近年来，低维材料引起了广泛关注。它们具有独特的能带结构[1]、尺寸依赖性特性[2,3]以及强烈的光-物质相互作用，使得它们在超快光子学[4,5]、锁模激光[6,7]、光学限制（OL）[8,9]和下一代光电探测器[1,10]等领域有广泛的应用。其中，过渡金属硫属化合物（TMCs）由于其丰富的化学组成、优异的稳定性和明显的层间耦合，已成为探索非线性光学（NLO）特性的关键材料体系[11,12]。最近的研究进一步利用Z扫描技术在低维材料及相关薄膜中展示了可调的非线性吸收（NLA）、双光子吸收（TPA）和OL响应[13,14]。尽管典型的低维层状材料（如MoS2[15,16]、WS2[17]、黑磷（BP）[18]和石墨烯[19]的NLA机制已经得到了广泛研究，但目前的研究主要集中在结构各向同性或弱各向异性的系统上。相比之下，具有强内在各向异性的低维硫属化合物在NLO领域的探索仍然较少。
过渡金属三硫属化合物（TMTCs），包括ZrS3[20]、TiS3[21,22]、NbS3[22]和HfS3[23]，是一类重要的各向异性硫属半导体。它们的晶体结构由沿b轴排列的金属-硫链组成，形成带状结构单元[24]。这种链状排列导致了明显的电子各向异性、方向依赖的光学选择规则和独特的激子动力学，使TMTCs成为制备偏振敏感光电探测器、场效应晶体管和应变工程电子器件的有希望的候选材料[25]。这些结构和光学特性为研究各向异性驱动的非线性光学行为提供了理想的平台。由于TiS3、ZrS3和NbS3等代表性TMTCs具有准一维链结构和各向异性的电子或光学特性，因此得到了广泛研究。TiS3已被探索作为超快锁模光纤激光器的饱和吸收体，而ZrS3纳米带在纳秒激发下表现出反向饱和吸收和非线性折射[26,27]。NbS3也是一种典型的链状TMTC，具有强结构各向异性，尽管其宽带NLA行为研究较少。与这些TMTCs相比，HfS3的定量NLA参数（如TPA系数（β）、饱和强度（Is）、TPA截面（σTPA）和OL阈值）在UV-NIR区域尤其是皮秒激发下尚未获得。因此，研究HfS3可以扩展各向异性TMTCs的NLO研究范围，并有助于揭示链状电子结构在非线性光-物质相互作用中的作用。
在TMTCs中，HfS3最近受到了越来越多的关注。它具有稳定的链状层状结构和显著的光电特性。第一性原理计算表明，HfS3具有适中的带隙、各向异性的载流子传输和沿链方向的强轨道耦合。这些特性表明其在宽带光检测、低功耗光电器件和偏振光学方面具有巨大潜力[28]。在之前的研究中，熊等人通过化学气相传输成功合成了高质量的HfS3纳米带，并展示了其在场效应晶体管和可见光光电探测器中的应用，揭示了该材料的光电检测潜力。随后对少层HfS3纳米带和纳米片的研究进一步证实了其各向异性晶格导致了明显的光学和电学各向异性[25]。例如，Lipatov等人报告称，HfS3纳米带器件在真空中表现出稳定的n型导电性，并在可见光照射下产生强光电流，这与其内在的各向异性晶体结构一致[29]。除了线性和偏振敏感的光电特性外，HfS3中的NLO行为也出现了初步证据[29]。李等人的最新研究表明，HfS3纳米片表现出明显的饱和吸收（SA）特性，可以作为锁模铒掺杂光纤激光器的有效饱和吸收体。这一应用使得超快脉冲的稳定生成成为可能，突显了HfS3在超快光子学领域的潜力[23]。然而，之前的HfS3研究主要集中在线性光电特性、偏振依赖的光响应、各向异性的载流子传输或基于SA的激光调制上，而HfS3的强度依赖性TPA行为、宽带NLA响应和OL潜力尚未得到系统研究。与之前的HfS3 SA研究不同，本研究通过研究355、532和1064纳米波长下HfS3纳米片的皮秒NLA响应，并提取了β、Is、σTPA和OL阈值的波长依赖性值，填补了这一定量空白。此外，使用第一性原理密度泛函理论（DFT）建立了链状各向异性电子结构与增强TPA响应之间的结构-性能关系。
在这项工作中，我们使用开孔（OA）Z扫描技术在355、532和1064纳米波长下，对HfS3纳米片的紫外到近红外（UV-NIR）NLA特性进行了研究。通过提取β、Is、σTPA、OL调制深度和OL阈值，定量分析了波长和强度依赖的NLA行为。为了进一步阐明其背后的机制，进行了DFT计算，以关联电子结构、Hf-5d/S-3p轨道贡献和链状各向异性与显著的TPA响应。本研究为评估HfS3的NLA和OL性能提供了定量基准，并突显了其在宽带OL和超快光子应用中的潜力。
