由于二维成像固有的体视学局限性和宏观平均方法空间分辨率不足，量化水化产物的三维时空演化仍具挑战。研究人员采用SliceGAN深度学习重构技术表征硅酸钙水化物（C-S-H）与氢氧化钙（CH）的时空演化规律，并结合热重分析（TGA）与定量X射线衍射（QXRD）的独立测量结果对体积精度进行了严格验证。研究对水化龄期为1天、7天、28天及196天的浆体三维拓扑特征与空间分布进行了分析。结果表明，C-S-H凝胶从松散不连续的网络逐渐演化为致密连续的骨架，其壁厚持续增加，反映了凝胶生长的渐进致密化与空间填充特性。与此同时，CH相表现出持续的粗化现象，其特征长度从约0.8 μm增长至约4.5 μm，始终保持片状几何形态（长宽比>2.0）且空间取向随机。对所生成模型的空间分析表明，CH的体积生长驱动了其几何质心相对于C-S-H界面的渐进偏移，意味着该相的生长有效占据了毛细孔孔隙。统计重构的CH体积与转换后的TGA体积结果在成熟期（D28、D196）的绝对偏差约为1 vol.%，且C-S-H的体积生长趋势与实验指标一致。这些发现证实了该框架在胶凝材料定量三维空间表征方面的可靠性。
该研究针对胶凝材料宏观工程性能（强度、耐久性、体积稳定性）受控于水化产物空间排列与连通性的科学问题展开。传统块体表征技术如热重分析（TGA）和定量X射线衍射（QXRD）虽能提供水化产物质量分数，但信号被全样本平均化，缺失空间分布与局部形貌信息；扫描电子显微镜（SEM）虽具备空间分辨能力，却受限于二维截面，无法获取孔隙连通性、迂曲度及相渗流等三维属性。直接三维成像技术如聚焦离子束扫描电镜（FIB-SEM）和显微CT则常受限于代表性体积过小或无法区分C-S-H与其他相的对比度。为突破上述瓶颈，研究人员提出了一种经定量验证的三维表征框架，利用SliceGAN算法将二维背散射电子（BSE）图像上采样为大型三维代表性体积单元（RVE），并结合TGA与QXRD数据进行物理验证，以实现对水泥浆体微观结构演化的精准量化。
研究人员采用水灰比为0.40的硅酸盐水泥（P.I. 52.5）制备浆体试件，分别在1天、7天、28天及196天四个龄期取样。关键技术方法包括：首先，利用场发射扫描电镜（CIQTEK SEM5000）结合牛津Xplore能谱仪进行BSE-EDS成像，通过优化的网格采样协议获取高分辨率二维图像并进行多相识别与一致性处理；其次，应用SliceGAN深度学习算法，通过生成器与正交判别器的对抗训练，从二维图像中学习高阶空间相关性，重构出各向同性的三维微观结构；最后，采用TGA分析测定CH含量与化学结合水含量，并利用X射线衍射仪（PANalytical X'Pert Pro）进行物相定量分析，以此作为独立实验数据验证重构模型的准确性。
研究结果如下：
在C-S-H凝胶的拓扑致密化与几何演化方面，研究人员通过SliceGAN重构发现，C-S-H体积分数从D1的40.4 vol.%单调增长至D196的66.8 vol.%。拓扑分析显示，欧拉数（χ）从D1的约-1145（归一化密度χV≈-8.53 μm-3）正移至D28的-451（χV≈-3.36 μm-3），随后稳定在D196的-515（χV≈-3.84 μm-3），表明网络从不连续分支合并为连续骨架。局部厚度分析进一步证实，C-S-H平均壁厚从3.75 μm持续增加至7.91 μm，反映了产物在毛细孔中的持续堆积与基质致密化。
在CH晶体的形貌演化与空间分布方面，研究指出CH保持片状几何形态，长宽比中位数从D1的约2.5增至D196的约4.0，特征长度从小于2.0 μm粗化至6-8 μm，符合奥斯特瓦尔德熟化机制。尽管单个晶体呈各向异性，但其空间取向呈统计各向同性。CH体积分数从D1的3.2 vol.%增长至D196的16.5 vol.%。空间相互作用分析表明，CH体素到最近C-S-H界面的平均欧氏距离从0.035 μm增至0.092 μm，这种不成比例的位移表明CH主要在C-S-H骨架邻近的间隙孔隙中生长，有效填充了毛细孔隙。
在基于TGA的定量相演化方面，DTG曲线明确了50-200°C对应C-S-H脱水，400-500°C对应CH脱羟基。将TGA质量分数转换为体积分数后，D28和D196的CH体积分别为12.8 vol.%和17.3 vol.%，与SliceGAN重构结果（13.8 vol.%和16.5 vol.%）的绝对偏差缩小至约1 vol.%，验证了算法的保真度。化学结合水的增长趋势也与C-S-H网络的体积增长呈强正相关。
在基于QXRD的物相组合演化方面，Rietveld精修结果显示，非晶态含量（C-S-H代理指标）从D1的29.3 wt.%升至D196的47.7 wt.%。CH含量在D28达到峰值后因表面碳化作用略有下降。QXRD衍生的CH体积变化趋势与SliceGAN结果总体一致，偏差源于早期BSE对亚微米核的分辨率限制及后期碳化效应。
在C-S-H与CH的协同演化机制方面，研究发现早期CH生长具有靠近C-S-H基底的亲和性。随着水化进行，C-S-H在细毛细孔中增厚，CH则占据大孔空间，二者协同降低了整体孔隙率。在渗透阶段（D1-D28），两相的快速生长推动体系越过渗流阈值，形成连续固体骨架；在扩散限制阶段（D28-D196），微观结构转向内部致密化。
在表征结果的一致性分析方面，定性与定量比对均证实了重构模型的可靠性。SliceGAN成功保留了CH的片状几何特征，避免了随机生成法常见的球形化伪影。虽然D1因分辨率限制导致数值偏低，但在成熟龄期，三维重构体积与TGA、QXRD数据高度吻合。
讨论与结论部分指出，该研究建立的框架成功利用深度学习桥接了二维观测与三维统计表征。C-S-H网络经历了从稀疏分支到连续骨架的拓扑转变，欧拉特征密度与局部厚度定量描述了这一致密化过程。CH相则保持了统计各向同性的片状生长，并通过占据C-S-H邻近孔隙实现协同致密化。该研究生成的统计代表性三维RVE为后续微观力学模拟与质量传输模型提供了基础，未来可扩展至界面过渡区（ITZ）的表征，以全面理解复杂胶凝体系的空间分布规律。
