一步煅烧法合成稻壳生物炭掺杂g-C3N4用于诺氟沙星的高效光降解

时间:2026年5月24日
来源:Journal of Hazardous Materials Advances

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喹诺酮类抗生素污染物诺氟沙星(Norfloxacin, NOR)对环境和人体健康构成显著风险。研究人员通过一步煅烧法制备了稻壳生物炭掺杂石墨相氮化碳(biochar-doped graphitic carbon nitride, BCN)光催化剂。该材料通过桥

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喹诺酮类抗生素污染物诺氟沙星(Norfloxacin, NOR)对环境和人体健康构成显著风险。研究人员通过一步煅烧法制备了稻壳生物炭掺杂石墨相氮化碳(biochar-doped graphitic carbon nitride, BCN)光催化剂。该材料通过桥接氮原子被碳原子取代形成离域π键,既作为三嗪环之间的物理桥梁,又作为电子通道促进电荷转移。在所制备的催化剂中,BCN5复合材料表现出最优的NOR光催化降解性能,在可见光下反应2小时的NOR去除率达88.11%,速率常数为2.94×10-2min-1,约为纯g-C3N4(58.46%)的1.51倍。该催化剂具有良好的可重用性与稳定性,循环使用5次后仍保持初始性能的85.13%。机理分析表明超氧自由基(superoxide radicals, •O2-)是NOR降解的主要活性物质。本研究证明一步煅烧合成的稻壳生物炭/g-C3N4复合材料是一种高效、低成本的光催化剂,在水环境治理与修复中具有应用潜力。
该研究针对氟喹诺酮类抗生素诺氟沙星(NOR)在环境中广泛检出且难降解的问题,旨在克服传统光催化剂g-C3N4比表面积小、电荷复合率高及可见光利用率不足的缺陷。研究人员采用一步煅烧法将稻壳生物炭原位引入g-C3N4骨架,成功制备了BCN复合材料,实现了NOR的高效光催化去除。结果表明,最优样品BCN5在可见光下2小时去除率可达88.11%,且循环稳定性优异。该研究为农业废弃物资源化及水体抗生素污染治理提供了一种低成本、环境友好的技术路径,相关成果发表于《Journal of Hazardous Materials Advances》。
在研究技术方法方面,研究人员选取稻壳为原料,通过一步煅烧法实现生物炭形成与g-C3N4合成的原位耦合,避免了多步工艺。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)及傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对材料的晶体结构、微观形貌及化学组成进行表征。利用氮气吸附-脱附、电化学工作站及紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)分析材料的孔隙结构、光电化学性能及能带结构。光催化实验在300 W氙灯模拟可见光下进行,并通过自由基淬灭实验鉴定反应活性物种。
在结果与讨论部分,研究人员首先通过XRD分析发现BCNx复合材料保留了g-C3N4的典型晶面特征,但随着生物炭含量增加,结晶度逐渐减弱。SEM与TEM结果显示BCN5呈现出层状堆积与多孔结构,生物炭颗粒覆盖于g-C3N4纳米片表面,形成了利于催化反应的异质结微观结构。FT-IR与XPS表征证实生物炭中的碳原子成功取代了g-C3N4结构中的桥接氮原子,导致C/N摩尔比升高,并形成离域π键,优化了材料的电子结构。
光电化学性能测试显示,BCN5的吸收边带红移至453 nm,禁带宽度由纯g-C3N4的2.80 eV降至2.72 eV,光生电流密度显著提升,电荷转移电阻降低。Mott-Schottky测试表明其导带电位负移,增强了还原能力。光催化降解实验证实,BCN5的反应速率常数达0.029 min-1,是纯g-C3N4的5.4倍。过量的生物炭掺杂会因缺陷过多导致性能下降。自由基淬灭实验证明超氧自由基(•O2-)是主导NOR降解的活性物种,空穴(h+)与羟基自由基(•OH)起辅助作用。循环实验表明该材料在5次使用后仍保持85.13%的初始活性。
在结论部分,研究人员指出一步煅烧法成功构建了稻壳生物炭掺杂g-C3N4复合材料。BCN5在可见光下对NOR的去除率达到88.11%,速率常数为2.94×10-2min-1。性能提升归因于禁带宽度的减小、光生载流子的有效分离以及•O2-的主导氧化作用。该材料兼具优异的可重用性与稳定性,在处理效率与成本方面优于许多已报道的催化剂,为环境修复与水处理提供了一种高效、低成本且环境友好的解决方案。

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