随着全球塑料禁令的实施，可再生、可生物降解且易于回收的纸质包装正逐渐取代石油基塑料，成为食品包装的主要方向[1]、[2]、[3]。然而，纸的纤维素骨架具有高度亲水性且孔隙较多，导致其防水和防油性能较差，限制了其在含水和含油食品包装中的应用[4]、[5]、[6]。在现有的表面改性技术中，含氟涂层虽然具有优异的防水和防油性能，但含有PFAS，这些物质具有强生物累积性和致癌风险，受到许多国家的严格限制[7]、[8]、[9]、[10]、[11]。传统的无氟涂层（如石蜡涂层和聚乙烯层压膜）不仅对环境有害，而且与纸基底的粘附性较差，耐候性也不佳，这与绿色包装的初衷相悖[12]、[13]、[14]。
生物基多糖涂层（如纤维素、壳聚糖、明胶、海藻酸钠和玉米淀粉）因广泛的可用性和优异的生物相容性而成为包装阻隔涂层研究的热点[15]、[16]、[17]、[18]。近年来，研究人员针对生物基材料开发了多种防水和防油改性方法，包括疏水改性、多层涂层和在纸浆中添加改性剂[19]、[20]、[21]。其中，多层涂层具有更好的整体性能。壳聚糖（CHI）作为一种天然阳离子多糖，其分子链中含有氨基，可通过静电相互作用吸附油相污染物，从而具有天然的防油潜力[22]、[23]、[24]、[25]。Yi等人通过在纸基底上依次涂覆耐油壳聚糖、耐水玉米醇溶蛋白和含木质素的纤维素纳米纤维（LCNFs），制备出了符合食品接触标准的涂层纸，该材料具有较高的Kit等级（12/12）和较低的Cobb 60值（4.93 g/m2[26]。Liu等人采用双层涂层策略开发了一种可生物降解的多功能纸质食品包装：底层为耐油壳聚糖/纤维素纳米晶体（CS/CNC）层，顶层为耐水乙基纤维素/绿色核桃壳热解提取物（EC/GWHE）层，所得涂层纸表现出优异的防水和防油性能（Kit等级：12/12，Cobb 60：3.21 g/m2[27]。Jing等人通过用戊二醛交联胶原纤维/壳聚糖填充纸孔隙，再涂覆聚二甲基硅氧烷（PDMS），制备出了环保涂层纸，其接触角（WCA）为141°，Kit等级为12/12[28]。然而，这些系统中涂层与纸基底之间以及相邻涂层层之间的粘附机制尚未得到充分研究，界面粘附行为仍有待进一步探索。海藻酸钠（SA）作为一种天然阴离子多糖，通过静电自组装能够形成致密的聚电解质薄膜，有效填充纸基底的孔隙，显著提升阻隔性能[29]、[30]、[31]。Chen等人采用双层涂层策略制备了可生物降解的防水防油涂层纸，底层为海藻酸钠-羧甲基纤维素，顶层为虫胶-乙基纤维素（Kit等级：12/12，Cobb值：3.42 g/m2[32]。Hu等人通过涂覆海藻酸钠/羟丙基甲基纤维素和聚醋酸乙烯酯/乙基纤维素复合层，制备了适用于快餐包装的防水防油纸板（Kit等级：12/12，Cobb值：18 g/m2[33]。不过，这两种涂层体系通常需要较高的涂层用量，可能影响成本效益。
本研究提出了一种结合交联网络构建和疏水封层的协同界面改性策略。阳离子多糖壳聚糖与阴离子多糖海藻酸钠之间产生强烈的静电相互作用，海藻酸钠可通过Ca2+介导的交联进一步形成致密的3D网络结构。此外，还引入了具有优异粘附性的疏水聚醋酸乙烯酯（PVB）层。PVB分子链上的羟基与多糖形成氢键交联，如图1b所示。通过系统优化CHI、SA和PVB的浓度比，研究了各组分对涂层防水性、防油性、机械性能和耐久性的影响，最终制备出了具有优异阻隔性能、稳定性和环境兼容性的涂层纸，有望成为石油基食品包装材料的理想替代品。
