近年来，柔性透明电极（FTE）技术在平衡透明性、导电性和柔性方面取得了显著进展[1]。自那时起，氧化铟锡（ITO）一直是适合FTE的材料中的首选。全球研究人员致力于寻找替代ITO的材料，以解决铟资源稀缺、加工成本高以及柔性限制等问题[2]。金属材料（如碳纳米管、石墨烯等）和导电聚合物（如聚(3,4-乙二醇二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐)（PEDOT:PSS）、聚苯胺（PANi）等）因其天然的高导电性和相对较低的制造成本而更具前景[3],[4]。然而，金属本身是不透明的，因此需要额外的工程处理才能实现光学透明。尽管已经探索了超薄金属膜和微结构金属架构等策略，但由于其透明性不足和在弯曲应力下的结构稳定性差，这些策略仍无法满足FTE的应用要求[5]。相比之下，金属网格更为合适，因为它们提供了可调的开放区域，允许光线无障碍地透过[6]。只要保持网格尺寸（厚度和网格间距）在人眼的检测阈值以下，就可以制造出比现有FTE技术性能提升数倍的下一代FTEs[7]。银纳米线（AgNWs）特别适合用于这种网格结构，因为它们的高长径比即使在低金属负载下也能形成坚固的导电网络，不仅保证了优异的导电性，还最大限度地减少了入射光的阻挡[8]。
金属网格图案的FTEs可以通过光刻方法以及各种印刷和镀膜技术制备，每种技术都有其优缺点[9]。其中，喷墨打印是一种更为通用的方法，可以高精度地定制图案[10]。作为一种基于溶液的打印技术，喷墨打印不需要昂贵的设备或传统光刻/激光烧蚀方法所需的复杂后处理步骤。此外，喷墨打印还具有其他优势，例如能够在较短的时间内覆盖大面积、总体成本较低、无需掩模和接触，并且与柔性基底具有很好的兼容性。然而，墨水成分是成功实现超精细图案的关键，需要仔细控制浓度、溶剂、有机添加剂、粘度和表面张力等因素[11]。尽管在喷墨打印量子点、纳米颗粒、纳米片和纳米棒方面已经取得了显著进展，但由于喷嘴堵塞问题，直接打印高长径比的一维纳米材料仍然具有挑战性[12]。虽然先前的研究表明短AgNWs（长度<5 μm）可以通过打印过程处理，但与长AgNWs相比，打印图案的整体电学和光学性能会大大降低，而长AgNWs更有利于构建有效的导电网络，提供更长的渗透路径并减少高接触电阻的接头数量[13]。尽管通过结合喷墨打印和模板限制策略已经制备出了高度有序的纳米线阵列，但这些有序结构在导电性方面仍不够理想[14]。
此外，基于AgNWs的喷墨打印金属网格还存在一些固有的挑战。首先，银纳米线与柔性聚合物基底（如聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）之间的界面粘附力较弱。在反复弯曲或机械变形过程中，网络容易从基底上剥离，导致导电性和光学稳定性迅速下降[15]。其次，优化用于喷墨打印的AgNW分散体的流变性和表面性能具有挑战性。高长径比的纳米线在溶液中容易聚集，这不仅会破坏墨水的稳定性，还会在打印过程中导致喷嘴堵塞[16]。同时，精确调整墨水的粘度和表面张力对于确保良好的喷射行为、稳定的液滴形成和超精细图案的准确沉积至关重要[12]。第三，即使在获得相对均匀的图案的情况下，AgNW网络内的电子传输也常常受到限制。较大的纳米线间隙会中断导电路径，而多个纳米线接头则成为高电阻障碍，从而限制了打印网格的有效导电性。这些瓶颈共同阻碍了仅使用基于AgNWs的喷墨打印来实现高导电性、透明性和机械稳定性的电极[15]。因此，需要设计一种精心配制的复合墨水，以同时改善粘附力、稳定墨水性能并增强电子通路[17]。
为了解决这些问题，我们提出了一种适用于基于AgNWs的喷墨打印金属网格图案FTEs的新型复合墨水配方。在这种配方中，PEDOT:PSS具有多重功能。一方面，它增强了AgNWs在柔性PET基底上的粘附力，从而减少了弯曲过程中的分层和机械失效问题；另一方面，PEDOT:PSS通过调节粘度和表面张力来稳定墨水的流变性，减少了喷嘴堵塞，促进了良好的喷射、液滴形成和超精细图案的实现。为进一步解决打印网络内的电子传输问题，引入了Ti3C2Tx纳米点（TNDs）作为次要纳米结构。这些TNDs有效地填充了纳米线之间的空隙，形成了导电桥，降低了接触电阻并促进了网络中的连续电子通路。此外，纳米点表面的亲水功能基团提高了分散体的稳定性，从而增强了墨水的整体可打印性。重要的是，PEDOT:PSS在纳米尺度上还起到了增强导电性的分子桥梁作用，通过其共轭聚合物骨架和磺酸功能将AgNWs和Ti3C2Tx TNDs连接起来。这种分子层面的连接促进了在一维Ag纳米线和二维Ti3C2Tx领域之间的无缝电荷传输，形成了超越简单物理混合物性能的连续电子通路。PEDOT:PSS和Ti3C2Tx TNDs之间的协同作用不仅解决了基于AgNWs的墨水固有的瓶颈问题，还为制造具有优异光学、电学和机械性能的下一代金属网格图案FTEs提供了可扩展和可重复的途径。
