城市化是人类对地球系统影响最明显的方面之一。[1]城市中心的温度高于周围的郊区和农村地区，这种现象被称为城市热岛（UHI）效应。对美国50个主要城市的温度趋势分析表明，1951年至2000年间UHI效应加剧了60%。[2]《中国生态气象公报》显示，渤海经济带的UHI效应非常显著。[3]2023年，热岛面积超过了16000平方公里，这是过去20年来观测到的最高值。另一方面，密集的建筑会阻碍风的流动。[4]根据1961年至2020年的观测数据，中国年平均近地面风速每十年减少了0.12米/秒，导致空气质量恶化。[5]为了减轻这些影响，建设城市通风走廊已成为城市规划的重要组成部分，预计这将有助于缓解UHI效应并分散空气污染物，特别是细颗粒物（PM2.5）。[6],[7],[8]城市通风走廊利用风的流动特性将新鲜空气从郊区引入城市，同时将受污染的空气排出城市。
全氟和多氟烷基物质（PFAS）是一类与人类活动密切相关的有机化学物质。由于碳-氟键的化学和热稳定性，自20世纪40年代以来，PFAS被有意用于各种工业和家庭应用中。[9]然而，它们在环境中具有高度持久性，并能进行长距离的大气传输。[10]随着《斯德哥尔摩公约》将PFAS列入禁用名单并在全球范围内禁止使用，短链同系物或其他氟化物质（如氟调聚物羧酸（FTCA）和磺酸（FTSA）已成为市场主流。[11]从长链PFAS向短链替代品的转变增加了超短链全氟烷基酸（US-PFAA，含碳≤3个）的存在。三氟乙酸（TFA）符合经经合组织修订的PFAS定义，是最小的PFAS之一。[12]研究表明，TFA在各种环境介质中广泛存在，其浓度几乎比其他PFAS高1-2个数量级。[13],[14]三氟甲磺酸（TFMS）是光刻胶的成分之一，也是电池电解质中离子液体的关键组成部分。[15],[16]全氟丙酸（PFPrA）被认为是氟聚合物的热降解产物。全氟乙烷磺酸（PFEtS）和全氟丙烷磺酸（PFPrS）已在消防训练场和垃圾填埋场渗滤液中检测到。[17],[18]
近年来，TFA在大气过程中的作用受到了环境科学家的广泛关注。据报道，商业制冷剂（如氢氟碳化合物（HFCs）和氢氟烯烃（HFOs）的氧化是空气中TFA的重要来源。[19]美国国家海洋和大气管理局（NOAA）发布的全球监测数据显示，HFC-134a的浓度从2000年的15.4 ppt增加到2025年的145 ppt。这一趋势与水圈中TFA浓度的同步指数增长直接相关。[20],[21]重要的是，张等人发现大气中的TFA可以作为有机酸，对二次有机气溶胶的形成起重要作用，这可能在气候变化下加剧空气污染。[22],[23]此外，TFA还可以参与云中冰核的形成。TFA在其分子形式下可以稳定存在于六方冰晶结构中，从而增强了其长距离传输能力。[24]
尽管取得了这些进展，但在城市大气中US-PFAA的行为方面仍存在关键的知识空白。与气相样品相比，颗粒相样品更易于观察和稳定，更适合捕捉传输模式。以往的研究主要集中在城市通风走廊对PM2.5质量浓度的影响上，但它们在PM2.5中结合的PFAS（尤其是TFA）中的作用尚不清楚。同时，季风变化和通风走廊内山地地形对PM2.5中结合的PFAS命运的影响尚未得到充分研究。因此，关于城市中TFA的局部传输信息不足，PFAS从源头到汇的路径也尚未完全了解。
在这项研究中，我们调查了北京城市通风走廊中PM2.5中结合的PFAS的大气传输机制。北京是一个典型的特大城市，经历了显著的城市化进程，并具有明显的UHI效应。过去十年中，由于源头控制和城市通风走廊的实施，空气质量显著改善，2024年的年平均PM2.5浓度达到了30.5 μg/m3。然而，大气中TFA的浓度仍在上升，这与氟化气体的使用密切相关。[25]我们在北京城市生态系统研究站建立了三个采样点，该站点位于城乡梯度沿线和西北-东南方向的通风走廊上。对大气中的PM2.5进行了为期一年的监测。我们的目标是分析PM2中传统和新兴PFAS的存在特征，并尝试利用轨迹模型揭示它们沿通风走廊的传输机制。研究结果将从新的角度揭示PM2中结合的PFAS的迁移行为和大气命运。
