为辅助表面活性剂与 ER-10 一起作用，从而提高了胶束稳定性、成核效率和单体转化率。相反，IA 的强吸电子特性和空间位阻降低了其自由基反应性，限制了其均聚和共聚。在低 IA 含量（0–3 wt %）下，稳定效应占主导，导致更高的转化率。然而，在较高 IA 含量下，IA 的有限聚合性变得越来越不利。其高亲水性结合 KPS 在水相中的引发作用，导致在水相中消耗更多的自由基，从而产生了效率低的传播和过早终止。在当前使用的低引发剂水平（0.3 wt %）下，这种自由基损失抑制了有效的共聚，导致在高 IA 含量下基于沉淀的转化率急剧下降。因此，在后续研究中，增加引发剂浓度被认为是实现更高 IA 掺入量的关键。3.1.2. 单体负荷的影响在单体负荷为 20 wt % 的基线评估之后，评估了一锅法乳液聚合系统对更高单体负荷的耐受性，然后增加引发剂浓度以补偿与 IA 含量增加相关的聚合转化率降低。因为更高的引发剂水平和更高的固体含量可能会同时加剧与 Trommsdorff–Norrish 自加速效应相关的问题（52,53），这一步骤的重点是评估聚合的稳健性和乳液稳定性，以确定 KPS 浓度增加的稳定处理窗口。图 1b 显示了随着总单体负荷从 20% 增加到 50% 时的单体转化率，IA 含量（20 wt %）、ER-10（2 wt %）和 KPS（0.3 wt %）保持不变。配方总结在表 1 中，并在表 S2 中详细说明。增加单体负载对转化率的影响很小，两种方法得出的转化率结果都表明：基于干燥的转化率在所有负载量下均保持在90%以上，而通过甲醇沉淀法得到的转化率则几乎保持恒定在70%左右。两种方法之间的差异与之前的研究结果一致，基于干燥的转化率反映了聚合后的总可用固体量，而甲醇沉淀法选择性地去除了富含IA的可溶性物质和低分子量的寡聚物。重要的是，所有乳液在单体负载量达到50%时仍然保持稳定，这表明固体含量的增加和粘度的提高都没有影响胶体的稳定性。这种稳定性归因于ER-10和两亲性IA作为共表面活性剂的共同稳定作用。因此，在高固体含量下的稳定性能为后续优化提供了可靠的基础，通过增加引发剂浓度来提高在高单体负载下的IA掺入量。
3.2. 朝向高IA、高固体含量核壳乳液的配方改进
3.2.1. 引发剂浓度的影响
初步配方筛选结果显示，在低引发剂条件下，高IA含量时转化率急剧下降，主要是由于IA的有限传播效率导致自由基不足。尽管如此，即使在单体负载量为50%的情况下，也保持了良好的胶体稳定性，这表明该一锅法系统具有较宽的稳定性窗口。因此，在单体负载量为50%时系统地增加了KPS浓度以提高聚合效率，同时监测了乳液的稳定性。
图2a展示了在固定IA含量（20 wt%）和总单体负载量（50 wt%）下KPS浓度对单体转化率的影响。相应的配方在表1中进行了总结，并在表S3中详细说明。将KPS浓度从0.3 wt%增加到2 wt%后，通过甲醇沉淀法得到的转化率从68%提高到了88%，同时所有乳液都保持了胶体稳定性，没有出现相分离、凝胶化或凝聚现象——这是高固体含量一锅法聚合中不常见的结果，表明IA具有双重稳定和功能性作用。基于干燥的转化率也有小幅但一致的提高，从93%提高到了97%以上，表明更高的引发剂浓度能够继续提高聚合转化率，超出了聚合后的影响。
3.2.2. 在高单体负载下IA含量的影响
通过增加引发剂浓度提高了聚合效率后，进一步研究了在总单体负载量为50%时IA含量的影响。图2b展示了含有20 wt%和40 wt% IA的配方以及不含IA的对照配方的单体转化率。相应的配方在表1中进行了总结，详细信息在表S4中提供。不含IA的对照配方在聚合过程中出现了严重的宏观凝聚现象（图S3），导致转化率显示为0%。这种立即的不稳定性表明，在高固体含量条件下，IA的缺失阻止了稳定乳液分散体的形成。
相比之下，加入IA后，在相同的单体负载量下成功进行了乳液聚合。含有IA的配方表现出优异的胶体稳定性。值得注意的是，即使储存1个月后，40 wt% IA的乳液也没有出现聚集、沉淀或相分离现象。这些观察结果表明，IA在维持高密度、高固体含量条件下的分散体稳定性中起到了关键作用。
除了稳定作用外，IA含量还影响了聚合行为和转化效率。通过甲醇沉淀法得到的转化率为84%，略低于含有20 wt% IA时的88%。这种差异归因于IA的空间位阻和吸电子基团，这些因素限制了自由基的传播并产生了更多的甲醇可溶性低分子量寡聚物。然而，将KPS浓度从0.3 wt%增加到2 wt%后，自由基流动和跨相传播得到了改善，缓解了这一限制，同时没有影响胶体稳定性。基于干燥的转化率始终保持在较高水平（含有20 wt% IA时为97%，含有40 wt% IA时为98%），表明IA含量对可用固体产量的影响很小。
总体而言，这些结果表明，虽然较高的IA负载量略微降低了基于沉淀法的转化率，但它对于实现稳定的高固体含量乳液是必不可少的。因此，优化后的配方（含有40 wt% IA、50 wt%单体负载量和较高KPS浓度）实现了高转化率、稳定的胶体稳定性和优异的长期储存性能，验证了生产高固体含量、富含生物质的核壳乳液的可行策略。
3.2.3. 反应性表面活性剂的影响
为了进一步明确IA和反应性表面活性剂ER-10在稳定高固体含量乳液系统中的各自作用，在相同的高固体含量条件（50 wt%单体负载量）和较高IA及引发剂浓度下系统地改变了ER-10的含量，此时已经实现了稳定的聚合。如前一节所述，IA对于防止在高密度条件下的立即凝聚是不可或缺的。因此，当前实验旨在确定单独使用IA是否足以维持乳液稳定，或者ER-10是否仍然是主要的乳化剂。此外，已知残留的自由表面活性剂会影响乳液薄膜的性能。这些考虑促使了对ER-10依赖的聚合行为和乳液稳定性的进一步研究。
图S4展示了ER-10浓度（0–10 wt%）对单体转化率的影响，相应的配方在表1和表S5中进行了总结。这一系列配方都含有20 wt%的IA，从而可以在IA辅助稳定已经存在的条件下评估ER-10的特定贡献。
在没有ER-10的情况下，乳液在聚合后虽然形成了，但在1周内出现了明显的相分离（图S5），表明单独使用IA无法提供足够的长期胶体稳定性。相比之下，加入2 wt%的ER-10后产生了稳定的分散体，并获得了最高的甲醇沉淀转化率（88%），表明ER-10对于建立有效的聚合位点和维持乳液稳定性是必要的。
然而，过量的ER-10也是不希望出现的。当ER-10含量增加到10 wt%时，基于干燥的转化率单调增加，甚至超过了100%，但所得薄膜粘性较大且未完全干燥。这种行为表明ER-10中的亲水性环氧乙烷片段导致了水分的残留，尽管分散体看起来稳定，但影响了薄膜质量。相应地，高ER-10负载下的甲醇沉淀转化率降低，表明有效聚合减少了。
甲醇沉淀转化率进一步阐明了ER-10的机制作用。如前所述，聚合转化率与稳定胶束的形成相关。与不含ER-10的系统相比，加入2 wt%的ER-10通过生成更多的有效聚合位点和改善界面组织，从而提高了自由基的可及性和IA的掺入量。进一步将ER-10含量增加到10 wt%后，形成了过量的EO富集的界面层，这阻碍了自由基的传输并降低了有效转化率。
综合这些结果，表明IA和ER-10在高固体含量系统中发挥了不同但互补的作用。IA对于防止聚合过程中的立即凝聚是必不可少的，而ER-10作为主要的乳化剂，提供了空间稳定性和有效的胶束化以及持续的胶体稳定性。因此，需要这两种组分的协同作用才能实现最佳的聚合性能、乳液稳定性和薄膜质量。
利用这些见解，优化了IA含量、引发剂浓度和ER-10的含量，合成了高固体含量的生物基核壳乳液颗粒。随后，选择了单体负载量为50 wt%的代表性乳液进行进一步的胶体、结构、粘弹性和应用相关的表征。选定的配方在表2中进行了总结。详细分析在后续章节中提供。
3.3. 乳液乳液的稳定性和粒径分布
在配方筛选过程中，三种代表性配方I20E2K0.3、I20E2K2和I40E2K2在整个聚合过程中表现出优异的胶体稳定性，并且在1个月内没有出现相分离或聚集现象（图3）。因此，这些样品被选中进行详细的结构和性能表征。
图3展示了聚合后立即和在室温下储存1个月后选定的乳液配方的照片和胶体表征。I20E2K0.3、I20E2K2和I40E2K2的图像分别显示了聚合后和储存1个月后的情况。Zeta电位（a, c, e）和DLS粒径分布（b, d, f）进一步量化了它们的胶体稳定性。
为了定量评估乳液的质量，通过动态光散射（DLS）测量了zeta电位和粒径分布，以评估选定乳液的胶体稳定性。由于稳定性不足，样品I20E0K2和I20E10K2被排除在外。图3a,b显示了I20E2K0.3的zeta电位和粒径分布，而I20E2K2和I40E2K2的相应结果分别在图3c–f中展示。测量在新鲜状态和室温下储存1个月后进行。峰值zeta电位、平均粒径和多分散指数（PDI）在表S6中进行了总结。所有样品的zeta电位均低于-40 mV，且在储存时间内变化不大，这一值通常被认为足以实现静电稳定。这一观察结果与照片一致，照片显示1个月后没有出现明显的相分离或聚集现象。具体来说，样品I20E2K0.3和I20E2K2（含有20 wt% IA）显示出相似的zeta电位，而I40E2K2（含有40 wt% IA）显示出更负的电位值。较大的绝对zeta电位归因于IA引入的可电离羧基团的较高密度，这增强了乳液颗粒之间的静电排斥作用，提高了胶体稳定性。这些结果表明，IA通过增加生物基单体含量同时促进了胶体稳定性。
DLS粒径分布与观察到的乳液分散体的胶体稳定性一致。所有样品的粒径都在亚微米到近微米范围内，平均粒径分别为I20E2K0.3的726 nm、I20E2K2的650 nm和I40E2K2的704 nm，相应的PDI分别为0.46、0.27和0.20。储存1个月后，平均粒径和PDI仅有轻微变化（表S6），三个样品之间的相对尺寸关系保持不变，进一步支持了分散体的稳定性。
值得注意的是，I20E2K0.3观察到的较宽的粒径分布归因于其较低的引发剂浓度，这可能导致成核密度降低和更多多分散颗粒的形成。相比之下，I20E2K2和I40E2K2中使用的较高引发剂水平产生了更窄的粒径分布和更均匀的颗粒。总体而言，这些结果表明引发剂浓度和IA含量都对乳液颗粒的胶体性质有影响。
3.4. 核壳颗粒的TEM分析
使用透射电子显微镜（TEM）在10,000×和50,000×放大倍数下进一步研究了选定乳液样品的形态、内部结构和粒径（图4）。图4a–e分别展示了（a）I20E2K0.3、（b）I20E2K2、（c）I40E2K2的TEM图像，以及（d）I20E0K2（0 wt% ER-10）和（e）I20E10K2（10 wt% ER-10）的样品，图4f提供了所提出的P(MMA-BA)/PIA核壳结构的示意图。除了I20E0K2外，所有样品都显示出明显的核壳对比，其中较暗的中心区域对应于富含P(MMA-BA)的核心，较亮的外层对应于富含IA（PIA）的壳层。
图4展示了（a）I20E2K0.3、（b）I20E2K2、（c）I40E2K2、（d）I20E0K2和（e）I20E10K2的P(MMA-BA)/PIA核壳颗粒的TEM图像。图像是在10,000×放大倍数下记录的，相应的50,000×放大倍数插图也在图中提供。（f）示意图展示了所提出的核壳结构，其中暗色核心代表P(MMA-BA)域，较亮的外层对应于PIA壳层。
直接从TEM显微图中测量了代表性颗粒（I20E2K0.3、I20E2K2和I40E2K2）的核半径和壳层厚度，插图中的绿色（核半径）和红色（壳层厚度）箭头分别表示了这些值。还计算了壳层与核心的厚度比，以定量评估壳层的相对生长。I20E2K0.3的平均核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径相似（0.37微米），但壳层更薄（0.12微米；比率约为0.32）。对于I40E2K2，核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。总体而言，通过TEM观察到的粒子尺寸处于亚微米到微米范围内，并且与通过DLS测量的流体动力学直径一致，这支持了通过一锅法乳液聚合过程成功形成了核壳乳胶粒子。TEM测量进一步显示，壳层厚度取决于引发剂浓度和IA含量。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这归因于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许更广泛的壳层生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米。相应地，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2（图4d）形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2，图4e）产生了双峰粒子分布，较小的粒子围绕着较大的亚微米粒子。这种行为归因于表面活性剂浓度的增加产生了额外的胶束成核位点，导致次要粒子的形成和较小粒子的稳定。总的来说，这些TEM观察结果证实了核壳结构的形成，并表明通过调整引发剂浓度、IA含量和表面活性剂水平可以有效地调节壳层厚度、界面定义和粒子均匀性。
I20E2K0.3的平均核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径相似（0.37微米），但壳层更薄（0.12微米；比率约为0.32）。对于I40E2K2，核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。总体而言，通过TEM观察到的粒子尺寸处于亚微米到微米范围内，并且与通过DLS测量的流体动力学直径一致，这支持了通过一锅法乳液聚合过程成功形成了核壳乳胶粒子。TEM测量进一步显示，壳层厚度取决于引发剂浓度和IA含量。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这归因于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许更广泛的壳层生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米。相应地，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2（图4d）形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2，图4e）产生了双峰粒子分布，较小的粒子围绕着较大的亚微米粒子。这种行为归因于表面活性剂浓度的增加产生了额外的胶束成核位点，导致次要粒子的形成和较小粒子的稳定。总的来说，这些TEM观察结果证实了核壳结构的形成，并表明通过调整引发剂浓度、IA含量和表面活性剂水平可以有效地调节壳层厚度、界面定义和粒子均匀性。
I20E2K0.3的平均核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径相似（0.37微米），但壳层更薄（0.12微米；比率约为0.32）。对于I40E2K2，核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。总体而言，通过TEM观察到的粒子尺寸处于亚微米到微米范围内，并且与通过DLS测量的流体动力学直径一致，这支持了通过一锅法乳液聚合过程成功形成了核壳乳胶粒子。TEM测量进一步显示，壳层厚度取决于引发剂浓度和IA含量。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这归因于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许更广泛的壳层生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米。相应地，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布，较小的粒子围绕着较大的亚微米粒子。这种行为归因于表面活性剂浓度的增加产生了额外的胶束成核位点，导致次要粒子的形成和较小粒子的稳定。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
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I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
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I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
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I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
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I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
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I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
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I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
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I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
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I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
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I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2的核心半径为0.32微米，壳层厚度为0.18微米（比率约为0.56）。所有粒子的尺寸都在亚微米到微米范围内，并且与通过动态光散射（DLS）测量的流体动力学直径一致，这证明了通过一锅法乳液聚合过程成功制备了核壳乳胶粒子。TEM测量还显示，壳层厚度受到引发剂浓度和IA含量的影响。使用最低引发剂水平制备的I20E2K0.3具有最厚的壳层，而I20E2K2的壳层较薄，这可能是由于在较低引发剂浓度下自由基通量较低，从而允许壳层更充分地生长。在相同的引发剂水平下，将IA含量从20 wt%（I20E2K2）增加到40 wt%（I40E2K2）使壳层厚度从0.12微米增加到0.18微米，壳层与核心的厚度比率从0.32增加到0.56，进一步支持了亲水性IA富集相在粒子-水界面的优先富集。表面活性剂浓度也影响了粒子形态。在没有ER-10的情况下，样品I20E0K2形成了壳层定义不明确的密集堆积粒子，表明ER-10对于稳定粒子-水界面和促进壳层区域的IA共聚是必要的。相比之下，过量的ER-10（I20E10K2）产生了双峰粒子分布。
I20E2K0.3和I20E2K2的粒子尺寸通过透射电子显微镜（TEM）进行了观察。I20E2K0.3的核心半径为0.37微米，壳层厚度为0.23微米（壳层与核心的比率约为0.62），而I20E2K2的核心半径也为0.37微米，但壳层厚度为0.12微米（比率约为0.32）。I40E2K2从选择性核壳颗粒制备的干燥膜的粘弹性特性：(a) 损失模量 (E″) 和 (b) 储存模量 (E′)。高分辨率图像 下载 MS PowerPoint 幻灯片
玻璃化转变温度 (Tg) 是根据 E″ 曲线的峰值位置和 E′ 下降的起始点确定的。在图 6a 中，每个样品都显示了两个明显的 E″ 峰值或肩部：I20E2K0 为约 10°C 和 150°C，I20E2K2 为 35°C 和 60°C，I40E2K2 为 25°C 和 80°C。Tg 位置用彩色编码的垂直箭头和短虚线标记——I20E2K0 为黑色，I20E2K2 为红色，I40E2K2 为蓝色——以便于比较。双 Tg 值证实了核壳结构的相分离，较低的 Tg 对应于富含 BA/MMA 的核，较高的 Tg 对应于富含 IA 的壳。这种行为与随机共聚物的单一 Tg 不同，证明了核壳结构的完整性。(71) 在这三种材料中，I20E2K2 显示出最窄的 Tg 分离，表明在较高引发剂浓度（2 wt % KPS）下核和壳之间的界面相容性和共聚作用更好。这种混合提高了核的 Tg 并略微降低了壳的 Tg，减少了各区域之间的热差异。使用 0.3 wt % KPS 制备的 I20E2K0.3 显示出更明显的分离，反映了较低的共聚效率和更清晰的相界。同样使用 2 wt % KPS 但含有 40 wt % IA 的 I40E2K2 由于壳的形成增加和更强的相分离而显示出更大的分离。这些趋势表明，较高的 IA 含量促进了相分离，而较高的引发剂水平则改善了亲水区和疏水区之间的整合。
除了损失模量外，图 6b 还展示了储存模量 (E′) 的曲线，提供了关于材料弹性特性和随温度变化的刚度的见解。所有样品都显示出特征性的两步 S 形下降，第一次转变（25–125°C）对应于玻璃态到橡胶态的转变，第二次转变（150°C 以上）标志着橡胶流动的开始——这是粘弹性热塑性材料的典型特征。
在低温（-50 至 10°C）下，所有样品的储存模量几乎保持不变，表明核和壳都处于玻璃态。Tg 值是通过线性拟合 20 至 150°C 之间的下降段来确定的，Tg 定义为实验数据偏离拟合线的点。对于 I20E2K0.3，从 E′ 得出的 Tg 约为 15°C（黑色箭头），与 E″ 峰值相符。模量的逐渐下降反映了核的软化，而壳仍然保持玻璃态，随后在 150°C 以上出现更急剧的下降，对应于壳的 Tg 和橡胶流动的开始。I20E2K2 在约 30°C 和 60°C 处显示出两个紧密间隔的转变，这也与 E″ 结果一致。其 E′ 曲线在低温时保持平坦，然后在 30°C 附近出现轻微的拐点，之后从 60°C 左右开始更急剧的下降，表明壳的相变。相对较窄的 Tg 分离支持了在较高引发剂浓度下核和壳区域之间的更好共聚作用。I40E2K2 也使用 2 wt % KPS 制备，但由于含有 40 wt % IA，因此显示出比 I20E2K2 更大的分离，这是由于壳的形成增加和更强的相分离。这些趋势表明，较高的 IA 含量促进了相分离，而较高的引发剂水平则改善了亲水区和疏水区之间的整合。
除了损失模量外，图 6b 还展示了储存模量 (E′) 的曲线，提供了关于材料弹性特性和随温度变化的刚度的见解。所有样品都显示出特征性的两步 S 形下降，第一次转变（25–125°C）对应于玻璃态到橡胶态的转变，第二次转变（150°C 以上）标志着橡胶流动的开始——这是粘弹性热塑性材料的典型特征。
在低温（-50 至 10°C）下，所有样品的储存模量几乎保持不变，表明核和壳都处于玻璃态。Tg 值是通过线性拟合 20 至 150°C 之间的下降段来确定的，Tg 定义为实验数据偏离拟合线的点。对于 I20E2K0.3，从 E′ 得出的 Tg 约为 15°C（黑色箭头），与 E″ 峰值相符。模量的逐渐下降反映了核的软化，而壳仍然保持玻璃态，随后在 150°C 以上出现更急剧的下降，对应于壳的 Tg 和橡胶流动的开始。I20E2K2 在约 30°C 和 60°C 处显示出两个紧密间隔的转变，这也与 E″ 结果一致。其 E′ 曲线在低温时保持平坦，然后在 30°C 附近出现轻微的拐点，之后从 60°C 左右开始更急剧的下降，表明壳的相变。相对较窄的 Tg 分离支持了在较高引发剂浓度下核和壳区域之间的更好共聚作用。I40E2K2 显示出类似的两阶段软化，转变点分别在约 25°C 和约 80°C。从基线开始逐渐偏离，然后在 80°C 附近出现更急剧的下降，表明壳的 Tg。更大的分离反映了较高的 IA 含量以及更明确的壳的形成。
总的来说，粘弹性分析证实了核和壳区域在结构和热机械行为上的差异，这些差异受到引发剂浓度和 IA 含量的调节。这些结果表明，通过控制聚合参数可以调整核壳形态和机械性能。
3.9. 核壳乳胶膜的拉伸性能
通过单轴拉伸测试评估了干燥的核壳乳胶膜的拉伸性能。图 7a 显示了 I20E2K0.3、I20E2K2 和 I40E2K2 的代表性应力-应变曲线，相应的杨氏模量、拉伸强度和断裂应变在图 7b 中总结。由于应变响应的广泛变化，图 7a 中的应变轴采用对数刻度表示。I20E2K0.3 和 I20E2K2 显示出明显的屈服点下降，随后在约 70% 应变时发生应变硬化，并在超过 100% 应变时断裂，表明其具有延展性热塑性行为。相比之下，I40E2K2 在低应变下就发生断裂，没有明显的屈服点，表现出脆性变形。相应地，杨氏模量从 I20E2K0.3 的 104.8 MPa 和 127.6 MPa 增加到 I40E2K2 的 381.6 MPa，而拉伸强度从 2.2 MPa 和 4.6 MPa 增加到 7.1 MPa。相反，断裂应变从 312.6% 明显下降到 137.9%，最终降至 2.6%。
图 7
图 7. 核壳乳胶膜的机械性能和 Cu2+ 吸附性能：(a) I20E2K0.3、I20E2K2 和 I40E2K2 的代表性应力-应变曲线（对数应变轴）；(b) 杨氏模量、拉伸强度和断裂应变；(c) 在 500 ppm Cu2+ 溶液（0.6 mL mg–1）中浸泡 24 小时后的 Cu2+ 吸附情况，显示初始（蓝色）和剩余（红色）Cu2+ 浓度以及吸附容量（绿色，mg g–1）；(d) Cu2+ 沉积膜片段的照片；(e) 氨处理后的剩余 Cu2+ 溶液，其中较浅的蓝色表示较低的 Cu2+ 浓度，I40E2K2 显示出最高的去除效率。高分辨率图像 下载 MS PowerPoint 幻灯片
这种广泛的机械性能窗口在技术上非常相关，因为从需要高延展性的柔性涂层到要求平衡韧性和柔性的材料，再到优先考虑高刚性和尺寸稳定性的刚性建筑涂层，都需要覆盖从延展性到脆性范围内的聚合物乳胶膜。(72−75) 这些趋势可以归因于乳胶颗粒的核壳结构。I20E2K0.3 和 I20E2K2 具有较高的软核比例（约 80%），表现出以核为主的延展性行为和较大的延展性。相比之下，I40E2K2 中较高的 IA 含量产生了更厚、更硬的壳，限制了链的运动性，导致以壳为主的失效和脆性断裂。总体而言，从延展性到脆性的系统转变突显了这种核壳系统在设计具有定制机械性能的乳胶膜方面的多功能性。
3.10. 核壳乳胶膜的离子吸附
通过使用 Cu2+ 作为代表性的二价金属离子，进一步研究了富含 IA 的壳的离子结合能力。将研磨后的膜片段用作吸附剂，并在水性 Cu2+ 溶液（初始浓度：500 ppm；溶液与固体比例：0.6 mL mg–1）中平衡 24 小时，以确保离子与可访问的功能基团充分扩散和配位。使用图 S9 中显示的校准曲线通过 ICP-OES 定量了剩余的 Cu2+ 浓度。Cu2+ 吸附结果总结在图 7c–e 中。图 7c 显示了定量吸附容量，而图 7d 显示了相应的 Cu2+ 沉积吸附剂的照片。为了增强样品之间的视觉区分，吸附后的剩余溶液用相同量的过量氨处理，形成特征性的深蓝色 Cu–氨复合物（图 7e）。这种处理突出了与剩余 Cu2+ 浓度相关的颜色差异，溶液颜色越浅表示 Cu2+ 的去除效率越高。定量上，I20E2K0.3 的 Cu2+ 吸附量从 72.9 mg g–1 增加到 I20E2K2 的 83.5 mg g–1，I40E2K2 则显著增加到 167.2 mg g–1。与这些结果一致，图 7d 中的吸附剂 I20E2K0.3 和 I20E2K2 显示出相似的蓝色，而 I40E2K2 显得更暗，反映了其较高的 Cu2+ 含量。同样，经过氨处理的 I20E2K0.3 和 I20E2K2 的溶液显示出相似的蓝色强度，而 I40E2K2 的溶液明显更浅，进一步证实了其更高的 Cu2+ 去除效率。
在固定的 IA 含量为 20 wt % 的情况下，将引发剂剂量从 0.3 wt % 增加到 2 wt %（即 I20E2K0.3 → I20E2K2）仅导致 Cu2+ 吸收量的适度变化，表明当功能基团的密度不变时，引发剂水平在离子吸附中起次要作用。相比之下，将 IA 含量增加到 40 wt %（I40E2K2）显著增强了吸附容量，相对于 I20E2K0.3 和 I20E2K2，Cu2+ 吸收量大约翻了一番。这种改进归因于壳中羧酸基团的较高浓度，这些基团为金属离子提供了丰富的配位位点，并在固体膜状态下保持化学可访问性。所达到的吸附容量与其他基于聚合物的 Cu2+ 吸附剂的值相当（表 S9）。
总体而言，这些发现突显了富含 IA 的壳在赋予核壳系统离子结合功能方面的有效性。通过将机械柔顺性与化学反应性分离——通过互补的软 P(MMA-BA) 核和硬质、功能性的壳——该材料结合了结构完整性和高离子亲和力。这种协同作用强调了当前核壳设计作为需要机械强度和高效金属离子捕获的应用的可调平台的潜力，例如功能性涂层、膜或环境修复材料。
4. 结论
本研究展示了一种可持续的一锅法乳液聚合策略，用于生产高固体含量、高生物含量的核壳乳胶——这些系统传统上难以通过多阶段种子工艺或复杂的合成控制来实现。这种一步法能够在高固体含量和可再生单体含量的情况下形成明确的核壳结构，同时保持高转化率和胶体稳定性。该过程的有效性源于衣康酸的双重作用，它不仅作为一种生物衍生单体，还作为一种两亲性界面剂，在高固体条件下促进胶束成核和壳的形成。这种独特的功能允许单体负载量高达 50 wt %，IA 含量高达 40 wt %，而不影响乳胶的稳定性。所得材料由柔软的聚（甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯）核和坚硬的聚（衣康酸）壳组成，产生了具有可调机械性能和互补的软核/硬壳行为的水性涂层。此外，富含 IA 的壳赋予了显著的离子螯合能力，表现为 167 mg g–1 的 Cu2+ 吸附容量。总体而言，这些结果为高固体含量的生物基核壳乳胶提供了一个实用的平台，集成了可扩展的合成、机械可调性和功能离子结合，为可持续涂层以及离子交换和分离应用提供了有希望的机会。
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