氨对人类非常重要，它不仅在许多化学合成过程中（如尿素、氮肥和化肥中的硝酸的合成）起着关键作用，还作为工业和运输车辆（主要包括汽车和船舶）中的良好脱氮剂[1]、[2]、[3]、[4]。此外，为了完全消除运输车辆产生的碳排放，近年来也一直在研究使用高能量密度氨作为燃料的发动机。然而，在使用氨的过程中，由于过度使用等因素，氨不可避免地会逸出，其危害不容忽视。人体吸入低浓度的氨会轻易对呼吸系统造成不可逆的损伤，氨也是导致环境酸雨和雾霾的重要因素[5]、[6]。因此，限制氨的排放至关重要。
目前，去除氨的主要方法包括物理吸附、化学吸附、生物处理、直接分解、催化燃烧和选择性催化氧化。在这些方法中，选择性催化氧化氨被认为是最有效的，因为它具有较温和的反应条件和极高的去除效率[7]。在所有催化剂中，负载有Ag、Pt、Pd、Ru和Ir等贵金属的催化剂通常表现出良好的低温活性，但选择性较差[8]、[9]、[10]、[11]、[12]；而负载有Cu、Fe、Co和Mn等过渡金属的催化剂通常具有较好的选择性，但低温活性较差[13]、[14]、[15]、[16]。对于氨燃料发动机的后处理系统，氨泄漏催化剂（ASC）通常位于整个系统的末端，其温度通常较低。相应的氨选择性催化氧化催化剂必须具有较高的低温活性（150℃ - 300℃），因此基于贵金属的催化剂具有显著优势。在所有基于贵金属的催化剂中，银基催化剂具有良好的低温活性和较低的成本。在相同的负载量下，银基催化剂的低温活性可与铂基催化剂相媲美，但其成本仅为铂基催化剂的三分之一。在所有银基催化剂中，负载在γ-Al2O3上的催化剂具有最佳的低温活性[17]、[18]、[19]、[20]、[21]，但其氮选择性非常低，这是基于贵金属的催化剂在低温NH3-SCO领域最大的缺点。尽管许多研究通过提高煅烧温度和气氛优化了Ag/γ-Al2O3催化剂，但催化剂的氮选择性提升有限，其T100约为175℃，此时N2选择性仅为30%[22]。将过渡金属元素引入贵金属体系以形成双功能催化剂是提高贵金属催化剂氮选择性的有效方法。这种方法提高N2选择性的原理是使催化剂上的反应途径尽可能遵循高选择性的i-SCR途径，而不是传统的银基催化剂的亚胺途径。由于催化剂的强氧化能力，这种途径会产生过量的亚胺基团，从而产生副产物N2O。例如，An等人首先通过离子交换法加载Cu元素，然后通过湿浸渍法加载Pt元素，制备了Pt/Cu-SSZ-13催化剂。其低温活性仅略低于Pt/SSZ-13催化剂，但在整个温度范围内的氮选择性平均提高了25%以上[23]。在所有双功能催化剂中，贵金属的价态和分布决定了催化剂的低温氧化活性。具体来说，对于银基催化剂，当活性Ag物种过度聚集时会形成大尺寸的Ag颗粒，这对催化剂的活性不利[24]。当Ag过度分散时，也会降低低温氧化能力。因此，只有当Ag物种达到适当的尺寸时，催化剂才能具有最佳活性。除了Cu元素外，V、Mn、Fe、Co等过渡元素也被用于提高贵金属催化剂的性能[25]、[26]、[27]。此外，Zr和Ce的氧化物具有促进氧活化吸附的能力，也被用于提高银基催化剂的NH3-SCO性能。
在这里，我们采用两步浸渍法制备了一系列Ag-X/Al2O3催化剂（X=Co、Cu、Fe、Mn、Ce、Zr），虽然与多层核壳催化剂相比难以区分不同反应的工作区域，但合成过程更简单，具有更高的工业应用潜力[28]。然后，通过性能测试和一系列物理化学表征研究了不同掺杂元素对Ag/Al2O3催化剂结构和性质的影响。我们开发出了比Ag/Al2O3具有更高活性和选择性的催化剂，并揭示了掺杂元素对反应途径的影响。
