大气中CO2浓度的持续增加加剧了全球对气候变化的担忧，并推动了有效碳捕获技术的发展。在现有的选项中，基于CaO和CO2之间可逆的碳酸化-煅烧反应的钙循环（CaL）被广泛认为是一种有前景的高温CO2捕获工艺[1]、[2]、[3]。特别是，CaL工艺非常适合与高温能量转换系统和工业CO2排放领域集成。
尽管具有这些优势，但由于基于CaO的吸附剂长期稳定性不足[4]、[5]、[6]、[7]，其大规模应用仍然受到限制。在反复的碳酸化-煅烧循环过程中，CaO吸附剂通常会经历严重的烧结、孔隙塌陷、颗粒粗化以及由于产物层生长导致的扩散限制[8]。因此，尽管天然石灰石和其他低成本的CaCO3前体在初期具有较好的捕获能力，但在循环操作下其性能往往会大幅下降。开发具有更好结构稳定性和更耐用孔结构的基于CaO的吸附剂仍然是钙循环研究的核心挑战。
为了解决这个问题，人们探索了多种吸附剂稳定化策略。最近关于ZrO2-Al2O3-CeO2稳定的CaO、MWCNT辅助的ZrO2稳定的CaO、CaZrO3-CaO干凝胶以及生物质孔形成剂改性的Ca-Zr-O吸附剂的研究强调了热稳定化和孔结构工程对于提高循环CO2捕获能力的重要性[9]、[10]、[11]、[12]。这些进展表明，热稳定的骨架和可访问的孔网络对于设计高性能的基于CaO的吸附剂至关重要。
最近，人们越来越关注使用富含钙的废弃物作为CaO吸附剂的可持续前体[3]、[13]、[14]。其中，废弃蛋壳特别有吸引力，因为它们数量丰富、价格低廉、天然富含CaCO3，并且由食品加工业大量产生[15]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]。将蛋壳废弃物转化为循环CO2吸附剂不仅为生物质废弃物提供了一种环境友好的利用途径，还提供了一种比传统矿物前体更经济的替代方案。然而，尽管有这些优点，从蛋壳中提取的CaO仍然存在与其他许多CaO吸附剂相同的基本问题，即在反复的碳酸化-煅烧循环过程中，其可访问的孔结构和活性表面积会迅速丧失。因此，直接使用从蛋壳中提取的CaO不足以实现长期的循环捕获，需要额外的结构工程。
从吸附剂设计的角度来看，提高CaO循环稳定性的最有效方法之一是在合成过程中调控其微观结构[17]、[18]。如果能在煅烧过程中防止前体衍生的Ca物种过度聚集，那么分解后可以获得更细小、更开放的CaO骨架，从而提高反应位点的可访问性和孔网络对反复体积膨胀的耐受性。基于这一概念，模板辅助合成已成为制备多孔CaO吸附剂的有效途径[21]、[22]。然而，许多传统的模板方法涉及多步骤合成、有机模板或引入大量惰性稳定剂，这可能会增加制备复杂性并降低最终吸附剂的有效CaO含量。
在这方面，熔盐模板法提供了一个有吸引力的替代方案。像NaCl和KCl这样的碱金属氯化物价格低廉、易于获取且可溶于水，可以在热处理过程中作为可移除的结构导向剂[23]、[24]。原则上，短暂的盐相可以分离前体颗粒，阻止含Ca区域之间的直接接触，并在洗涤后形成颗粒间的空隙和扩散通道。与传统支撑剂稳定化方法相比，这种策略操作更简单，避免了引入大量惰性相。尽管已有研究表明碱金属盐会以多种方式影响基于CaO的吸附剂，包括改变碳酸化动力学和表面碱性，但使用可移除的熔盐模板来调控蛋壳衍生CaO的孔结构的研究还较少。更重要的是，应区分盐模板的作用与传统意义上的盐促进作用。
基于这些考虑，本研究提出了一种使用NaCl和KCl作为可移除模板的熔盐模板法来制备多孔蛋壳衍生CaO吸附剂的方法。系统地表征了有无熔盐模板处理的吸附剂的晶体结构、 texture性质、表面化学状态、碱性和形态。然后评估了它们的循环CO2捕获性能，并将其与吸附剂的结构特征进行了关联。本研究提供了一种操作简单的熔盐模板法，用于将废弃蛋壳转化为高性能的循环CO2吸附剂，并进一步揭示了熔盐模板化基于CaO的材料的结构-性能关系。仍需进一步评估盐的回收率、洗涤水的循环利用和能耗，以评估其工艺层面的可扩展性。
