随着可再生能源技术的快速发展，电化学储能设备越来越需要同时具备高能量密度和快速充放电能力[1]。与此同时，便携式和微型电子设备对先进超级电容器系统的电极设计和倍率性能提出了额外的要求[2]。在各种候选材料中，超级电容器因其高功率密度、长循环寿命和优异的环境兼容性而受到广泛关注[3]。超级电容器的性能在很大程度上取决于电极材料的固有性质，特别是电池型或赝电容材料，这些材料通过可逆的法拉第反应储存电荷，并且比双电层电容器提供显著更高的比电容[4]。
过渡金属氧化物，尤其是双金属氧化物，由于其优异的氧化还原活性、增强的电导率以及金属中心之间的协同作用，已成为有前景的赝电容材料[5]。其中，镍钴层状双氢氧化物（NiCo-LDHs）因其层状结构、高理论电容以及多种氧化态（Ni2+/Ni3+和Co2+/Co3+）而受到特别关注，这使得它们能够进行快速且可逆的氧化还原反应[6]。然而，它们的实际应用受到层间电子导电性差、离子传输缓慢以及循环过程中结构不稳定性的限制。此外，传统的NiCo-LDHs合成方法通常涉及高温或高压工艺，这些工艺能耗高且限制了其可扩展性[7]。
为了解决这些问题，将NiCo-LDH与其氧化衍生物（NiOOH/CoOOH）结合的晶态-非晶态异质结构成为了一种可行的策略。晶态和非晶态区域的共存可以生成丰富的界面位点，从而促进电荷放电循环过程中的电子传输并缓冲体积变化，从而改善电化学动力学和结构完整性[8]。然而，此类异质结构中未受控制的相界和较差的电子耦合仍可能限制电荷传输效率[9]。
引入导电碳支架可以有效克服这些问题。具有高表面积、电导率和结构可调性的碳基材料已被广泛用于促进电子/离子传输并稳定电极结构[10]。特别是来自生物质的碳，如竹基氮掺杂碳（BNA），还具有低成本、可再生性和固有的杂原子掺杂等优点[11]。由于其天然的多尺度结构和高孔隙率，BNA既可以作为导电骨架，也可以作为结构模板，指导NiCo-LDH纳米片的垂直生长，并形成层次多孔结构[12]。这种集成结构可以增强活性组分之间的界面接触，提高机械稳定性，并加速电化学反应动力学。
尽管取得了这些进展，但通过合理的异质界面工程同时优化NiCo基电极材料的电子传输、离子可及性和结构稳定性仍然是一个重大挑战。与之前主要强调导电框架集成和形态优化的NiCo-LDH/碳基复合材料策略不同[13]，本研究重点关注通过室温原位相调控进行异质界面工程。利用K2S2O8/NH3氧化体系，在竹基氮掺杂碳（BNA）上构建了晶态-非晶态NiCo-LDH/NiCoOOH异质结构。优化后的电极具有由垂直排列的纳米片组成的三维纳米花状形态和层次多孔框架，共同促进了电子传输、离子扩散和氧化还原反应的可及性。更重要的是，晶态-非晶态双相耦合引入了丰富的电活性界面，并在重复充放电过程中提高了结构稳定性。因此，NiCo-LDH/BNA/NiCoOOH电极在1 A g−1电流下实现了1222.6 F g−1的高比电容，在10 A g−1电流下仍保持69.4%的电容，并在三电极配置下经过9000次循环后电容保持率为91.6%。当将其组装成不对称超级电容器时，该器件在9000次循环后仍保持了98.33%的电容保持率。因此，这项工作为设计用于先进超级电容器电极的生物质碳支撑的晶态-非晶态异质结构提供了一种可持续的策略。
