在过去十年中，钙钛矿太阳能电池（PSCs）已成为一种关键的光伏技术，其认证效率已超过27% [1]。然而，高性能器件通常使用热不稳定的MA/FA阳离子和昂贵的空穴传输材料（例如Spiro-OMeTAD）以及金属电极[[2], [3], [4], [5]]。为了解决这些问题，采用Cs+作为A位阳离子的全无机钙钛矿材料因理论上的更好热稳定性而引起了广泛的研究兴趣[[6], [7], [8]]。其中，CsPbI3被认为是一种有前景的光伏材料，因为它具有合适的带隙（约1.7 eV）和相对稳定的黑色相，单结电池的效率已超过22% [9]。同时，研究表明，低成本的碳电极可以同时替代空穴传输层和金属电极，从而制造出基于碳的钙钛矿太阳能电池（C-PSCs），简化了器件结构的同时保持了相对较高的效率和稳定性[[10], [11], [12]]。
然而，CsPbI3 C-PSCs的效率仍低于理论极限[[13], [14], [15]]，主要原因是以下几个关键挑战：首先，CsPbI3的光活性黑色相在环境条件下容易转变为非光活性的δ-CsPbI3相，从而导致其光电性能下降[16]。其次，高密度的缺陷，特别是界面和晶界处的卤素空位以及未配位的Pb2+会产生深能级陷阱，导致严重的非辐射复合和显著的开路电压损失[17]。最后，无机钙钛矿/碳电极界面的能级对准效率低下，加上碳电极本身缺乏电荷选择性，共同阻碍了有效的空穴提取和载流子分离[18]。
为了克服这些限制，开发有效的界面工程策略以实现多机制效应是非常重要的[[19], [20], [21]]。值得注意的是，有机分子被认为是一种有效的修饰钙钛矿薄膜的策略，因为它们具有可调的功能基团和分子级可控性，可以钝化各种缺陷并构建多种表面结构来调节能级对准，从而提高钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。例如，陈等人报告了一种使用双咪唑配体的分子设计策略，实现了钙钛矿结构的精确尺寸调控。通过系统改变末端取代基和咪唑间的间距，他们获得了高质量混合维钙钛矿薄膜的控制生长，优化了结晶动力学和电荷传输特性[22]。近年来，有机分子修饰也成为CsPbI3 C-PSCs发展中的重要策略。例如，赵等人提出了一种二乙基二硫代氨基甲酸酯（NaDDTC）后处理策略，实现了表面缺陷钝化和晶体再生的双重效果[23]。NaDDTC中的硫和氮原子会锚定在钙钛矿表面，并通过多齿螯合作用有效协调未配位的铅物种。王等人使用2-(1-环己烯基)乙胺碘化物（CHEAI）开发了一种原位表面重构策略，成功在CsPbI3薄膜上形成了二维钙钛矿层[24]。这种2D/3D异质结构显著提高了器件的整体性能。张等人开发了一种使用胆碱卤化物的综合钝化策略，诱导了沿晶界和薄膜表面的低维钙钛矿相的形成[25]。这种方法能够同时钝化CsPbI3 C-PSCs中的体相和界面缺陷。因此，构建更理想的CsPbI3钙钛矿薄膜表面对于提升其性能至关重要。
本文介绍了一种多功能有机分子S-苄基异硫脲盐酸盐（BSH），用于同时重构CsPbI3薄膜的表面并钝化CsPbI3 C-PSCs中的界面缺陷。BSH中的氮和硫原子具有自由电子对，可作为路易斯碱与钙钛矿薄膜中未配位的Pb2+缺陷配位。此外，ToF-SIMS分析显示BSH+主要位于钙钛矿薄膜表面，可以与残留的PbI2反应形成低维的(BSH)2PbX4结构，从而钝化表面缺陷并改善CsPbI3与碳电极之间的能级对准。同时，Cl−在热退火过程中通过空洞、晶界和可能的离子交换在薄膜的表面和埋藏界面重新分布，从而钝化表面和TiO2/钙钛矿界面上的缺陷。优化后的器件在85°C、20-30%相对湿度条件下320小时后仍保持18.03%的效率以及80.94%的填充因子。这些器件还表现出更好的热稳定性和环境稳定性，在25°C、20-30%相对湿度条件下1350小时后仍保留76.65%的初始效率。
