水稻种植系统中重金属的生态与人类健康风险评估:以伊朗Darreh Shahr稻田为例

时间:2026年5月16日
来源:Journal of Food Composition and Analysis

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艾莎·索尔吉(Eisa Solgi)| 福齐耶·贝格莫哈马迪(Fouzieh Beigmohammadi)| 雷扎·沙里菲-莫格达姆(Reza Sharifi-Moghdam) 伊朗马拉耶大学(Malayer University)自然资源与环境学院环境科学与工程系,邮政编码

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艾莎·索尔吉(Eisa Solgi)| 福齐耶·贝格莫哈马迪(Fouzieh Beigmohammadi)| 雷扎·沙里菲-莫格达姆(Reza Sharifi-Moghdam)
伊朗马拉耶大学(Malayer University)自然资源与环境学院环境科学与工程系,邮政编码:65741-84621,马拉耶

**摘要**
在伊朗的许多地区,包括达雷沙赫尔(Darreh Shahr),水稻种植区中的重金属污染及其相关的生态和人类健康风险尚未得到充分研究。本研究评估了伊朗西部达雷沙赫尔地区土壤-水稻系统中重金属(锌(Zn)、铜(Cu)、铬(Cr)、铁(Fe)、铅(Pb)、镍(Ni)和锰(Mn)所造成的生态风险、致癌风险和非致癌风险。为了评估土壤污染程度,应用了多种指标,包括Igeo、CF、ER、IPI、RI、ΣTU、CD、PLI和NIPI。此外,还计算了水稻消费者的生物浓缩因子和人类健康风险指数。研究结果表明,Igeo、CF和ER指数显示,稻田土壤中的镍污染是最主要的问题,其次是锌、铬和铅,这些金属共同导致了生态系统的最高风险。根据IPI、RI、ΣTU、CD、PLI和NIPI的平均值以及采样点在各类别中的分布情况,稻田土壤具有急性毒性和中等到高的生态风险。生物浓缩因子表明,水稻具有较高的铅积累潜力,而其他金属的积累潜力从低(镍和铁)到中等(锌、铜、铬和锰)不等。食用受污染的水稻对成人的非致癌风险高于儿童。铅的致癌风险(CR)值估计为儿童1×10^-4,成人4×10^-4。成人铅的CR值超过了美国环境保护署(USEPA)规定的可接受阈值1×10^-4,属于第3类(显著致癌风险)。尽管儿童的CR平均值仍在可接受范围内,但某些采样点的CR值超过了该阈值,属于第2类(可接受/可容忍风险)。总体而言,这些发现表明,通过食用水稻,铅对当地居民的健康构成了重大威胁。同时,这也表明达雷沙赫尔地区的土壤-水稻系统中的重金属污染对生态和人类健康构成了严重威胁,迫切需要加强对灌溉水和主要污染源(特别是道路交通排放和化肥施用)的监测,以减少稻田土壤和水稻中的金属积累。

**1. 引言**
随着城市化和工业化的加剧,土壤中的重金属污染已成为全球性的重大挑战(Chen等人,2018年)。土壤在生态系统中起着至关重要的作用,是食物生产的主要介质(Peng等人,2019年)。大量研究表明,通过食物和环境的重金属暴露是导致多种癌症(尤其是胃肠道癌症)的主要因素(Fouladi等人,2021年)。工业和农业活动的迅速扩张加剧了来自多种来源的重金属向农田的释放,从而增加了土壤-作物系统和人类健康的风险(Wu等人,2026年)。重金属通过自然途径(如岩石形成过程和母质)以及人为活动(包括交通排放、废水灌溉、采矿、冶炼、化石燃料燃烧以及化学肥料和农药的广泛使用)进入土壤(Fei等人,2019年)。据估计,人为因素对土壤重金属污染的贡献大于自然因素(Kaur等人,2018年)。世界许多地区的农业土壤受到镉(Cd)、铜(Cu)、锌(Zn)、镍(Ni)、钴(Co)、铬(Cr)、铅(Pb)和砷(As)等重金属的中等程度污染。长期施肥和其他农业实践加剧了食物生产生态系统中的重金属积累,引发了对其生态和人类健康影响的严重担忧(Mirzaei等人,2020年)。土壤污染可能导致重金属转移到作物中,进而通过饮食影响人类健康(Nguyen等人,2020年)。由于重金属的持久性、毒性、生物累积倾向和不可生物降解性,它们成为对生态系统构成严重威胁的最重要的土壤污染物之一(Ahmad等人,2021年)。进一步的证据表明,对于普通人群来说,通过饮食摄入受污染的食物是接触重金属的主要途径(Mao等人,2019年)。因此,定量评估土壤中的重金属污染对于评估土壤质量、确保食品安全和保护人类健康至关重要(Fei等人,2019年)。当水稻(Oryza sativa)在受重金属污染的土壤中种植时,它倾向于积累这些污染物,成为金属向人体转移的主要途径(Du等人,2018年)。水稻是全球超过50%人口的主食,超过35亿人依赖它作为主要的热量来源(Zulkafflee等人,2019年)。水稻富含必需的营养素,包括蛋白质、纤维、铁和各种微量营养素(Farrow等人,2015年)。亚洲的水稻消费量最大,伊朗是主要消费国之一(Yazdanpanah等人,2013年)。在伊朗,水稻是主要的食物来源(Eslamizad和Alehashem,2025年),人均年消费量约为40公斤(Rezaei等人,2021年)。为了保护公众健康,作为世界最大水稻生产国的中国,已将水稻中的重金属最大允许限值设定为:砷(As)0.15毫克/公斤、镉(Cd)0.02毫克/公斤、铅(Pb)0.2毫克/公斤和铬(Cr)0.1毫克/公斤(Mao等人,2019年)。值得注意的是,水稻非常容易吸收和积累镉(Cd)、铅(Pb)和砷(As)(Chaney等人,2004年),在许多亚洲国家,水稻被认为是人类摄入镉(Cd)和铅(Pb)的主要食物来源之一(Cheng等人,2006年)。人口增长和对水稻需求的增加导致了农药和其他农用化学品的更多使用(Struger等人,2003年)。国际癌症研究机构(IARC)将重金属归类为第1类致癌物,因为长期暴露会显著增加多种类型癌症的风险(ASTDR,2004年)。美国环境保护署(USEPA)基于数学方程开发了风险评估模型,以量化致癌和非致癌风险。这些模型包括用于评估非致癌风险的危害商数(HQ)和用于评估潜在癌症风险的致癌风险(CR)指数(Ren等人,2020年)。生物累积系数(BAC)也被广泛用于评估元素从土壤到植物组织的转移(Xiao等人,2019年)。该系数反映了植物相对于土壤浓度吸收和积累重金属的能力。此外,还使用了几种指标来表征土壤中的重金属污染,包括生态风险指数(Hakanson,1980年)。其他用于评估土壤质量和生态风险的指标包括污染程度(CD)、地球累积指数(Igeo)、污染因子(CF)、潜在生态风险(ER)、潜在急性毒性指数(ΣTU)、污染负荷指数(PLI)、Nemerow污染指数(PINemerow)和综合污染指数(IPI)。

鉴于达雷沙赫尔水稻田附近存在市政废水和道路等污染源,该地区的土壤和水稻很可能受到多种重金属的污染。因此,本研究使用了一整套指标来评估当地生态系统的生态风险和对人类的潜在健康风险。达雷沙赫尔是伊朗西部伊兰省(Ilam Province)的主要水稻生产区。这是首次对该地区水稻田土壤和产出的水稻中的重金属污染(铅(Pb)、铬(Cr)、镍(Ni)、锌(Zn)、铜(Cu)、锰(Mn)和铁(Fe)进行综合评估。由于使用了化学肥料、受废水影响的灌溉水源以及田地靠近道路,监测该地区的重金属污染尤为重要。为了解决这一问题,我们采用了一套土壤金属的生态风险指数、水稻粒子的生物累积指数以及与水稻消费相关的致癌和非致癌风险指数。研究结果为管理稻田土壤污染、减少水稻中的重金属积累、确保食品安全和保护公众健康提供了宝贵的见解。

**2. 材料与方法**
**2.1. 研究区域描述**
本研究在伊朗西部伊兰省(Ilam Province)的达雷沙赫尔(Darreh Shahr)市周围的水稻田进行。地理坐标和采样点分布见图1。该地区总面积为475公顷,海拔高度为701米。研究区域位于北纬32°45′35″–33°30′30″、东经46°53′03″–47°13′38″之间,属于伊兰省的东南部。达雷沙赫尔气候温和,年平均降雨量为574毫米,年平均气温为24.3°C。

**2.2. 采样和化学分析**
在实地采样之前,编制了一份研究区域内从事水稻种植的村庄清单。为了具体实现研究目标,特别是调查道路交通对土壤和水稻污染的影响,战略性地选择了采样点。这涉及从靠近道路的村庄和距离较远的村庄中随机选择适当数量的地点。总共在达雷沙赫尔随机选择了24块稻田。在秋季水稻收获前,从每个选定地点的顶部0-20厘米层收集了24个复合土壤样本。每个复合样本是由在指定采样点5米半径内收集的五个单独样本充分混合而成,以确保代表性。同时,从与土壤样本相同的地点收集了五个水稻样本。所有稻田土壤和水稻样本立即储存在聚乙烯塑料袋中。使用便携式GARMIN®全球定位系统(GPS)记录了每个采样点的精确地理坐标。

采样后,土壤样本在25°C的恒温下风干两周。随后,干燥的土壤样本依次通过2毫米筛子和0.149毫米筛子进行筛选。为了测定物理和化学性质(特别是pH值和电导率(EC),使用了通过2毫米筛子的土壤部分。土壤pH值和EC值是使用干土(5克)与去离子水(25毫升)按1:5的比例混合后测得的。该混合物振荡2小时后,使用pH计(型号AZ 86552)测定pH值,使用EC计(型号AZ 86505)测定EC值,方法遵循Rowell(1994年)的描述。

土壤样本中的重金属提取采用湿法消化法。向2克风干土壤中加入4毫升浓硝酸(HNO₃)、12毫升浓盐酸(HCl)和4毫升浓高氯酸(HClO₄)。然后在加热块(型号D1200)上将混合物加热6小时。消化过程完成后,将所得溶液通过Whatman No. 42滤纸过滤,并用蒸馏水稀释至最终体积25毫升。

为了准确评估食用未清洗水稻粒子的健康风险,未对水稻样本进行清洗直接进行分析。将水稻完全研磨。为了消化水稻粒子,向2克干重水稻样本中加入8毫升浓硝酸(HNO₃)和2毫升浓高氯酸(HClO₄)。该混合物在相同的加热块(型号D1200)上加热4小时。同时准备了空白样本,进行相同的提取程序但不添加任何样本材料。本研究中使用的所有酸均为分析级,来自德国默克公司(Merck)。

冷却后,将消化后的水稻样本通过Whatman No. 42滤纸过滤,并用双蒸水稀释至最终体积25毫升,方法与Solgi等人(2020年)的方法一致。随后使用原子吸收光谱仪(型号HR-CS FAAS;Analytik Jena AG,耶拿,德国)测定了包括铅(Pb)、铬(Cr)、镍(Ni)、锌(Zn)、铜(Cu)、锰(Mn)和铁(Fe)在内的重金属浓度。**质量保证与控制**

每种分析的重金属的检测限(LOD)和定量限(LOQ)、校准范围以及决定系数(R²)详细列于表1中。所有测得的浓度均位于相应校准曲线的线性范围内,并且超过了LOQ。由于本研究中样品缺乏认证参考物质(CRM),因此通过基质加标回收程序来评估准确性。这些回收实验的结果也展示在表1中。所有分析测量均重复进行了三次。测量的精度以相对标准偏差(RSD)表示,始终低于5%。

**表1. 检测限/定量限(LOD/LOQ)、校准曲线特征及加标回收数据**

| 重金属 | LOD (mg/kg) | LOQ (mg/kg) | 校准曲线范围 (mg/kg) | R² | 回收百分比 (mean ± SD) |
|-------|---------|-----------|-------------|-------------|
| Pb | 0.44 | 0.61 | 0.5–10 | 0.9998±2 | 98.75 |
| Cr | 1.25 | 1.70 | 1.5–20 | 0.9897±1 | 97.30 |
| Ni | 0.97 | 3.12 | 2–15 | 0.9799±4 | 99.20 |
| Zn | 0.20 | 0.48 | 0.5–20 | 0.9998±1.5 | 98.60 |
| Cu | 0.68 | 2.09 | 1–15 | 0.9896±0.5 | 97.40 |
| Mn | 0.226 | 0.45 | 0.5–30 | 0.9999±3.5 | 99.80 |
| Fe | 0.755 | 0.95 | 0–15 | 0.9710 | 98.50 |

**2.5. 土壤中重金属污染的评估**

重金属污染的评估使用了一系列指数,这些指数分为单独评估和综合评估两类。为了确定个别重金属造成的污染状况,采用了污染因子(CF)、富集因子(ER)和地球累积指数(Igeo)。为了全面评估研究区域内土壤的质量及其总重金属浓度,使用了以下指数:污染程度(CD)、地球累积指数(Igeo)、污染因子(CF)、潜在生态风险(ER)、潜在急性毒性(ΣTU)、污染负荷指数(PLI)、Nemerow污染指数(PINemerow)和综合污染指数(IPI)。各指数的基本公式及其意义见表2和表3。

**表2. 污染指数及其解释**

| 指数 | 公式 | 解释 | 参考文献 |
|------------|----------------------------------------|----------------------------------------|-------------|
| 地球累积指数(Igeo) | Igeo = Iog₂Cₙ / (1 + BₙCₙ) | Muller, 1969 |
| 污染因子(CF) | CF = Cₘ / Cₙ | Hakanson, 1980 |
| 污染程度(CD) | CD = ∑ᵢ=1ⁿ Cₘ × CF | Hakanson, 1980 |
| 潜在生态风险(ER) | ERi = Cₙ × Bₙ × Tri | Hakanson, 1980 |
| 潜在急性毒性(ΣTU) | ΣTU = Cₙ × PEL | Long et al., 1995 |
| 污染负荷指数(PLI) | PLI = ∑ᵢ=1ⁿ CFᵢ | Angulo, 1996 |
| 综合污染指数(IPI) | IPI = (∑ᵢ=1ⁿ PIᵢ)^(1/ᵢ) | Akter et al., 2020 |

**表3. 各指数的使用原因及其分类**

| 指数 | 描述及用途 | 参考文献 |
|------------|----------------------------------------|-------------|
| Igeo | 通过比较研究区域与背景环境中重金属的浓度,定量评估每种重金属的污染状况,从而识别人类活动对该地区土壤污染的影响 | Muller, 1969 |
| CF | 使用研究区域与背景浓度的比值,定量评估每种重金属的污染强度 | Hakanson, 1980 |
| ER | 计算每种重金属的潜在生态风险 | Hakanson, 1980 |
| CD | 评估所有重金属的累积污染严重程度 | Hakanson, 1980 |
| ΣTU | 用于确定土壤样品的急性毒性潜力 | Long et al., 1995 |
| PLI | 表示所有重金属的污染负荷和累积 | Angulo, 1996 |
| IPI | 用于优先考虑土壤中的综合污染或风险水平 | Akter et al., 2020 |

**3. 土壤-水稻系统中生物累积系数**

生物累积系数(BAC)计算为植物组织(根或茎)中重金属浓度与土壤中相同元素浓度的比值。该系数广泛用于定量评估土壤-植物系统中重金属的生物可利用性,计算公式如下(Xiao et al., 2019):

**BAC = [Cₚ / Cₛ]**

其中,Cₚ表示植物组织中的重金属浓度,Cₛ表示土壤中相同重金属的浓度。许多研究提出了生物累积系数(BAC)的常用分类标准(Rezvani and Zaefarian, 2011; Nematollahi et al., 2020; Ma et al., 2001):

- BAC < 1:排除者
- 1 ≤ BAC ≤ 10:低累积者
- 10 < BAC ≤ 100:中等累积者
- 100 < BAC ≤ 1000:高累积者
- BAC > 1000:超累积者

**2.6. 大米消费的健康风险评估**

美国环境保护署(USEPA)提出了健康危害商数(HQ)来评估非致癌风险,以及致癌风险商数(CR)来评估致癌风险,两者均用于确定通过大米消费接触重金属可能带来的健康风险。平均暴露剂量(ADDricei)按以下公式计算:

**ADDricei = [Cₚi × IR × ED × EF × BW] / (BW)**

其中,Cₚi表示大米颗粒中的重金属浓度(mg/kg),IR表示儿童或成人每天的大米摄入量(kg/day),ED表示暴露持续时间(年),EF表示暴露频率(天/年),BW表示成人/儿童的体重(kg)(Wu et al., 2020)。

**HQi = ADDi × RFi**

**HI = ∑HQi**

计算出ADD后,使用以下公式计算重金属的致癌和非致癌风险:

**HQi:** 通过大米消费接触重金属i的潜在非致癌风险
**RfDi:** 重金属i的参考剂量(mg/kg/day)
**HI:** 所有研究重金属的非致癌风险总和

**CRi = ADDi × SFi**

**CR:** 重金属的致癌风险
**SFi:** 通过大米摄入的金属i的斜率因子(mg/kg/day)

表4列出了计算这些公式所需的参数。表5展示了这些指数的分类。在本研究中,仅计算了铅(Pb)的致癌风险。

**表4. 计算致癌和非致癌风险所需的参数**

| 参数 | 单位 | 参考文献 |
|----------------|--------------|--------------|
| 平均体重(BW) | Kg | Amarloei et al., 2025 |
| 大米摄入量(IR) | Kg/day | 0.110 |
| 暴露频率(EF) | Day/year | 350 |
| 暴露持续时间(ED) | Year | 30 |
| 平均暴露时间(AT) | Day | 30 |
| 非致癌物:ED × 365 | |
| 致癌物:70 × 365 | |

**表5. 风险评估指数的分类**

| 指数 | 分类 | 参考文献 |
|----------------|--------------|--------------|
| HQ | 显著非致癌健康风险:HQ > 1 | EPA, 2002 |
| HI | 无风险:HI < 1 | |
| CR | 无显著非致癌健康风险:CR < 10⁻⁶ | |
| CR | 显著致癌风险:CR > 10⁻⁴ | |

**2.7. 统计分析**

统计分析使用SPSS 21进行。描述性统计(包括平均值、标准偏差和变异系数(CV)被计算出来,以提供重金属浓度的一般和全面描述。污染指数和健康风险评估使用Microsoft Excel 2010计算,图表使用Origin 2016制作。在本研究中,使用箱形图来展示每个参数的数据分布和模式。通过在单个图表中展示多个箱形图,可以直观比较数据集之间的差异和重叠。

**3. 结果与讨论**

**3.1. 水稻田土壤中的重金属积累**

表6展示了研究水稻田的土壤特性,而表S1提供了所有采样点土壤特性和重金属浓度的全面概述。土壤样本的pH值范围为7.15至7.85(平均值=7.43),电导率(EC)范围为0.3至2.87 dS/m(平均值=1.41 dS/m),表明研究的水稻田土壤呈中性。这些发现与伊朗北部Ghaemshahr地区的先前研究结果一致(Malidareh et al., 2014),该研究报道的平均土壤EC为1.2 µS/cm(范围:0.43–1.78 µS/cm),平均pH为7.8(范围:7.34–8.5)。同样,在伊朗中部的Lenjan地区(Rahimi et al., 2017)的研究中,土壤pH值在7.02至8.24之间,EC范围为0.152至3.27 dS/m。

**表6. 水稻田土壤中重金属的描述性统计**

| 重金属 | 平均值±SD | CV% | 范围 |
|--------------|-------------|--------------|--------------|
| Cr (mg/Kg) | 91.21±26.36 | 28.90 | 54.15–135.38 |
| Ni (mg/Kg) | 160.69±53.14 | 33.06 | 65.73–247.70 |
| Pb (mg/Kg) | 10.92±2.92 | 26.73 | 49.60–14.90 |
| Cu (mg/Kg) | 16.32±4.40 | 26.96 | 52.60–23.25 |
| Zn (mg/Kg) | 84.30±13.59 | 16.12 | 44.60–106.23 |
| Mn (mg/Kg) | 329.25±43.91 | 13.33 | 201.50–387.50 |
| Fe (mg/Kg) | 302±258.71 | 227.45 | 3310 |
| EC (电导率) | 302±258.71 | 227.45 | 3310 |

样品干重中的重金属浓度表明,土壤pH是影响大米吸收重金属的重要因素(Baruah et al., 2021)。较低的土壤pH通常会增加重金属的溶解度和移动性,从而增强植物对其的吸收(Feng et al., 2019)。相反,pH值较高的土壤由于阳离子交换能力的提高,往往表现出较高的阳离子浓度(Proshad et al., 2019)。这种pH值的增加通常与含有各种阳离子(包括碱金属和碱土金属)的碳酸盐化合物的存在有关,这些化合物共同提高了土壤的阳离子交换能力。因此,研究土壤中的阳离子浓度相对较高。

大米对土壤盐度特别敏感,当盐度超过3 dS/m时,产量会显著降低(Yang et al., 2022)。因此,研究水稻田中观察到的土壤盐度不太可能对该地区的水稻生产产生负面影响。根据美国盐度实验室的分类标准,土壤盐度分为五个等级:非盐碱化(0–2 dS/m)、低盐度(2–4 dS/m)、中等盐度(4–8 dS/m)、高盐度(8–16 dS/m)和严重盐度(>16 dS/m)(Yang et al., 2022)。我们的结果显示,41.66%的样本属于非盐碱化等级,58.33%的样本属于低盐度等级(盐度>2 dS/m)。考虑到研究土壤的平均盐度,这些土壤被归类为非盐碱化土壤。

研究土壤中重金属的浓度范围如下:Ni(54.15–135.38)、Cr(65.73–247.70)、Pb(4.96–14.90)、Cu(5.26–23.25)、Zn(44.60–106.23)、Mn(201.50–387.50)和Fe(2274.25–3310)。这些重金属的平均浓度按降序排列为Fe > Mn > Ni > Cr > Zn > Cu > Pb。

土壤参数的变异系数(CV)表明了分布的变异程度和异质性(Huang et al., 2021),其趋势为:EC(68.79%)> Ni(33.06%)> Cr(28.90%)> Cu(26.96%)> Pb(26.73%)> Zn(16.12%)> Mn(13.33%)> Fe(8.55%)> pH(2.96%)。根据既定标准,变异系数(CV)< 10% 表明变化较小,主要受自然因素影响;10% < CV < 90% 表明变化中等,通常与人为因素有关;CV > 90% 表明变化较大,主要来自人为来源(Zhao等人,2020年):
- 铁(Fe)和pH值的变异系数低于10%,表明它们在稻田土壤中的存在主要来自自然来源。
- 电导率(EC)和其余重金属(Ni、Cr、Pb、Cu、Zn、Mn)的变异系数在10%到90%之间,表明可能受到人类活动的影响。

地球地壳中铁的丰度主要来源于地质过程(Alloway,2013年),这与本研究中观察到的最低变异程度和推测的自然来源相符。

达雷沙尔(Darreh Shahr)稻田中的铁浓度为3023.61毫克/千克,低于伊朗塔詹河(Tajan River,15026毫克/千克)(Vatanpour等人,2020年)、巴基斯坦马拉坎德地区(4699.70毫克/千克)(Khan等人,2024年)以及伊朗阿瓦兹和巴维(20065.8毫克/千克)(Rastmanesh等人,2023年)的报告值。在所有比较研究中,铁都是最丰富的重金属。同样,达雷沙尔土壤中的锰浓度(329.25毫克/千克)低于阿瓦兹和巴维(422.28毫克/千克)(Rastmanesh等人,2023年),但高于马拉坎德地区(149.30毫克/千克)(Khan等人,2024年),始终排在铁之后,是第二丰富的金属。

**镍(Ni)**:达雷沙尔地区的镍浓度(160.69毫克/千克)高于伊朗胡齐斯坦省(49.32毫克/千克)(Fouladi等人,2021年)、伊朗扎林沙尔(Zarrin Shahr,63.92毫克/千克)(Rahimi等人,2017年)、土耳其巴夫拉平原(107.01毫克/千克)(Bayrakli和Öztürk,2023年)以及巴基斯坦詹区(18毫克/千克)(Tariq等人,2021年)的报告值。

**锌(Zn)**:达雷沙尔稻田中的锌浓度(84.30毫克/千克)高于伊朗阿瓦兹和巴维(47.07毫克/千克)(Rastmanesh等人,2023年)、伊朗塔詹河(52.3毫克/千克)(Vatanpour等人,2020年)、土耳其巴夫拉平原(48.55毫克/千克)(Bayrakli和Öztürk,2023年)以及伊朗胡齐斯坦省(71.20毫克/千克)(Fouladi等人,2021年)的报告值。然而,它低于伊朗扎林沙尔(71.20毫克/千克)(Rahimi等人,2017年)。

**铬(Cr)**:达雷沙尔土壤中的铬浓度(91.21毫克/千克)高于伊朗胡齐斯坦省(81.23毫克/千克)(Fouladi等人,2021年)和土耳其巴夫拉平原(83.71毫克/千克)(Bayrakli和Öztürk,2023年),但低于伊朗塔詹河(108毫克/千克)(Vatanpour等人,2020年)。

**铜(Cu)**:达雷沙尔稻田中的铜浓度(16.32毫克/千克)低于伊朗胡齐斯坦省(36.69毫克/千克)(Fouladi等人,2021年)、伊朗塔詹河(25.4毫克/千克)(Vatanpour等人,2020年)、土耳其巴夫拉平原(42.47毫克/千克)(Bayrakli和Öztürk,2023年)、巴基斯坦马拉坎德地区(20毫克/千克)(Khan等人,2024年)以及伊朗阿瓦兹和巴维(22.28毫克/千克)(Rastmanesh等人,2023年)。然而,它高于巴基斯坦詹区(5-10毫克/千克)(Tariq等人,2021年)的报告值。

**铅(Pb)**:达雷沙尔稻田中的铅浓度(10.92毫克/千克)高于伊朗塔詹河(0.6毫克/千克)(Vatanpour等人,2020年)和伊朗阿瓦兹(10.43毫克/千克)(Rastmanesh等人,2023年)。它低于伊朗胡齐斯坦省(10.99毫克/千克)(Fouladi等人,2021年)和土耳其巴夫拉平原(12.33毫克/千克)(Bayrakli和Öztürk,2023年)。

分析的所有样本中,铁、铜、锰和铅的浓度均低于地壳中相应页岩的浓度。相反,镍(100%)、锌(62.5%)和铬(45.83%)的浓度高于页岩,表明这些元素是人为输入到该地区土壤中的(Fei等人,2019年)。

**与监管标准的比较**:
- 铜(Cu)、铁(Fe)和锰(Mn):所有样本的浓度均低于美国环保署(USEPA)的标准范围。
- 镍(Ni):100%的样本超过了USEPA标准。
- 锌(Zn):95.83%的样本超过了USEPA标准。
- 铅(Pb):70.83%的样本超过了USEPA标准。
- 铬(Cr):45.83%的样本超过了USEPA标准。

根据伊朗国家标准:
- 铅(Pb)、锌(Zn)和铜(Cu):100%的样本的浓度低于标准。
- 镍(Ni):75%的样本超过了标准,25%的样本低于标准。

结果表明,镍的浓度高于地壳参考值、USEPA标准和伊朗国家标准。铬的浓度也超过了地壳水平和USEPA标准。此外,锌的浓度高于地壳值,铅的浓度超过了USEPA标准。根据这些标准,镍是研究区域农业土壤中的主要污染物,而铬、锌和铅是研究区域稻田土壤中的其他主要污染物。

在研究的重金属中,镍的变异系数最高(33.06%),这与Fouladi等人(2021年)和Ren等人(2021年)的研究结果一致。因此,与其他重金属相比,镍的较高变异系数表明其污染可能是人为的,主要与人类活动如化学肥料的使用有关。先前的研究也表明,土壤中的镍可能来源于人为来源,包括大气沉降和工业活动(Agca和Ozdel,2014年)。此外,农业土壤中镍和铜的关联通常归因于使用城市废水进行灌溉(Zhao等人,2014年)。

研究表明,铅进入环境的主要途径是人类活动,如生产和使用含铅汽油(Fouladi等人,2021年)和道路交通(Tabibian等人,2019年)。此外,使用化学肥料,特别是磷酸盐肥料,会增加土壤和植物中重金属(尤其是铅和镉)的浓度(Azzi等人,2017年)。磷酸盐肥料可能含有镉、铜、砷和锌等杂质(Zarcinas等人,2004年)。同样,农药也会向稻田中释放铜和锌(Luo等人,2009年)。化学肥料也是农业土壤中锌和铬等重金属的重要来源(Zhao等人,2015年)。铬广泛用于工业过程,包括电镀、焊接、油漆和颜料生产、木材防腐以及皮革鞣制(Cohen等人,1993年)。总体而言,达雷沙尔周围稻田土壤中重金属浓度的升高可能归因于化学肥料的使用、污水进入灌溉水以及附近的道路和交通。

图2显示了不同地区重金属浓度的显著差异。在研究的各个区域(A1-A8、Binerahi、Chamkalan、Ghalea Tasmeh、Ermo、Dareshahr、Vazirabad、Kolejoob和Sheikh Makan),土壤中的铬(Cr)、镍(Ni)和锰(Mn)以及稻米中的锰(Mn)存在统计学上的显著差异。Binerahi、Ermo和Kolejoob地区的土壤重金属浓度最高。这些差异可能归因于局部污染源,包括化学肥料的使用、受污染的水进行灌溉以及靠近道路。

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图2. 比较不同地区的重金属浓度(Cr-S、Mn-S和Ni-S分别为土壤中的铬、锰和镍的浓度,Mn-R为稻米中的锰浓度)。A1-A8分别对应Binerahi、Chamkalan、Ghalea Tasmeh、Ermo、Dareshahr、Vazirabad、Kolejoob和Sheikh Makan。

为了减轻化学肥料带来的问题,可以鼓励农民采用有机肥料。此外,施用生物炭等土壤改良剂可以通过固定重金属来改善土壤质量,从而减少其被稻米吸收。

斯皮尔曼等级相关分析(表S3)显示,土壤中总重金属浓度与稻米中的重金属浓度之间没有显著相关性。这表明土壤中的总重金属含量并不能很好地预测植物的吸收情况,可能不足以评估农业生态系统的健康状况。其他土壤和植物特性以及分析的具体植物器官可能会影响重金属的吸收率。未来的研究应调查土壤重金属与植物根或茎中重金属浓度之间的潜在相关性。

进行了主成分分析(PCA)以确定重金属的来源。然而,由于Kaiser-Meyer-Olkin(KMO)值较低(KMO=0.45),结果在补充材料中呈现(表S4)。观察到的土壤和植物重金属浓度之间缺乏相关性,以及未测量因素对金属积累的潜在影响,可能解释了这些发现。

**3.2 土壤污染的环境风险评估**
为了评估稻田土壤中的重金属污染,采用了多个指标。地球累积指数(Igeo)表明大多数重金属处于未受污染状态,其值按顺序为镍(0.43)> 锌(−0.33)> 铬(−0.77)> 铅(−0.84)> 锰(−2.12)> 铜(−2.40)。值得注意的是,镍处于“未受污染至中度污染”水平。具体来说,62.5%的样本属于这一类别,另有16.66%的样本被归类为“中度污染”。锌也有少量样本(4.16%)呈现“未受污染至中度污染”状态(图3a)。

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图3. 稻田土壤中不同重金属的地球累积指数(a)、潜在生态风险指数(b)和污染因子指数(c)(每个框中最窄的部分代表中位数,小星号代表异常值,上下边缘分别对应第一和第三四分位数, whiskers的极端值代表1.5倍的四分位距(IQR))。

使用富集因子(ER)进行的环境风险评估(图3b)显示,平均ER值按顺序为镍(10.71)> 铅(4.37)> 铬(1.82)> 铜(1.48)> 锌(1.20)> 锰(0.34)。根据ER分类,所有样本中的重金属都属于低风险类别。

污染因子(CF)的结果(图3c)显示,平均CF值按顺序为镍(2.14)> 锌(1.20)> 铬(0.91)> 铅(0.87)> 锰(0.34)> 铜(0.29)。根据CF分类,16.66%的样本显示镍有显著污染,而锌(87.5%)、镍(79.16%)、铬(45.83%)和铅(29.16%)处于中度污染状态。铜和锰在所有样本中的污染程度较低。

Igeo、CF和ER指数的结果一致表明,镍是稻田土壤中最主要的污染物,其次是锌(Zn)、铬(Cr)和铅(Pb),对研究区域的生态系统构成最高生态风险。这一发现与许多关于稻田土壤的研究结果一致,包括Kang等人(2020年)、Ren等人(2021年)和Akteer等人(2023年)的研究。

Igeo值表明,土壤中的重金属积累超过了背景水平(通常是页岩中的水平),我们研究区域的较高值表明污染更严重。与Kang等人(2020年)对中国福建省稻田土壤的研究相比,他们的平均Igeo值为铅(0.69)> 镍(0.24)> 铜(−0.41)> 铬(−0.70)。同样,他们的ER指数值为镍(3.43)> 铜(2.80)> 铅(1.84)> 铬(0.39)。与Kang等人(2020年)的研究一致,达雷沙尔地区的镍风险更高。根据Igeo指数,镍被归类为“未受污染至中度污染”,而根据ER指数则被归类为“低风险”。

Ren等人(2021年)报告的Igeo指数趋势为镍(−0.04)> 铜和锌(−0.31)> 铅(−0.36)> 铬(−0.54),相应的ER指数趋势为铜(8.23)> 镍(7.65)> 铅(6.34)> 铬(2.33)> 锌(1.28)。他们的研究将重金属污染程度从高到低分类为无污染至中度污染。与我们的发现类似,Ren等人(2021年)也观察到稻田土壤中的镍含量高于其他重金属。

相比之下,Akteer等人(2023年)发现重金属的平均CF和Igeo指数趋势为铅(Pb)、铜(Cu)、锌(Zn)、镍(Ni)和铁(Fe)依次降低。他们的CF指数将铅归类为高度污染,而其他金属污染程度较低;Igeo指数表明铅污染严重,其他金属无污染。他们在孟加拉国研究区域铅的指数值升高归因于工业区的临近。作者指出,较高的Igeo值表明重金属积累严重,可能干扰微生物过程,增加植物吸收,并最终影响人类健康。因此,在区域土壤管理计划中应优先考虑Igeo指数最高的金属。土壤中重金属的积累受到多种因素的影响,包括金属的化学形态、土壤性质、地形、农业实践、暴露的时间和浓度以及化学肥料的使用(Ghazanfarirad等人,2014年)。因此,不同研究中重金属指数值的变化可以归因于这些不同的条件。在Darreh Shahr稻田中,重金属污染的主要来源似乎是该地区的地质特征、肥料和农药的使用、污水进入灌溉水以及来自邻近道路的大气沉降。为了评估总重金属的总体土壤污染状况,使用了多个指数,具体包括污染负荷指数(PLI)、Nemerov综合污染指数(NIPI)、综合污染指数(IPI)、综合污染程度(CD)、生态风险指数(RI)和毒性总和(ΣTU)。结果在图4中进行了全面展示。

图4. 指标IPI、NIPI和ΣTU(a)以及CD、PLI和RI(b)的值,以及采样点相对于这些指标分类限值的状态。综合污染指数(IPI)、Nemerow污染指数(PINemerow)、潜在急性毒性(ΣTU)、污染程度(CD)、污染负荷指数(PLI)和风险指数(RI)。生态风险指数(RI):所有样本都属于低生态风险类别(RI < 150)。毒性总和(ΣTU):稻田土壤的平均ΣTU为4.88,表明存在重金属的急性毒性。其中66.66%的样本表现出急性毒性(ΣTU > 4),而剩余33.33%的样本没有毒性。Nemerov综合污染指数(NIPI):平均NIPI为1.66,显示出不同的污染水平。33.33%的样本被归类为严重污染(NIPI > 2),62.5%为相对污染,4.16%为轻微污染。综合污染指数(IPI):平均IPI为1.30,所有样本都属于中度污染类别(1 < IPI < 2)。污染负荷指数(PLI):平均PLI为0.75,所有样本都被归类为未受污染(PLI < 1)。综合污染程度(CD):平均CD为6.51。根据分类,66.66%的样本属于中度污染类别(6 < CD < 12),33.33%属于低污染类别(CD < 6)。

总之,平均指数值以及采样点在各种污染类别中的广泛分布表明,所研究的稻田土壤受到显著污染,存在生态毒性风险。这突显了评估该地区水稻作物中重金属污染的关键重要性,特别是在食品安全方面。我们的发现得到了CF、Igeo和ER指数的支持,表明与其它重金属相比,镍(Ni)、锌(Zn)、铬(Cr)和铅(Pb)在该地区农产品中的积累概率更高。

3.3. 土壤-水稻系统中的重金属迁移
表7提供了水稻籽粒中重金属浓度的描述性统计信息,个别采样点数据见表S2。Cr、Ni、Pb、Cu、Zn、Mn和Fe的浓度范围分别为10.44–34.75、6.39–16.32、9.76–162、2.42–10.69、26.05–44.90、18.41–89.73和117.25 mg/kg。按浓度降序排列的平均值为:Fe(184.36 mg/kg)、Pb(73.11 mg/kg)、Mn(48.66 mg/kg)、Zn(35.33 mg/kg)、Cr(21.81 mg/kg)、Ni(11.08 mg/kg)和Cu(4.79 mg/kg)。值得注意的是,分析中的稻米样本中铅(Pb)的平均浓度超过了FAO/WHO(2011年)建议的0.2 mg/kg的指导值。虽然铜(Cu)和锌(Zn)的平均水平低于各自的标准(10 mg/kg和40 mg/kg),但其他研究调查的金属在稻米中的最大 Codex或FAO/WHO标准数据尚未提供。

表7. 稻米籽粒中重金属的描述性统计。
重金属(mg/kg) 平均值±标准差 CV% 范围
Cr 21.81±6.16 28.24 10.44-34.75
Ni 11.08±2.71 24.45 6.39-16.32
Pb 73.11±41.40 56.62 9.76-162
Cu 4.79±1.79 37.36 2.42-10.69
Zn 35.33±5.18 14.66 26.05-44.90
Mn 48.66±15.96 32.79 18.41-89.73
Fe 184.36±43.01 23.32 117.25-316.75

比较Darreh Shahr与其他地区水稻籽粒中的重金属浓度,发现了一些差异。对于铁(Fe),Darreh Shahr的平均浓度为184.36 mg/kg,远低于伊朗Tajan河流域的2526 mg/kg(Vatanpour等人,2020年),但高于巴基斯坦Jhang地区的2.05–13.07 mg/kg(Tariq等人,2021年)和印度Haryana地区的34.45 mg/kg(Daulta等人,2021年),与伊朗北部的Amol(166 mg/kg)和Mahmoudabad(117 mg/kg)相当(Niknejad等人,2024年)。对于铬(Cr),Darreh Shahr的浓度(21.81 mg/kg)高于伊朗北部大多数地区的报告值(Mazandaran、Gilan、Feridonkenar:0.98–6.416 µg/g;Farsani等人,2014年;Tajan River:7.7 mg/kg;Vatanpour等人,2020年;Amol/Mahmoudabad:0.470–0.395 mg/kg;Niknejad等人,2024年),以及伊朗Khuzestan(0.69 mg/kg;Fouladi等人,2021年)和加纳Ashanti地区(0.27 mg/kg;Asare等人,2024年)。然而,它低于伊朗西部Sirvan、Ivan和Darreh Shahr的较高水平(124.50–133.69 mg/kg;Amarloei等人,2025年)。对于锌(Zn),Darreh Shahr的平均浓度(35.33 mg/kg)高于伊朗多个地区的浓度(Amol:21.5 mg/kg;Tajan River:10.07 mg/kg;Zarrin Shahr:19.39 mg/kg;Khuzestan:17.89 mg/kg)、巴基斯坦(Jhang地区:4.80–9.85 mg/kg)和印度Haryana地区(14.24 mg/kg),但低于伊朗Mahmoudabad的浓度(74.1 mg/kg)。Darreh Shahr稻米籽粒中的铅(Pb)浓度(73.11 mg/kg)显著高于伊朗北部Tajan河流域(Vatanpour等人,2020年)的报告值(9.02 mg/kg)、伊朗Gilan省(Ziarati等人,2013年)和伊朗西部West Azerbaijan省(Ghazanfarirad等人,2014年)的报告值(0.916 mg/kg)。继续比较,Darreh Shahr稻米中的铅(Pb)浓度(73.11 mg/kg)也高于伊朗北部Babol(11.5 mg/kg;Zazouli等人,2010年)和伊朗中部Zarrin Shahr地区(12.32 mg/kg;Rahimi等人,2017年)的报告值。虽然低于这些特定地点的浓度,但Darreh Shahr的水平远高于伊朗西部Khuzestan(0.17 mg/kg;Fouladi等人,2021年)、加纳Ashanti地区(0.14 mg/kg;Asare等人,2024年)、印度Haryana(0.66 mg/kg;Daulta等人,2021年)、伊朗北部的Amol和Mahmoudabad(分别为2.83 mg/kg和1.54 mg/kg;Niknejad等人,2024年)以及其他伊朗西部地区(包括Sirvan、Ivan和Darreh Shahr,分别为1.63 mg/kg、0.13 mg/kg和0.134 mg/kg;Amarloei等人,2025年)。这些研究中Pb浓度的显著差异可能主要归因于稻田靠近道路。例如,在Binerahi地区,水稻种植距离主要道路不到100米,这可能是导致Pb水平升高的一个因素。对于镍(Ni),Darreh Shahr稻米籽粒中的浓度为11.08 mg/kg,高于巴基斯坦Jhang地区(3.24–13.28 mg/kg;Tariq等人,2021年)、伊朗中部Zarrin Shahr地区(1.099 mg/kg;Rahimi等人,2017年)、伊朗西部Khuzestan省(0.38 mg/kg;Fouladi等人,2021年)和印度Haryana(0.49 mg/kg;Daulta等人,2021年)的报告值。然而,它低于伊朗Shiraz的浓度(72–79 mg/kg;Naseri等人,2015年)。对于铜(Cu),Darreh Shahr稻米籽粒中的浓度为4.79 mg/kg,低于伊朗北部Tajan河流域(10.04 mg/kg;Vatanpour等人,2020年)和伊朗西部Khuzestan省(5.29 mg/kg;Fouladi等人,2021年)的报告值。相反,Darreh Shahr的Cu浓度高于巴基斯坦Jhang地区(1.16–1.46 mg/kg;Tariq等人,2021年)、印度Haryana(3.92 mg/kg;Daulta等人,2021年)和伊朗北部Amol及Mahmoudabad地区(分别为1.70 mg/kg和1.54 mg/kg;Niknejad等人,2024年)的报告值。最后,Darreh Shahr稻米籽粒中的锰(Mn)浓度为48.66 mg/kg,高于巴基斯坦Jhang地区(5.03–11.11 mg/kg;Tariq等人,2021年)和伊朗北部Amol及Mahmoudabad地区(分别为14.8 mg/kg和12.9 mg/kg;Niknejad等人,2024年)的报告值。

不同地区水稻中重金属浓度的变化受到多种因素的影响,包括大气沉降质量、土壤物理化学性质和灌溉水特性的差异(Memar等人,2025年)。此外,不同研究中报告的重金属浓度差异还可以归因于方法学上的差异,如样品制备技术、土壤中固有的重金属含量、农药和肥料的使用,以及城市和工业废水排放到农田中(Fakhri等人,2018年)。为了评估这些重金属在水稻中的生物累积潜力,使用了生物累积系数(BAC)指数。如图5所示,研究金属的平均BAC值按降序排列为:铅(Pb)为7.55,锌(Zn)为0.43,铜(Cu)为0.32,铬(Cr)为0.25,锰(Mn)为0.14,镍(Ni)为0.07,铁(Fe)为0.06。

根据Rezvani和Zaefarian(2011年)、Nematollahi(2020年)以及Ma(2001年)建立的分类标准,BAC值在1到10之间表示“累积者”,而小于1表示“排除者”。由于Pb的BAC值为7.55,接近上限10,因此将其归类为累积者。所有其他研究的重金属(Zn、Cu、Cr、Mn、Ni、Fe)都属于排除者类别(BAC < 1)。Pb的BAC值为7.55,接近上限10,强烈表明在Darreh Shahr地区种植的水稻具有显著的累积这种特定重金属的潜力。在研究的重金属中,铅(Pb)、锌(Zn)、铜(Cu)和铬(Cr)在Darreh Shahr稻米籽粒中的累积量最高,对人类健康构成潜在威胁。作物中重金属的累积是土壤、植物生理和环境因素复杂相互作用的结果,与土壤中的重金属浓度和当地地质条件密切相关(Mishra和Mishra,2018年)。许多研究证实了这些重金属,特别是铅,在水稻中的累积,其结果与Kong等人(2018年)、Vatanpour等人(2020年)、Rastmanesh等人(2023年)、Rahimi等人(2017年)和Fouladi等人(2021年)的报告一致。Vatanpour等人(2020年)报告的Pb的生物累积因子(BAFs)范围为4.89至23.65,Cr为0.08至0.76,Cu为0.03至0.53,Fe为0.03至0.42,Zn为0.03至0.45。他们观察到的水稻中重金属累积趋势为Pb > Cu > Zn > Fe > Cr。与本研究类似,Cu和Zn的累积量在Pb之后最高。Vatanpour等人(2020年)还指出,稻米籽粒中的Pb浓度(9.02 mg/kg)大约是土壤中浓度的10倍,表明水稻中Pb的累积显著。相比之下,Rahimi等人(2017年)的研究发现镉(Cd)、锌(Zn)和铅(Pb)在稻米籽粒中的累积量最高,而锌和铅的累积量低于本研究。然而,Fouladi等人(2021年)的研究结果呈现不同的趋势,BAC指数值为Zn(0.25)> Cu(0.118)> Pb(0.015)> Cr(0.0085)> Ni(0.0067)。与这些结果相反,我们研究中Darreh Shahr水稻中Pb的BAC指数值显著更高。此外,Rastmanesh等人(2023年)研究了伊朗西部Khuzestan省水稻中的重金属累积,发现的趋势为Zn > Pb > Cu > Mn > As > Co > Fe。他们的研究中所有BAC值均小于1,属于中等累积类别,且铅的累积量低于本研究。导致水稻中重金属浓度升高的一个重要因素是淹水稻田土壤中金属的生物可利用性增加(Wang等人,2016年)。铅和锌通常通过金属冶炼和煤炭燃烧释放到大气中,随后通过大气沉降进入土壤(Mishra和Mishra,2018年)。在Darreh Shahr周围的农田中,靠近道路交通似乎是大气铅沉降到水稻作物上的主要来源。可能含有铅的道路灰尘颗粒可以沉积在种植的水稻上。本研究中的稻田位于Darreh Shahr-Pol Dokhtar主干道附近。这一地理位置可能是导致大米中铅含量高和血液酒精浓度(BAC)指数升高的原因,这很可能是由于大气沉降造成的。此外,实验室分析使用的是未清洗的稻谷,这意味着附着在稻谷上的含铅灰尘可能也影响了测量结果。这种方法上的差异可以解释为什么我们样本中的铅积累量高于其他一些研究中的报告值。为了降低食用大米中的铅含量,建议在烹饪前先冲洗大米。Hadian等人(2024年)指出,预处理方法(如清洗和浸泡)比传统的烹饪方法(如“keteh”法)更有效地去除有毒金属。他们特别推荐冲洗法,因为它能更有效地减少金属含量,尤其是有毒金属,尽管这种方法也可能去除一些必需元素。Shariatifar等人(2020年)、Sharafi等人(2019年)和Shahriar等人(2022年)也支持预处理方法在减少金属含量方面的有效性。然而,需要认识到,旨在保留大米营养成分的传统烹饪方法仍然被广泛使用,包括在伊朗。因此,本研究中未清洗大米的分析反映了人们通常的食用情况。

铅(Pb)对所有生物来说都不是必需元素,即使是在低浓度下也被认为是致癌物(Ozden等人,2018年)。铅的普遍污染对各个层面的生态系统都有负面影响。具体来说,铅污染会损害水稻生长的关键方面,包括种子发芽、根系与茎部的比例以及新鲜和干物质的积累(Mishra和Mishra,2018年)。因此,稻田土壤中的铅污染会干扰微生物和酶的活性,降低土壤肥力,减少作物产量,并降低稻谷的整体质量(Yang等人,2004年)。在Darreh Shahr种植的水稻中,锌(Zn)的积累量最高。虽然锌从土壤转移到稻谷中的主要途径是土壤颗粒的大气沉降,但该地区的其他污染源还包括化肥和农药的使用。像锌和铜(Cu)这样的微量元素更容易从土壤转移到植物组织中(Liu等人,2020年)。有趣的是,尽管土壤中的铁(Fe)浓度高于其他重金属,但在稻谷中的积累量却较低。这种现象可能是由于该地区土壤盐分较高所致。这些条件可能导致铁以Fe₂(SO₄)₃的形式沉淀,从而降低其在土壤中的移动性和可用性(Nouri,1970年)。虽然在碱性土壤中植物对铁的吸收通常会减少,但这种淹水(稻田)土壤的特殊条件反而可能促进根部对铁的吸收。该地区盐分和淹水条件的相互作用值得进一步研究。

3.4. 食用大米带来的健康风险评估
图6显示了各种重金属的危险商数(HQ)值的箱形图。对于成年人来说,危险商数的平均值按降序排列为:Pb(12.30)> Ni(0.36)> Mn(0.22)> Fe(0.174)> Cu(0.079)> Zn(0.077)。同样,对于儿童来说,危险商数的平均值也呈现相同的趋势:Pb(3.36)> Ni(0.10)> Mn(0.062)> Fe(0.047)> Cu(0.0216)> Zn(0.0212)。儿童的危险商数趋势与成人相似,尽管绝对值较低。这一发现与之前的研究结果一致(Wei等人,2025年;Ren等人,2021年;Tang等人,2019年),这可能是因为成人摄入大米的比例更高。

一个关键发现是,两个年龄组的铅危险商数(HQ)值都超过了1,根据既定的分类指标,这意味着通过食用大米对人类存在显著的非致癌健康风险。儿童和成人之间的危险商数差异在铅方面最为明显,成人的风险是儿童的三倍多。这表明成人因大米中的铅污染而面临更高的非致癌健康风险。

总危险指数(HI)是所有分析重金属的危险商数之和,儿童为3.62,成人为13.23。这两个值都显著超过了可接受的阈值HI = 1。这表明通过食用大米接触这些重金属对Darreh Shahr的当地人口存在显著的非致癌健康风险。

我们关于危险商数(HQ)趋势的发现与一些先前的研究结果一致。Rastmanesh等人(2023年)报告了儿童和成人重金属的平均危险商数降序为Pb > Cu > Mn > Fe。在Darreh Shahr的水稻样本中也观察到了类似的趋势,只是镍(Ni)除外。在我们的研究中,镍的非致癌风险高于其他金属,但由于镍未包含在他们的分析中,因此无法直接比较。我们的发现表明铅(Pb)是大米中主要的非致癌风险重金属,这与多项研究结果一致。Niknejad等人(2024年)在伊朗北部稻田的研究中也报告了铅的非致癌风险高于其他重金属。同样,Ihedioha等人(2016年)发现尼日利亚大米样本中铅和镉(Cd)的危险商数(HQ)和总危险指数(THI)超过了可接受的阈值1,支持了我们关于铅暴露存在显著风险的结论。Vatanpour等人(2020年)的报告也证实了这一点,他们报告伊朗成年人的平均危险商数分别为Pb 13.8、Zn 7.7和Fe 5.5,其中铅的风险最高。中国Wang等人(2019年)在稻米中也观察到了类似的风险等级,铅的非致癌风险最高(Pb > Zn > Ni > Cr),其次是锌。虽然Zulkafflee等人(2019年)在马来西亚报告的风险顺序不同(Cr > Pb > Cu),但铅仍被认为是非致癌风险的重要来源。

值得注意的是,与儿童相比,成人因大米中的重金属而面临更高的非致癌健康风险,这主要是由于成人摄入本地种植的大米量更多,这一现象得到了Rastmanesh等人(2023年)的研究支持,并也在我们的研究中得到验证。

除了潜在的致癌效应外,多种重金属在较高暴露水平下还存在显著的非致癌健康风险。铅(Pb)的毒性已被充分记录,主要影响神经系统。在儿童中,铅暴露会导致神经组织破坏、中枢神经系统损伤和智商(IQ)下降(WHO,2016年)。此外,铅暴露还与人类的各种胃肠道和肾脏疾病有关。虽然国际癌症研究机构(IARC)将铅归类为2A组“可能的人类致癌物”(Rezaei等人,2021年),但其非致癌效应,尤其是在儿童神经发育方面的影响,是一个重大的公共卫生问题。锰(Mn)、铁(Fe)和铜(Cu)虽然是生理活动(如蛋白质结构和催化作用)所必需的微量元素(Khan等人,2017年),但在高浓度下也会表现出毒性。过量摄入会导致胃肠道出血、呕吐、腹泻和肝坏死等不良后果,儿童尤其容易受到影响(Jaishankar等人,2014年)。过量且长期摄入锌(Zn)也可能有害,可能导致铁和铜缺乏、发烧、恶心、呕吐和腹痛(Saha等人,2016年)。镍(Ni)暴露与肺部炎症、纤维化和肿瘤形成等不良影响有关(Ahmed等人,2015年)。锌浓度超过允许限值时,可能会出现疲劳、头痛、皮疹、头晕、心脏问题和呼吸系统疾病,镍还具有致癌潜力(Pasha等人,2010年)。

图7显示了铅(Pb)的致癌风险(CR)值、总CR值和总危险指数(HI)的箱形图。致癌风险是针对铅专门计算的,基于其分类和我们的危险商数分析结果。对于儿童,铅的平均CR值为1 × 10⁻⁴,而对于成人则为4 × 10⁻⁴。

这些数值表明,成人因铅暴露而面临的致癌风险高于儿童。成人的估计CR值为4 × 10⁻⁴,显著超过了美国环境保护署(USEPA)规定的可接受阈值1 × 10⁻⁴,表明通过食用大米接触这些重金属对当地人口存在显著的非致癌健康风险。虽然儿童的平均CR值(1 × 10⁻⁴)处于可接受范围内,但某些样本点的CR值超过了这一阈值。因此,尽管总体上仍在可接受/容忍范围内,儿童的CR值突显了潜在的局部风险。

伊朗的癌症发病率一直在上升(Keyghobadi等人,2015年)。多项研究证实,除了年龄、性别和种族等因素外,接触环境污染物(包括砷、铅(Pb)和镉等重金属)会显著增加癌症风险(Farokhi等人,2017年)。食用受这些重金属污染的食物被认为是常见的暴露途径。在评估受污染大米致癌风险的各种研究中,砷通常被认为比铅和铬(Cr)具有更高的致癌风险。然而,大多数研究也指出,铅也存在相当大的非致癌和致癌风险,且这些风险通常在成人中更为明显。然而,他们也指出,长期超过平均每日摄入量可能会使铅暴露变得危险。Fakhri等人(2017年)在对伊朗生产的大米健康风险进行的荟萃分析中得出结论,所有年龄组通过食用含铅大米都面临显著的致癌风险(CR > 10-3),CR指数值为2.44×10-3 – 2.96×10-3。Baruah等人(2021年)认为印度稻田中积累的铅对儿童和成人都存在可接受的致癌风险。同样,Shaheen等人(2024年)在研究孟加拉国不同地区的大米品种时发现,样本中铅的CR指数值超过了10-6的可接受水平,这一发现与本研究的结果一致。相比之下,成人中铅的致癌风险估计为4 × 10-4,超过了可接受阈值,表明存在显著的健康风险。

鉴于土壤-大米系统中积累的重金属对人类健康和环境的重要性,未来的研究不仅应确定总浓度,还应确定重金属的形态。此外,还应识别每种重金属污染的来源,并利用这些结果来帮助控制这些污染物的影响。实现这一目标的一种方法是使用稳定的金属同位素,如铜、锂和锌的同位素(Wang等人,2022年)。土壤-大米系统中重金属的积累还可能受到生物相互作用和统计方法捕捉生态机制能力的影响(Bouchet等人,2019年)。在土壤的物理和化学性质中,包括阳离子交换容量(CEC)以及铁和锰氧化物的存在与否,还有灌溉水的质量,这些因素都可能影响重金属的积累速率及其对消费者的健康风险。因此,随着更多来自土壤-水稻系统的数据,我们可以更好地理解水稻中重金属积累的生态机制。总体而言,为了减少重金属对人类健康的影响,农业土地管理应尽量减少化学肥料的使用,仔细评估灌溉水的质量,避免使用受污水污染的水,并防止在农田附近建设交通繁忙的道路。应保持与道路的最低距离以减少大气污染物的沉积。另一个值得简要提及的因素是时间延迟的非生物条件对重金属积累和健康风险评估的生态分析的潜在影响(Yates等人,2018年)。在某些情况下,时间延迟的变量比同时期的数据更能解释生态过程。重金属通常会经历一个积累期,之后其浓度才会通过食物链反映到更高营养级。

**4. 限制**
在本研究中,目的是调查未清洗水稻中的污染水平。为此,分析了未清洗的水稻样本,发现其中含有高浓度的铅。未来的研究应该比较清洗过和未清洗的水稻,以更好地考虑大气沉积对铅积累的影响。清洗水稻可以去除大部分与大气颗粒物相关的污染物,从而减少人体暴露。
本研究的另一个限制是使用了 spiked 方法来评估准确性,因为没有可用的认证参考物质(CRMs)。一个主要的限制是缺乏铬的形态分析。由于三价铬(Cr(III))和六价铬(Cr(VI))的毒性差异显著,仅基于总铬浓度进行健康风险评估是不可靠的。因此,没有对铬进行健康风险评估。未来的研究应包括形态分析,以更准确地评估铬的潜在健康风险。

**5. 结论**
本研究旨在通过评估与通过水稻摄入重金属相关的生态和健康风险(包括致癌和非致癌风险)来提供制定缓解策略的基线信息。为了补充这些信息,未来的研究还应考虑其他因素,如灌溉水的质量。本研究的主要发现总结如下:
1. 基于IPI、RI、ΣTU、CD、PLI和NIPI指数进行的生态风险评估显示,所研究稻田的土壤对铅(Pb)、铬(Cr)、镍(Ni)、锌(Zn)、铜(Cu)、锰(Mn)和铁(Fe)表现出急性毒性以及中等到高的生态风险。最高的生态风险分别与镍、锌、铬和铅相关。因此,应更加关注这些重金属的污染源及其对该地区土壤修复计划的挑战。
2. 根据生物累积系数(BAC),水稻在籽粒中积累铅、锌、铜和铬的能力高于其他重金属。水稻对铅的积累潜力较高,对锌、铜和铬的积累能力为中等。因此,在评估和定期监测与水稻摄入相关的健康风险时,应优先考虑这些重金属。
3. 对于铅(Pb)、镍(Ni)、锰(Mn)和铁(Fe),成人和儿童的HQ指数值均高于其他重金属。铅的HQ值超过1,表明存在显著的非致癌健康风险。水稻积累铅的能力以及区域污染源导致铅的非致癌风险指数显著高于其他重金属。
4. 根据CR指数分类,铅对成人构成显著的致癌风险,但对儿童来说则是可接受/可容忍的致癌风险。成人的铅致癌风险高于儿童。
5. 根据我们的发现,铅(Pb)、镍(Ni)和铬(Cr)对人类健康有明确的负面影响,是研究区域内最严重的重金属污染问题。

**6. 建议的减少污染策略**
- 使用清洁的水源进行灌溉,并防止污水污染水源;目前有些稻田使用受污水污染的水进行灌溉。
- 根据土壤需求和必需元素测量结果施用肥料,而不是过量施用以提高产量,并进行适当的监管。
- 避免在距离道路100米以内的区域种植水稻;此外,来自这些区域的水稻需要在受控条件下清洗以减少铅污染,并定期监测。
- 总土壤重金属浓度与水稻中重金属浓度之间缺乏显著相关性,表明总金属含量并不能很好地预测生物可利用性和植物吸收情况。因此,监管框架和健康风险评估不应仅依赖总土壤金属浓度,还必须考虑金属形态和土壤物理化学性质等因素,以确保食品安全。

**未引用的参考文献**
ASTDR(有毒物质和疾病登记署),2004年;Hematati Farsani等人,2014年;Rezaei等人,2021年;Solgi和Khodabandelo,2016年;美国环境保护署(US EPA),2002年;美国环境保护署(USEPA),2023年;US EPA,2000年;US EPA,2012年;Wang等人,2022年;世界卫生组织(WHO),2016年;Xiao等人,2013年

**CRediT作者贡献声明**
Fouzieh Beigmohammadi:撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、验证、软件、方法论、调查、正式分析。
Eisa Solgi:撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、监督、软件、方法论、调查、正式分析。
Reza Sharifi-Moghdam:撰写——初稿、验证、资源、正式分析、数据管理。

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